上转换荧光纳米探针的物性调制及其生物成像与检测

发布时间：2017-08-13 00:23

  本文关键词：上转换荧光纳米探针的物性调制及其生物成像与检测

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【摘要】：上转换纳米材料(UCNPs)因具有多方面光学特性而得到广泛的研究和应用。目前,通过调节稀土离子掺杂成分和比例,修饰改善颗粒的基本物理化学性能,制备出高效多彩的纳米颗粒。而且,由于长波长红外光的高穿透性、无细胞组织损伤以及上转换纳米颗粒的高信噪比和良好的生物相溶性,因此在生物荧光标记成像、生物检测及药物治疗等领域具有巨大的应用价值,是目前国际上的研究热点。本论文主要阐述了高效上转换发光纳米晶的物理化学性能调控、动植物细胞活体成像及应用上转换发光纳米晶进行定量的化学试剂检测和生物性能的定性检测。得出了如下结论:(1)实现了上转换发光的多彩调节。通过调节Yb~(3+)/Er~(3+)/Tm~(3+)的浓度比,能够控制微米/纳米颗粒的特征发射峰蓝色、绿色和红色强度,实现了多彩发光。(2)通过掺杂5%的Zn~(2+)提高了发光强度。通过在NaLuF_4:18%Yb~(3+)/2%Er~(3+)纳米颗粒中掺杂5%的Zn~(2+),其发光强度相对于没有Zn~(2+)的纳米颗粒得到大幅度提升。这是由于掺杂的Zn~(2+)离子使得Er~(3+)离子的电子云对称性降低,从而增强了电子的吸附能力,提高了上转换发光效率。(3)证实了Er~(3+)和Tm~(3+)之间能量的可逆传递。在低功率激发下(5×102~9×102W/cm2),上转换纳米颗粒中的Tm~(3+)总是传递能量给邻近的Er~(3+),从而导致发光强度降低。然而,通过大幅度提高激发光源功率谱密度(4.1×104~4.9×104 W/cm2),Er~(3+)将多余的能量逆向转移给邻近的Tm~(3+),提高了发光效率。实现了在Er~(3+)和Tm~(3+)之间能量的可逆传递。而且在高功率密度激光激发下(4.1×104~4.9×104 W/cm2),高浓度Yb~(3+)掺杂的NaYF_4颗粒的浓度淬灭效应被打破。无效的Yb~(3+)被激发,提高了发光效率。(4)完成了活体细胞的荧光成像。相比于基于透射光的光学成像,应用上转换纳米探针对植物活体进行荧光显微成像克服了对细薄切片的依赖,能无损害无创伤进行活体成像,有望在医学上起到导航作用。(5)上转换荧光纳米探针对荧光素钠(SF)定量检测。基于能量共振转移(LRET)基本原理,构建了UCNPs@SF体系,计算了SF绿色发光带与UCNPs的蓝色发光带的积分强度比值(IIRGB),构建了IIRGB与SF浓度的函数模型,求出IIRGB值后找到对应的SF浓度,从而实现SF的定量检测。在本文中,固定上转换纳米探针的浓度,在洋葱细胞上的SF检测最低极限为0.14 ug/cm3。(6)上转换荧光纳米探针对有机染料(荧光素钠和罗丹明b)的生物刺激性定性评估。通过对水母活体进行染料培育,证实了染料能被完全排泄,对整个活体水母没有生命安全影响;同时,通过对水母细胞进行培育,发现罗丹明b对细胞具有可恢复的物理性伤害,而荧光素钠表现为不可恢复的生化破坏。
【关键词】：上转换 纳米颗粒 成像 检测 刺激性
【学位授予单位】：湖南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O657.3
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 绪论11-23
• 1.1 发光材料11-15
• 1.1.1 稀土发光材料12-14
• 1.1.2 其他几种上转换发光材料14-15
• 1.2 稀土上转换荧光纳米材料15-20
• 1.2.1 稀土发光材料的制备15-17
• 1.2.2 测试与表征17
• 1.2.3 稀土掺杂发光材料的应用17-20
• 1.3 立题背景及意义20-21
