石墨烯和碳纳米管负载的尖晶石类金属氧化物的制备及其对Cr（VI）和甲基橙的吸附研究

发布时间：2017-08-12 17:20

  本文关键词：石墨烯和碳纳米管负载的尖晶石类金属氧化物的制备及其对Cr（VI）和甲基橙的吸附研究

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【摘要】：重金属离子和有机偶氮染料是水中的重要污染物,因为它们的非生物降解性及强毒性,给植物、动物以及人类健康带来严重威胁。因此,为了防止重金属离子及染料废水对生态环境造成污染,在排放之前,必须对其进行处理。人们研究了许多物理、化学、生物技术与方法用来净化工业废水,其中,吸附的方法因其低成本、易操作、易分离、高去除效率的优点而成为人们最常用的一种方法。在该论文中我们用两种纳米复合材料来去除水中的Cr(VI)及甲基橙。第一,我们通过一步水热法制备了己二胺功能化的石墨烯负载的铁酸锌纳米材料(HDA-RGO-ZnFe2O4),并用来吸附废水中的Cr(VI);第二,通过化学共沉淀和煅烧相结合的方法制备了碳纳米管包覆的钴酸盐纳米复合材料(CNT@MCo2O4(M=Ni,Mn,Cu,Zn)),并用来吸附废水中的甲基橙(MO)。上述制备的材料通过透射电子显微镜、EDX(EDS)、X射线衍射、红外光谱、拉曼(Raman)、X射线光电子能谱、振动样品磁强计、扫描电子显微镜以及BET等表征手段,分别对不同的纳米复合材料的形貌、元素含量、晶体结构、官能团种类、磁性、价态以及孔性质等进行表征,同时,我们系统研究了吸附反应过程中pH值、温度、时间、溶液浓度的影响;并对吸附剂材料的吸附动力学、速率控制机理、热力学也进行了详细的研究。实验结果表明:吸附体系的环境对吸附过程有很大影响,无论是Cr(VI)还是MO,较低的pH值下更有利于吸附过程的进行;两种材料吸附Cr(VI)和MO的实验数据都更好的切合准二阶动力学方程,且内扩散模型研究表明控速步骤都不是唯一的,是由内扩散和外扩散共同控制的;另外,我们用两种不同的等温模型来描述两种吸附材料的平衡吸附过程,HDA-RGO-ZnFe2O4对于Cr(VI)的吸附更好的切合Langmuir模型,而CNT@MCo2O4(M=Ni,Mn,Cu,Zn)吸附MO的过程即符合Langmuir吸附等温模型也符合Freundlich吸附等温模型;实验数据的热力学分析表明,两种吸附材料对Cr(VI)和MO的去除过程都是吸热、自发的。另外,我们对两种不同的吸附剂吸附Cr(VI)和MO的机理也进行了详细的分析。
【关键词】：石墨烯 CNT 吸附 Cr(VI) 尖晶石金属氧化物 甲基橙
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.3
【目录】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-10
• 第一章 绪论10-24
• 1.1 工业废水的研究概况10-12
• 1.1.1 工业废水的简介及危害10
• 1.1.2 重金属离子Cr(VI)的性质与危害10-11
• 1.1.3 甲基橙(MO)的性质与危害11
• 1.1.4 工业废水的处理方法11-12
• 1.2 石墨烯和CNT等碳材料的概述12-21
• 1.2.1 石墨烯材料的概述12-17
• 1.2.1.1 石墨烯的基本性质12
• 1.2.1.2 石墨烯(Gr)的制备方法12-14
• 1.2.1.3 单独的石墨烯及改性石墨烯复合材料的吸附性能14-17
• 1.2.2 碳纳米管材料的概述17-21
• 1.2.2.1 碳纳米管的基本性质17-18
• 1.2.2.2 碳纳米管的制备方法18-19
• 1.2.2.3 CNT及改性修饰的CNT混合材料的吸附性能19-21
• 1.3 尖晶石类过渡金属氧化物的概述21-22
• 1.4 课题的研究思路及研究内容22-24
• 1.4.1 课题的研究思路22-23
• 1.4.2 课题的研究内容23-24
• 1.4.2.1 己二胺功能化的石墨烯负载的Zn Fe_2O_4(HDA-RGO- Zn Fe_2O_4)的制备及其吸附Cr(VI)的性能研究23
