纳米效应增强型分子印迹电化学传感器的构建

发布时间：2017-08-12 17:37

  本文关键词：纳米效应增强型分子印迹电化学传感器的构建

  更多相关文章： 分子印迹电化学传感器 功能化石墨烯 邻苯二甲酸酯 莱克多巴胺

【摘要】：分子印迹电化学传感器集分子印迹聚合物、传感器和电化学三大性能于一身,因其识别元件分子印迹聚合物(Molecularly imprinted polymers,MIPs)所具有特异性、稳定性和实用性等特点而被广泛应用。本实验采用表面分子印迹技术和RAFT印迹技术,分别制备出金纳米粒子修饰的功能化石墨烯分子印迹聚合物杂化材料,该杂化材料能够快速、有效地识别目标分子,从而实现食品中的邻苯二甲酸二正丁酯和莱克多巴胺的高灵敏度检测。(1)本文首先采用水热还原法制备了磁性石墨烯复合材料(Fe_3O_4@RGO),再通过不同方法合成了金纳米粒子修饰的磁性石墨烯复合材料(Au@Fe_3O_4@RGO).通过表征测试分析获得电化学响应信号最强的Au@Fe_3O_4@RGO复合材料。并且针对Au@Fe_3O_4@RGO复合材料的制备进行条件优化,最终确定Fe_3O_4@RGO制备时的有机溶剂匕 匕VEG:VDEG=11,氯金酸的用量为200 μL。(2)以Au@Fe_3O_4@RGO为载体,邻苯二甲酸二正丁酯为目标分子,采用表面分子印迹技术在Au@Fe_3O_4@RGO表面制备了邻苯二甲酸二正丁酯分子印迹聚合物薄膜(Au@Fe_3O_4@RGO-MIP),选择Au@Fe_3O_4@RGO-MIP作为敏感材料,采用滴涂法在玻碳电极上制备出相应的分子印迹电化学传感器。利用循环伏安、电化学阻抗谱和差分脉冲等电化学分析方法,对Au@Fe_3O_4@RGO-MIP分子印迹电化学传感器进行性能分析,研究结果表明：该分子印迹电化学传感器对水环境中邻苯二甲酸二正丁酯的响应平衡时间为6 min,最低检测限为3.049×10-10mol/L(S/N=3).(3)以Au@Fe_3O_4@RGO为载体,莱克多巴胺为目标分子,采用RAFT分子印迹技术在其表面制备了莱克多巴胺分子印迹聚合物杂化材料[Au@Fe_3O_4@RGO-MIP(RAFT)],再以该分子印迹聚合物为基底构建相应的分子印迹电化学传感器。研究结果表明：该传感器优于传统的分子印迹电化学传感器,对模板分子莱克多巴胺具有高灵敏度、选择性和识别性,该传感器在PBS溶液中的检测电位为0.5 V,响应平衡时间为7 min,最低检测限可达到1.745×10-umol/L(S/N=3),RAF T聚合进一步提高了分子印迹电化学传感器的灵敏度。
【关键词】：分子印迹电化学传感器 功能化石墨烯 邻苯二甲酸酯 莱克多巴胺
【学位授予单位】：天津工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O631.3;TP212
【目录】：

