微生物产电驱动Cu-Pd复合电极电催化还原硝酸根

发布时间：2017-08-09 18:29

  本文关键词：微生物产电驱动Cu-Pd复合电极电催化还原硝酸根

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【摘要】：水环境中硝酸盐含量的增加不仅会导致水体富营养化,破坏水环境生态平衡,而且会严重危害人体健康。电化学催化还原法是一种很有发展前景的硝酸盐污染处理技术,但是它的应用存在两方面的限制因素。一是电催化过程中需要消耗电能,二是催化剂多为贵金属材料,成本较高,不符合可持续发展的要求。为此开展的新的研究,其一涉及利用微生物燃料电池提供电能,并利用硝酸根做阴极电子受体。其二涉及使用廉价金属和复合电催化剂,进行高效的催化还原研究。本论文构建双室微生物燃料电池系统,将电催化还原硝酸根性能最好的Cu-Pd双金属,分别与聚吡咯、Ti02两种活性介质复合,作为微生物燃料电池阴极,阳极室产电菌降解有机物产生的电子由外电路流向阴极,对阴极液中的硝酸根进行还原,比较不同电极系统的的还原效果和产电性能。针对效果最优的TiO2-Cu-Pd电极,考察了热处理温度、外加电阻大小、金属掺杂量对其性能的影响。SEM和EDX结果表明单独在电极表面负载Cu-Pd有聚集现象,电聚合PPy使电极表面有球形颗粒凸起增加了金属负载面积,Ti02凝胶和双金属混合均匀更有利于三者之间的相互作用。在微生物燃料电池系统中,还原反应持续5.5h后,Cu-Pd电极对NO3--N去除率为29.3%,最大电池电势为0.218V,最大功率密度为30m W/m2,内阻大约为500Ω。当电聚合时间为150s时,PPy-Cu-Pd电极活性最高,对N03--N的去除率为35.5%,相对于普通Cu-Pd电极提高了6.2%,电池电势最大为0.269V,最大功率密度为50mW/m2,是普通Cu-Pd系统的1.67倍,系统内阻大约为200Ω。掺杂量为1%(以Pd计),外接电阻为1000Ω时,450℃热处理的TiO2-Cu-Pd电极对N03--N的去除率最大,为59.2%,相对于普通Cu-Pd电极系统提高了29.9%,相对于PPy-Cu-Pd电极系统提高了23.7%,系统的最大电池电势为0.550V,最大功率密度为120 mW/m2,是普通Cu-Pd电极的4倍,是PPy-Cu-Pd电极的2.4倍,内阻约为100Ω。阴极为450℃热处理的TiO2-Cu-Pd电极时,N03--N的去除率随外接电阻的减小先增加后减小,500Ω时去除率最大,为71.6%,降低Pd掺杂量,NO3'-N去除率非但没有减小,反而有所上升,Pd掺杂量为0.25%时对NO3--N的去除率最大,外接1000Ω电阻时为65.46%,Pd掺杂量为0.125%时对N03--N的去除率仍可以达到60.10%。
【关键词】：Cu-Pd电极 聚吡咯 TiO_2 电催化 微生物燃料电池 硝酸氮还原
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.45;O643.36;X52
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 绪论9-22
• 1.1 硝酸盐氮的污染及处理现状9-11
• 1.1.1 水体中硝态氮污染现状9-10
• 1.1.2 水中硝态氮的危害10
• 1.1.3 水中硝态氮的去除方法10-11
• 1.2 电催化还原硝酸根11-13
• 1.2.1 电催化还原硝酸根机理11-12
• 1.2.2 电催化还原硝酸根催化电极的发展12-13
• 1.3 电催化电极中常用的活性介质13-17
• 1.3.1 导电聚吡咯13-15
• 1.3.2 二氧化钛(TiO_2)电极15-17
• 1.4 微生物燃料电池17-19
• 1.4.1 微生物燃料电池的基本原理17
• 1.4.2 微生物燃料电池的阴极电子受体17-18
• 1.4.3 微生物产电驱动硝酸根电催化还原的发展18-19
• 1.5 选题思路及研究内容19-22
• 1.5.1 课题研究的意义19-20
• 1.5.2 课题研究的内容20-22
• 2 实验内容和分析方法22-26
• 2.1 实验材料及仪器22-23
• 2.2 扫描电镜(SEM)及X射线能谱(EDX)分析23
• 2.3 循环伏安曲线(CV)测试23
• 2.4 反应器构型和操作条件23-24
• 2.5 功率密度及极化曲线测定24-25
• 2.6 水质分析25-26
• 3 Cu-Pd电极催化硝氮还原及耦合MFC系统产电性能的研究26-32
• 3.1 引言26
• 3.2 Cu-Pd电极的制备26-27
• 3.3 结果与讨论27-31
• 3.3.1 Cu-Pd电极表面形貌及元素组成分析27-28
• 3.3.2 Cu-Pd电极的循环伏安曲线28-29
• 3.3.3 Cu-Pd电极在MFC系统中的脱氮效果29
• 3.3.4 Cu-Pd催化阴极MFC系统的产电行为29-31
• 3.4 小结31-32
• 4 PPy-Cu-Pd电极催化硝氮还原及耦合MFC系统产电性能的研究32-38
• 4.1 引言32
• 4.2 PPy-Cu-Pd电极的制备32-33
• 4.3 结果与讨论33-37
• 4.3.1 PPy-Cu-Pd电极表面形貌及元素组成分析33-34
• 4.3.2 PPy-Cu-Pd电极的循环伏安曲线34-35
• 4.3.3 PPy-Cu-Pd电极在MFC系统中的脱氮效果35
• 4.3.4 PPy-Cu-Pd催化阴极MFC系统的产电行为35-37
• 4.4 小结37-38
• 5 Ti02-Cu-Pd电极催化硝氮还原及耦合MFC系统产电性能的研究38-50
• 5.1 引言38
• 5.2 TiO_2-Cu-Pd电极的制备38-39
• 5.2.1 TiO_2-Cu-Pd电极的制备原理38-39
• 5.2.2 TiO_2-Cu-Pd电极的制备方法39
• 5.3 结果与讨论39-48
• 5.3.1 TiO_2-Cu-Pd电极的循环伏安曲线39-40
• 5.3.2 TiO_2-Cu-Pd电极在MFC系统中的脱氮效果40-41
• 5.3.3 TiO_2-Cu-Pd催化阴极MFC系统的产电行为41-44
• 5.3.4 TiO_2-Cu-Pd电极的稳定性44
• 5.3.5 TiO_2-Cu-Pd电极表面形貌及元素组成分析44
• 5.3.6 TiO_2-Cu-Pd电极催化还原效果的优化44-48
• 5.4 小结48-50
• 结论50-51
• 参考文献51-60
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况60-61
• 致谢61-62

【参考文献】

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本文编号：646599