离子印迹聚合物的合成及其选择性去除水体中钴离子和亚砷酸根离子的性能研究

发布时间：2017-08-13 06:04

  本文关键词：离子印迹聚合物的合成及其选择性去除水体中钴离子和亚砷酸根离子的性能研究

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【摘要】：水体中严重的重金属污染问题损害了中国经济社会的可持续性发展和人民身体健康。其中水环境中钴和砷污染的问题十分突出。本论文通过离子印迹技术成功制备了了几种新型特异性的纳米吸附剂材料,应用于废水中有害重金属钴离子和亚砷酸根离子的去除。主要研究内容如下:1、以Co(II)为模板,1-乙烯咪唑作为功能单体,正硅酸乙酯为交联剂,采用表面离子印迹技术制备了磁性钴离子印迹聚合物Co(II)-IIP。通过扫描电子显微镜(SEM)表征得出Fe3O4,Fe3O4@SiO2,Co(II)-IIP,NIP的粒径分别是88,430,750,和792nm。在相关吸附实验里,Co(II)-IIP表现出高选择性和亲水性。其等温吸附过程符合Langmuir吸附模型,且Co(II)-IIP和NIP最大吸附容量分别是23.09mg/g和16.88 mg/g。Co(II)-IIP对Co(II)/Cu(II),Co(II)/Cd(II),Co(II)/Zn(II),和Co(II)/Pb(II)的相对选择性系数β分别是1.33,2.51,1.29,1.41。吸附了钴离子的Co(II)-IIP可以通过硝酸清洗进行再生,经4次循环使用之后其吸附量没有明显地下降,说明了Co(II)-IIP具有很高的稳定性和重复使用性。Co(II)-IIP对实际废水中Co(II)的去除率达到了96%以上,说明了Co(II)-IIP是一种性能优异的选择性去除水体中Co(II)的吸附材料。2、阴离子印迹聚合物难以合成的关键在于缺乏与阴离子有强相互作用的功能单体。为此设计了环状咪唑阳离子型的功能单体,以吖啶与溴甲基甲基醚反应在硫酸的条件下50℃反应24h,并且用硅胶柱纯化获得4,5-二溴甲基吖啶。4,5-二溴甲基吖啶与亚甲基双咪唑在乙腈溶剂90℃的条件下反应48h,趁热过滤,用甲醇重结晶纯化,制备得到环状的四溴化二-4,5-二(亚甲基双咪唑)吖啶。核磁共振光谱证实了该环状咪唑阳离子型的功能单体的化学结构。3、以环状咪唑阳离子型的功能单体,采用本体聚合法制备了一种亚砷酸根离子印迹聚合(IIP)。比表面积测试结果表明制得的IIP和CP的比表面积分别为434.04 m2/g和480.09 m2/g,平均孔径为6.69 nm和7.16 nm。同时对IIP吸附性能进行了研究,IIP对亚砷酸根离子的吸附容量达到了54 mg/g。IIP对HAsO32-/Cl-,HAsO32-/SO42-,HAsO32-/HPO42-,HAsO32-/NO3-,HAsO32-/Mo7O246-的相对选择性系数分别是1.03,1.95,2.55,1.52和2.51;IIP对实际废水中亚砷酸根离子的去除率接近100%,这证实了IIP是一种去除水体中亚砷酸根离子的性能优异吸附材料,且具有一定的选择性。
【关键词】：阴离子印迹聚合物 表面印迹技术 1-乙烯咪唑 环状咪唑阳离子型的功能单体 选择性去除 Co(II) 亚砷酸根离子
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O631.3
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-20
• 1.1 水环境中严重的重金属污染问题以及去除技术10-14
• 1.1.1 水环境中严重的重金属污染问题10
• 1.1.2 钴污染的主要来源及危害10-11
• 1.1.3 砷污染物的主要来源及其危害人体健康的严重性11-12
• 1.1.4 水环境中的重金属污染物处理技术12-14
• 1.2 离子印迹聚合物的相关研究及其进展14-18
• 1.2.1 离子印迹技术14-15
• 1.2.2 离子印迹聚合物的合成机理15
• 1.2.3 离子印迹的条件选择15-16
• 1.2.4 离子印迹聚合物的合成方法16-17
• 1.2.5 离子印迹技术的应用17-18
• 1.3 本课题研究的目的和主要内容18-20
• 第二章 新型磁性钴离子印迹聚合物的合成及其水体除钴的应用研究20-41
• 2.1 前言20-21
• 2.2 实验部分21-25
• 2.2.1 实验仪器和设备21
• 2.2.2 实验试剂21-22
• 2.2.3 钴离子印迹聚合物Co(II)-IIP的合成22
• 2.2.4 非离子印迹聚合物(NIP)的制备22-23
• 2.2.5 溶液中钴含量的检测23
• 2.2.6 静态吸附实验23-24
• 2.2.7 Co(II)-IIP的重复循环使用实验24-25
• 2.4 实验结果与讨论25-40
• 2.4.1 钴离子印迹聚合物的合成25
• 2.4.2 傅里叶红外光谱分析(FT-IR)25-26
• 2.4.3 扫描电镜（SEM）分析26-27
• 2.4.4 X射线衍射分析(XRD)27
• 2.4.5 亲水性实验分析27-28
• 2.4.6 热重分析(TAG)28-29
• 2.4.7 吸附实验29-40
• 2.5 实验小结40-41
• 第三章 新型环状咪唑阳离子型功能单体的合成及其表征41-50
• 3.1 前言41-42
• 3.2 实验部分42-43
• 3.2.1 实验仪器和设备42
• 3.2.2 实验试剂42-43
• 3.2.3 正离子环状功能单体的合成43
• 3.3 结果讨论43-49
• 3.3.1 反应条件的优化43-44
• 3.3.2 4,5-二(溴甲基)吖啶的表征44-46
• 3.3.3 1-(1H-咪唑1甲基)-1H-咪唑的表征46-48
• 3.3.4 四溴化二- 4,5-二（亚甲基双咪唑）吖啶的表征48-49
• 3.4 实验小结49-50
• 第四章 亚砷酸根离子印迹聚合物的合成及其废水中砷离子的去除性能研究50-66
• 4.1 前言50-51
• 4.2 实验部分51-54
• 4.2.1 实验仪器和试剂51-52
• 4.2.2 亚砷酸钠根离子印迹聚合物(IIP)的合成52
• 4.2.3 对比印迹聚合物(CP)的合成52
• 4.2.4 溶液中砷含量的检测52-53
• 4.2.5 静态吸附实验53
• 4.2.6 IIP的重复循环使用实验53-54
• 4.3 实验结果与讨论54-65
• 4.3.1 IIP合成54-55
• 4.3.2 SEM图及比表面积分析55-56
• 4.3.3 Zeta电位分析56
• 4.3.4 TAG分析56-57
• 4.3.5 吸附实验57-65
• 4.4 小结65-66
• 第五章 展望66-67
• 参考文献67-72
• 硕士期间研究成果72-73
• 致谢73-74

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本文编号：665741