• 学位论文的主要创新点3-4
• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-24
• 1.1 功能化石墨烯复合材料概述10-12
• 1.1.1 石墨烯的研究概述10-11
• 1.1.2 磁性石墨烯复合材料11
• 1.1.3 金属/石墨烯复合材料11-12
• 1.2 分子印迹技术概述12-15
• 1.2.1 分子印迹技术的基本原理12-13
• 1.2.2 表面分子印迹技术13-14
• 1.2.3 RAFT分子印迹技术14-15
• 1.2.4 分子印迹技术存在的问题及发展趋势15
• 1.3 分子印迹电化学传感器概述15-19
• 1.3.1 电化学传感器的原理及分类16-17
• 1.3.2 分子印迹电化学传感器的原理及制备方法17-18
• 1.3.3 分子印迹电化学传感器的研究现状18-19
• 1.4 邻苯二甲酸酯的研究概述19-21
• 1.4.1 邻苯二甲酸酯的危害20
• 1.4.2 邻苯二甲酸酯的检测方法20-21
• 1.5 莱克多巴胺的研究概述21-22
• 1.5.1 莱克多巴胺的作用及危害21
• 1.5.2 莱克多巴胺的检测方法研究现状21-22
• 1.6 课题研究意义和研究内容22-24
• 1.6.1 课题研究意义22-23
• 1.6.2 课题研究内容23-24
• 第二章 实验材料与实验方法24-30
• 2.1 实验主要试剂24-25
• 2.2 实验主要仪器25
• 2.3 实验样品制备装置图25-27
• 2.4 实验样品分析表征27-30
• 2.4.1 透射电子显微镜27
• 2.4.2 扫描电子显微镜27
• 2.4.3 X-射线衍射仪27
• 2.4.4 傅里叶红外光谱仪27-28
• 2.4.5 电化学性能测试方法28-30
• 第三章 功能化石墨烯复合材料的制备及表征30-42
• 3.1 引言30-31
• 3.2 实验部分31-32
• 3.2.1 Au@Fe_3O_4@RGO的不同制备方法31-32
• 3.2.2 Au@Fe_3O_4@RGO的最佳制备条件优化32
• 3.3 Au@Fe_3O_4@RGO的TEM表征32-36
• 3.3.1 不同方法制备的Au@Fe_3O_4@RGO的TEM表征32-34
• 3.3.2 不同溶剂比制备的Au@Fe_3O_4@RGO的TEM表征34-35
• 3.3.3 不同氯金酸用量制备的Au@Fe_3O_4@RGO的TEM表征35-36
• 3.4 Au@Fe_3O_4@RGO的X-射线衍射能谱分析36-37
• 3.5 循环伏安法测试分析37-40
• 3.5.1 不同方法制备的Au@Fe_3O_4@RGO的循环伏安法表征37-38
• 3.5.2 不同溶剂比制备的Au@Fe_3O_4@RGO的循环伏安表征38-39
• 3.5.3 不同氯金酸用量制备的Au@Fe_3O_4@RGO的循环伏安表征39-40
• 3.6 本章小结40-42
• 第四章 邻苯二甲酸酯分子印迹杂化材料的制备及电化学性能42-54
• 4.1 引言42-43
• 4.2 实验部分43-44
• 4.2.1 Au@Fe_3O_4@RGO的制备方法43
• 4.2.2 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP的制备方法43-44
• 4.3 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP的分析表征44-47
• 4.3.1 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP的TEM表征44-45
• 4.3.2 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP的傅里叶红外光谱分析45-46
• 4.3.3 X-射线衍射能谱分析46-47
• 4.4 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP的电化学性能分析47-53
• 4.4.1 不同修饰物的玻碳电极的循环伏安表征47-48
• 4.4.2 不同修饰物的玻碳电极的阻抗谱图48-49
• 4.4.3 目标分子检测电位的确定49-50
• 4.4.4 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP的吸附时间曲线50-51
• 4.4.5 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP的等温吸附曲线51-52
• 4.4.6 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP的吸附选择性52-53
• 4.5 本章小结53-54
• 第五章 RAFT聚合制备莱克多巴胺分子印迹杂化材料及电化学性能54-68
• 5.1 引言54-55
• 5.2 实验部分55-56
• 5.2.1 金纳米粒子修饰的磁性石墨烯的制备55
• 5.2.2 莱克多巴胺分子印迹聚合物的制备55-56
• 5.3 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP(RAFT)的表征56-60
• 5.3.1 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP(RAFT)的TEM/SEM表征56-58
• 5.3.2 傅立叶红外光谱表征58-59
• 5.3.3 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP(RAFT)的XRD能谱分析59-60
• 5.4 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP(RAFT)的电化学性能分析60-66
• 5.4.1 不同修饰物的玻碳电极的循环伏安表征60-61
• 5.4.2 不同修饰物的玻碳电极的阻抗谱图61-62
• 5.4.3 目标分子检测电位的确定62-63
• 5.4.4 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP(RAFT)的吸附时间曲线63-64
• 5.4.5 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP(RAFT)的等温吸附曲线64-65
• 5.4.6 Au@Fe_3O_4@RGO-MIP(RAFT)的吸附选择性曲线65-66
• 5.5 本章小结66-68
• 第六章 结论68-70
• 参考文献70-78
• 硕士期间发表的论文78-80
• 致谢80

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