• 1.4 本论文主要研究内容21-23
• 第二章 稀土上转换微米晶中Er~(3+)和Tm~(3+)的能量逆传递研究23-33
• 2.1 引言23-24
• 2.2 实验部分24
• 2.2.1 主要材料和试剂24
• 2.2.2 主要仪器设备和表征24
• 2.2.3 实验合成方法24
• 2.3 结果与讨论24-31
• 2.3.1 稀土上转换微米晶的结构和形貌表征24-26
• 2.3.2 上转换NaYF_4微米颗粒多色发光调节研究26-27
• 2.3.3 上转换NaYF_4颗粒在高低功率激发下的能量逆传递现象分析27-31
• 2.4 本章小结31-33
• 第三章 多彩上转换NaLuF_4荧光纳米探针的植物细胞成像与荧光素钠检测33-45
• 3.1 引言33-34
• 3.2 实验部分34
• 3.2.1 主要材料和试剂34
• 3.2.2 主要仪器设备和表征34
• 3.2.3 NaLuF_4纳米颗粒的合成34
• 3.3 结果与讨论34-44
• 3.3.1 基于LRET上转换纳米探针检测荧光素钠设计原理34-35
• 3.3.2 NaLuF_4纳米颗粒的性能表征35-39
• 3.3.3 上转换纳米颗粒标记的洋葱细胞多彩成像39-40
• 3.3.4 基于LRET上转换纳米探针的荧光素钠定量检测分析40-44
• 3.4 本章小结44-45
• 第四章 上转换NaLuF_4荧光纳米探针的水母细胞成像与有机染料的刺激性评估45-65
• 4.1 引言45-46
• 4.2 实验部分46-48
• 4.2.1 主要材料和试剂46
• 4.2.2 主要仪器设备和表征46
• 4.2.3 Zn~(2+)掺杂NaLuF_4上转换纳米颗粒的合成46
• 4.2.4 Zn~(2+)掺杂NaLuF_4上转换纳米颗粒的表面PEG修饰46-47
• 4.2.5 上转换纳米颗粒荧光标记水母细胞成像实验47
• 4.2.6 上转换纳米颗粒培育活体水母实验47-48
• 4.3 结果与讨论48-63
• 4.3.1 基于水母细胞成像和有机染料检测的刺激性评估设计原理48
• 4.3.2 Zn~(2+)掺杂NaLuF_4纳米颗粒的性能表征48-54
• 4.3.3 超强荧光上转换纳米颗粒标记的水母细胞多彩成像54-56
• 4.3.4 基本有机染料对活体水母的刺激性评估56-59
• 4.3.5 基本有机染料对水母细胞的刺激性评估59-63
• 4.4 本章小结63-65
• 第五章 总结与展望65-67
• 5.1 全文总结65-66
• 5.2 工作展望66-67
• 参考文献67-73
• 致谢73-75
• 附录A 攻读学位期间发表的论文、参加的科研项目75

【参考文献】

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1 胡仕刚;刘云新;吴笑峰;唐志军;李志明;颜焕元;陈增辉;胡盼;余意;;Remarkable red-shift of upconversion luminescence and anti-ferromagnetic coupling in NaLuF_4:Yb~(3+)/Tm~(3+)/Gd~(3+)/Sm~(3+) bifunctional microcrystals[J];Journal of Rare Earths;2016年02期

2 杨魁胜;李岩;余朝义;卢利平;叶灿华;张希艳;;Upconversion Luminescence Properties of Ho~(3+),Tm~(3+),Yb~(3+) Co-Doped Nanocrystal NaYF_4 Synthesized by Hydrothermal Method[J];Journal of Rare Earths;2006年06期

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本文编号：664450