富氮类多孔有机材料的合成及性质研究

发布时间：2017-08-12 08:12

  本文关键词：富氮类多孔有机材料的合成及性质研究

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【摘要】：近年来,多孔有机聚合物(POFs)由于具有永久开放的孔道结构、高的比表面积及孔隙率、低的骨架密度、稳定的物理化学性质和多样化的合成策略等特点,已经引起了人们的广泛关注。将含氮官能团引入聚合物分子骨架中,可赋予材料更多的功能性。本论文中我们将偶氮、三嗪环、以及咔唑环等富氮活性功能基团引入到多孔有机骨架中,将多孔性与含氮杂环的功能性巧妙结合起来,制备出具有多功能和协同效果的材料,并进一步开发其在二氧化碳吸附与分离、异相催化及离子传感等领域的应用,主要分为五个章节:一、简要介绍了富氮类多孔有机聚合物的合成方法、应用及研究现状。其中,重点介绍了在二氧化碳的捕获和分离、异相催化等性能的研究进展,最后对论文的选题依据及实验结果做出阐述。二、选用三蝶烯为构筑单元,在碱性环境下用Zn粉还原偶联合成了聚合物Azo-Trip。该材料为无定型多孔有机聚合物,BET表面积达510.4 m2 g-1,表现出良好的CO_2吸附性能,在1 bar 273K下吸附量达到119.6 mg/g,且CO_2/N_2吸附选择性系数为38.6,在CO_2吸附分离方面有良好的应用前景。同时Azo-Trip聚合物在放射性碘吸附方面也表现出优异的吸附性能,吸附固体碘的量达238 wt%,且能多次重复利用;在碘的环己烷溶液中也表现出优异的吸附性能,吸附碘效率为83.3%。三、选用1,2-二(4-腈基苯基)乙炔作为单体,利用ZnCl_2的离子热法合成了两个三嗪基多孔有机材料:CTF-DCPE-1和CTF-DCPE-2。两个聚合物都是无定型多孔材料,在气体吸附方面有潜在应用,尤其是CTF-DCPE-1,BET表面积为2107.034 cm2g-1,在273K 1 bar下CO_2吸附量达到179 mg/g,且CO_2/N_2吸附选择性系数为:55.0,并且77 K,1 bar时氢气吸附量达1.41 wt%。聚合物CTF-DCPE-1负载Ag后形成稳定的异相催化剂,能实现CO_2捕集并原位转化,高效催化芳香乙炔化合物与1 bar CO_2发生羧酸化反应,底物扩展丰富,且催化剂能多次循环使用。四、通过TPTCz和BCB这两种咔唑基单体在三氯化铁催化下应合成了两种树枝状聚咔唑聚合物TPM-Cz和BCB-Cz。四面体单体TPTCz构筑的TPM-Cz材料具有较好的孔性能,BET表面积为713.158 m2g-1,在273K 1 bar下CO_2吸附量达到96.3 mg/g,77 K,1 bar时氢气吸附量达1.34 wt%。TPM-Cz将多孔性与咔唑的良好发光性能相结合,且具有多重识别位点,能对I-离子和爆炸性芳香硝基化合物进行快速检测。五、对本论文的工作进行总结,并展望该课题的研究前景。
【关键词】：多孔有机聚合物 富氮 气体吸附
【学位授予单位】：山西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.4;O631
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 1 前言10-28
• 1.1 多孔有机聚合物简介10-17
• 1.2 富氮类多孔有机材料17-25
• 1.3 本课题的选题意义及本研究所取得的进展25-28
• 2 偶氮多孔聚合物的合成、结构、气体吸附及捕获碘性能研究28-46
• 2.1 实验部分29-31
• 2.2 结果与讨论31-45
• 2.3 本章小结45-46
• 3 三嗪类多孔有机聚合物的合成、结构、气体吸附及异相催化性能研究46-74
• 3.1 实验部分46-50
• 3.2 结果与讨论50-67
• 3.3 本章小结67-74
• 4 树枝状咔唑多孔聚合物的合成、结构、气体吸附及荧光探针性质研究74-96
• 4.1 实验部分74-78
• 4.2 结果与讨论78-92
• 4.3 本章小结92-96
• 5 结论96-98
• 致谢98-100
• 参考文献100-110
• 附录110

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本文编号：660581