基于绿色合成纳米材料的电化学发光生物传感器的构建及其应用

发布时间：2017-08-13 19:08

  本文关键词：基于绿色合成纳米材料的电化学发光生物传感器的构建及其应用

  更多相关文章： 电化学发光传感器 纳米复合材料 三联吡啶钌 鲁米诺 药物 肿瘤标志物 免疫分析

【摘要】：电化学发光技术是发光物质在电极表面通过电子得失产生的化学发光的现象,能够将电能直接转化为光能。近年来,电化学发光生物传感器得到越来越多的研究者的关注,已在药物分析、免疫分析、DNA分析、临床分析等科学领域广泛运用。而绿色合成的纳米材料不但具有大小均一、导电性好、比表面积大等性能,还具有表面官能团丰富、生物相容性优良等特点。将其运用于电化学发光传感器的构建,不仅仅可以显著提高电化学发光传感器的性能,还可以用来吸附一些生物蛋白和生物分子。本论文主要是将碳纳米球、Ag@BSA纳米粒子、Au@BSA纳米花等新型绿色合成的纳米材料运用到电化学发光生物传感的构建,其主要研究内容如下:(1)成功构建了一种基于Ru(bpy)32+/CNPs/Nafion的电化学发光药物传感器,并用于对硫酸阿托品的检测。利用水热法合成的碳纳米球(CNPs)具有大的比表面积、优良的导电性和良好的生物相容性,再结合Nafion膜的离子交换性能,可以在裸玻碳电极表面构建一层CNPs/Nafion纳米膜,从而可以静电吸附大量的发光试剂三联吡啶钌(Ru(bpy)32+),成功构建基于Ru(bpy)32+/CNPs/Nafion修饰的电化学发光传感器。结果表明,构建的电化学发光传感器不仅可以对硫酸阿托品进行定量检测,还可用于对实际样品中的硫酸阿托品的检测。该传感器的构建为硫酸阿托品的检测提供了一个很好的方法,也为其他药品的分析提供了良好的策略。(2)构建了一种基于luminol-Ag@BSA复合纳米材料的夹心型电化学发光免疫传感器并实现对肿瘤标志物CA19-9的超灵敏检测。本工作中,利用具有大的比表面积、良好的导电性以及磁吸附特性的磁性碳纳米管作为基底材料,并利用luminol-Ag@BSA-Ab2作为信号探针,孵育CA19-9之后,luminolAg@BSA-Ab2能够通过免疫识别连接到磁性玻碳电极表面,从而成功构建了一个双重信号放大的电化学发光免疫传感器,并实现了对CA19-9的超灵敏检测。上述的电化学发光免疫传感器该传感器对CA19-9的检测展现出优良的性能,该免疫传感器的构建思路为临床上其他生物分子和蛋白质的检测提供了一定的参考价值。(3)构建了基于luminol-Au@BSA复合纳米花材料修饰电极的电化学发光免疫传感器并实现了对CEA的超灵敏检测。该传感器的构建方法简单,电化学发光信号稳定,对CEA的检测十分灵敏。本工作中,Au@BSA纳米花不仅仅具有大的比表面积、优良的导电性和良好的生物相容性,其表面的丰富的官能团还可以用来连接发光探针和抗体分子。除此之外,电沉积的金纳米层又进一步扩大了玻碳电极表面的电活性面积,从而有效提高了该修饰电极的传感性能。在最优的检测条件下,构建的电化学发光免疫传感器的发光信号与CEA浓度的对数呈一个良好的线性关系,对CEA的检测范围是0.001-200ng/m L,检测限为0.0003 ng/m L(S/N=3)。同时,该免疫传感器对CEA的检测具有优良的重现性、稳定性和特异性,且可以实现对实际样品中的CEA进行快速灵敏的检测。因此,该构建方案为其他肿瘤标志物的检测提供了良好的检测手段。
【关键词】：电化学发光传感器 纳米复合材料 三联吡啶钌 鲁米诺 药物 肿瘤标志物 免疫分析
【学位授予单位】：上海师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-39
• 1.1 电化学发光概述11
• 1.2 电化学发光的基本原理11-13
• 1.3 电化学发光反应的机制13-16
• 1.3.1 湮灭反应电化学发光机制13-14
• 1.3.2 共反应剂电化学发光机制14-16
• 1.3.3 阴极发光电化学发光机制16
• 1.4 常见的电化学发光体系16-20
• 1.4.1 无机化合物的电化学发光体系16-18
• 1.4.2 有机化合物的电化学发光体系18-19
