多酸功能化石墨烯复合材料的制备及其电催化性能研究

发布时间：2017-08-12 15:06

  本文关键词：多酸功能化石墨烯复合材料的制备及其电催化性能研究

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【摘要】：多金属氧酸盐(POMs)具有优异的氧化还原活性,可以在不影响其本身特征结构的前提下实现多电子可逆的氧化还原反应过程,这些特性使得多金属氧酸盐在电催化领域有着潜在的应用价值。然而,由于多酸较低的比表面积和较高的水溶性大大的降低了它的活性和稳定性,从而限制了在电催化领域中的应用。为了能够提高多酸的电催化活性与稳定性,我们需要选择一个合适的载体来负载多酸。石墨烯是一种单原子层厚度形成的蜂窝状网状结构的特殊材料,具有大的比表面积,高的电导率和稳定性,在许多领域引起了人们极大的关注。因此,石墨烯可以作为一种优秀的催化剂载体来负载多酸。本文中,我们利用经济易得的硫脲作为还原剂,通过简单的的化学还原法制得了多酸功能化的石墨烯复合材料,即首先磷钼酸被硫脲还原变成杂多蓝,接着氧化石墨烯被杂多蓝部分还原形成疏水性的还原的氧化石墨烯,从而将多酸组装在还原的石墨烯层间,即可得到预期的磷铝酸功能化的石墨烯复合材料(PMo~(12)-rGO)。该方法简单、经济、适合类似结构的多酸,为多酸功能化石墨烯复合材料的制备提供了新的思路和方法。通过进一步研究发现,多酸功能化的石墨烯复合材料可以简单分散在乙醇溶液中并滴在玻碳电极表面制得该复合材料修饰的玻碳电极,由于碳材料与玻碳电极表面有着较强的作用力,因此该电极有着较强的稳定性,同时与纯多酸修饰电极相比,该电极对亚硝酸根和过氧化氢有着更优异的电催化活性。这主要是由于以下几点：1.石墨烯较高的电导率可以加速目标分子与电极之间电子的转移。2.均匀分散的、小尺寸的PMo~(12)有助于提高该材料的电催化活性。3.更重要的一点是,具有褶皱的,多孔的,与纸一样的形态结构PMo~(12)-rGO有利于提高电极的活性表面积,也就是说,主要提高了该复合材料的催化电流密度,从而提高了PMo~(12)-rGO的电催化活性。
【关键词】：多酸 石墨烯 功能化 复合材料 电催化
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第一章 引言8-24
• 1.1 多金属氧酸盐的电催化研究概述8-12
• 1.1.1 多金属氧酸盐的概述8-9
• 1.1.2 多酸的电化学9-10
• 1.1.3 多酸的电催化10-12
• 1.2 石墨烯材料的研究概述12-21
• 1.2.1 石墨烯的概述12-13
• 1.2.2 石墨烯的性质13-16
• 1.2.3 石墨烯的制备方法16-18
• 1.2.4 石墨烯的功能化18-20
• 1.2.5 石墨烯的电催化20-21
• 1.3 石墨烯纳米复合材料的研究21-23
• 1.4 选题目的和依据23
• 1.5 实验试剂与测试方法23-24
• 1.5.1 实验试剂23
• 1.5.2 测试仪器23-24
• 第二章 多酸功能化石墨烯复合材料的制备24-30
• 2.1 引言24
• 2.2 实验部分24-25
• 2.2.1 氧化石墨烯(GO)的制备24
• 2.2.2 多酸功能化石墨烯(PMo_(12)-rGO)的制备24-25
• 2.2.3 还原氧化石墨烯(rGO)的制备25
• 2.3 结果与讨论25-29
• 2.3.1 石墨烯材料的表征25-29
• 2.4 小结29-30
• 第三章 多酸功能化石墨烯复合材料电催化性质研究30-38
• 3.1 引言30
• 3.2 修饰电极的制备30-31
• 3.2.1 PMo_(12)-rGO修饰电极和rGO修饰电极的制备30
• 3.2.2 PMo_(12)修饰电极的制备30-31
• 3.3 结果与讨论31-37
• 3.3.1 修饰电极的电化学性质31-33
• 3.3.2 pH值对PMo_(12)-rGO-GCE电化学行为的影响33-34
• 3.3.3 PMo_(12)-rGO-GCE的稳定性34-35
• 3.3.4 PMo_(12)-rGO-GCE的电催化活性35-37
• 3.4 本章小结37-38
• 第四章 结论38-39
• 参考文献39-46
• 致谢46-47
• 在学期间公开发表论文及著作情况47

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