• 1.4.2.2 碳纳米管包覆的MCo_2O_4 (M =Ni, Mn, Cu, Zn)复合材料的制备及其吸附MO的性能研究23-24
• 第二章 HDA-RGO-Zn Fe_2O_4磁性杂化材料的合成及对Cr(VI)吸附应用的研究24-47
• 2.1 实验部分24-27
• 2.1.1 实验材料24
• 2.1.2 实验仪器24
• 2.1.3 实验方法24-27
• 2.1.3.1 氧化石墨烯（GO）的制备24-25
• 2.1.3.2 HDA-RGO-Zn Fe_2O_4磁性纳米复合材料的制备25
• 2.1.3.3 材料的表征25
• 2.1.3.4 溶液中Cr(VI)离子浓度的测定25-26
• 2.1.3.5 吸附试验26-27
• 2.1.3.6 循环回收实验27
• 2.2 结果与讨论27-45
• 2.2.1 不同材料的表征结果分析27-33
• 2.2.1.1 HDA-RGO-Zn Fe_2O_4的合成机理27-28
• 2.2.1.2 不同材料的TEM表征28
• 2.2.1.3 不同材料的XRD表征28-29
• 2.2.1.4 不同材料的Raman表征29-30
• 2.2.1.5 HDA-RGO-Zn Fe_2O_4的能量色散X射线荧光光谱(EDX)表征30-31
• 2.2.1.6 不同材料的FTIR表征31-32
• 2.2.1.7 Zn Fe_2O_4和HDA-RGO-Zn Fe_2O_4纳米材料的VSM表征32-33
• 2.2.2 不同材料对六价铬离子吸附性能的对比研究33
• 2.2.3 吸附体系p H值对吸附过程的影响33-34
• 2.2.4 吸附动力学研究34-37
• 2.2.5 Weber Morris内扩散模型研究37-38
• 2.2.6 温度的影响以及等温模型研究38-41
• 2.2.7 吸附热力学研究41-43
• 2.2.8 循环回收实验43
• 2.2.9 吸附机理研究43-45
• 2.2.10 与文献数据的吸附性能的对比45
• 2.3 本章小结45-47
• 第三章 CNT@MCo_2O_4（M=Ni，Mn，Cu，Zn）复合材料的制备及其对甲基橙（MO）吸附应用的研究47-63
• 3.1 实验部分47-49
• 3.1.1 实验材料47
• 3.1.2 实验仪器47
• 3.1.3 实验方法47-49
• 3.1.3.1 CNT@MCo_2O_4 (M =Ni，Mn，Cu，Zn)纳米复合材料的制备47-48
• 3.1.3.2 材料的表征48
• 3.1.3.3 吸附试验48-49
• 3.2 结果与讨论49-62
• 3.2.1 不同材料的表征结果分析49-53
• 3.2.1.1 不同材料的SEM及TEM表征49-51
• 3.2.1.2 CNT@MCo_2O_4(M =Ni，Mn，，Cu，Zn)纳米复合材料的EDS表征51
• 3.2.1.3 不同材料的XRD表征51-52
• 3.2.1.4 不同材料的FTIR表征52
• 3.2.1.5 不同材料的BET表征分析52-53
• 3.2.2 CNT@MCo_2O_4 (M =Ni，Mn，Cu，Zn)材料对MO的吸附性能研究53-54
• 3.2.3 体系pH值对CNT@MCo_2O_4吸附MO的影响及其吸附机理研究54-55
• 3.2.4 吸附时间对CNT@MCo_2O_4(M =Ni，Mn，Cu，Zn)去除MO影响55-56
• 3.2.5 不同材料的吸附动力学56-57
• 3.2.6 Weber Morris内扩散模型研究57-58
• 3.2.7 CNT@MCo_2O_4 (M =Ni，Mn，Cu，Zn)对MO的等温模型及热力学研究58-62
• 3.2.8 与文献数据的吸附性能的对比62
• 3.3 本章小结62-63
• 结论与展望63-64
• 参考文献64-75
• 在学期间研究成果75-76
• 致谢76

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