• 1.4.3 半导体材料（量子点）的电化学发光体系19-20
• 1.5 纳米材料在电化学发光体系中的运用20-26
• 1.5.1 碳纳米材料21-24
• 1.5.2 金属纳米粒子24-25
• 1.5.3 半导体纳米晶体（量子点）25-26
• 1.6 化学修饰技术在生物传感器构建中的运用26-29
• 1.7 电化学发光传感器的应用29-32
• 1.7.1 电化学发光免疫分析的应用29-31
• 1.7.2 电化学发光在药物、食品安全分析中的应用31
• 1.7.3 应用前景31-32
• 1.8 论文选题及主要研究内容32-34
• 参考文献34-39
• 第二章 基于三联吡啶钌/碳纳米球/Nafion复合材料构建的固态的电化学发光传感器及其对硫酸阿托品的检测39-55
• 2.1 引言39-41
• 2.2 实验部分41-43
• 2.2.1 化学试剂41
• 2.2.2 仪器装置41-42
• 2.2.3 碳纳米球的合成42
• 2.2.4 构建电化学发光传感器42-43
• 2.3 结果与讨论43-50
• 2.3.1 碳纳米球的表征43
• 2.3.2 构建的传感器的电化学行为43-44
• 2.3.3 碳纳米球和阿托品对电化学发光传感器的影响44-46
• 2.3.4 pH值和扫速对电化学发光传感器的影响46-47
• 2.3.5 构建的电化学发光传感器对硫酸阿托品的定量检测47-49
• 2.3.6 构建传感器对实际样品的检测49-50
• 2.4 本章小结50-51
• 参考文献51-55
• 第三章 基于Ag@BSA-luminol复合纳米微球构建的夹心型电化学发光免疫传感器及其对CA19-9 的超灵敏检测55-74
• 3.1 引言55-56
• 3.2 实验部分56-60
• 3.2.1 实验试剂和材料56-57
• 3.2.2 仪器设备57
• 3.2.3 修饰了氨基的磁性碳纳米管的合成57-58
• 3.2.4 Ag@BSA纳米微球的合成58
• 3.2.5 luminol-Ag@BSA-Ab_2复合材料的合成58-59
• 3.2.6 酶联免疫法分析luminol-Ag@BSA-Ab2表面的二抗59
• 3.2.7 夹心型免疫传感器的构建流程59-60
• 3.3 结果与讨论60-69
• 3.3.1 不同纳米粒子的表征60-62
• 3.3.2 构建的电化学发光免疫传感器的电化学表征62-63
• 3.3.3 不同的免疫传感器的对比63-64
• 3.3.4 CA19-9 检测的实验条件的优化64-65
• 3.3.5 构建的电化学免疫传感器对CA19-9 的分析检测65-66
• 3.3.6 构建的电化学免疫传感器的稳定性、重现性和特异性的测试66-68
• 3.3.7 构建的电化学免疫传感器对实际样品的检测68-69
• 3.4 本章小结69-70
• 参考文献70-74
• 第四章 基于花状的Au@BSA-luminol复合纳米材料构建的淬灭型电化学发光免疫传感器及其对CEA的灵敏检测74-91
• 4.1 引言74-75
• 4.2 实验部分75-78
• 4.2.1 实验试剂和材料75-76
• 4.2.2 仪器设备76
• 4.2.3 花状Au@BSA纳米粒子的合成76
• 4.2.4 luminol-Au@BSA-Anti-CEA复合材料的合成76-77
• 4.2.5 电化学发光免疫传感器的构建77-78
• 4.3 结果与讨论78-86
• 4.3.1 花状Au@BSA和Au@BSA-luminol纳米材料的表征78-80
• 4.3.2 构建的电化学发光免疫传感器的电化学表征80-81
• 4.3.3 实验条件的优化81-83
• 4.3.4 构建的电化学免疫传感器对CEA的分析检测83-84
• 4.3.5 构建的电化学免疫传感器的稳定性、重现性和特异性的测试84-86
• 4.3.6 构建的电化学免疫传感器在实际样品的运用86
• 4.4 本章小结86-87
• 参考文献87-91
• 硕士期间的研究成果91-93
• 致谢93-94
• 附件94

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