掺杂对钽基半导体光学及磁学性能的调控研究

发布时间：2017-08-14 12:05

  本文关键词：掺杂对钽基半导体光学及磁学性能的调控研究

  更多相关文章： Ta_2O_5 NaTaO_3 水热法 光催化 磁性

【摘要】：近年来,利用太阳能光催化水解制氢产生清洁可替代能源对实现可持续发展战略具有重大指导意义。半导体光催化剂作为实现从太阳能向化学能转变的重要载体得到了广泛关注。而钽基半导体氧化物由于其产氢活性高、化学结构稳定、耐酸碱等特性被广泛应用于光催化和自旋电子学等领域的研究。由于该类型半导体氧化物的带隙能都在3.8 eV-4.0 eV,其光响应范围主要在紫外光区,对太阳光的利用率小,制约了半导体光催化剂在实际生产中的广泛应用。离子掺杂是拓宽半导体光响应范围的一种行之有效的方法。因此本论文主要以钽基半导体氧化物为研究对象,通过离子掺杂实现其光学带边的调控以及磁学性能的研究。具体研究结果如下：(1)以TaN为反应源,采用水热法在HF水溶液中制备出在可见光有吸收的自掺杂N-Ta2O5光催化剂。N自掺杂可以使Ta_20_5的带隙从4.0 eV降低为2.2 eV,使其在可见光产生较强吸收。选取亚甲基蓝为降解源,通过结晶度优化可以大幅提高其催化活性,测定了所得样品对亚甲基蓝的光催化降解效率达到80%。(2)以Ta_20_5为反应源,在强碱性NaOH水溶液中,用FeCl3·6H2O作为Fe掺杂源,采用水热法合成具有钙钛矿型结构的纳米复合物NaTaO_3。在NaTaO_3中掺杂金属元素Fe一方面调控其光学带隙以使其在可见光下有较强吸收,另一方面调控其磁学特性。紫外-可见光吸收测试结果表明,Fe掺杂有效地改变了NaTaO_3的吸收特性,光吸收带边从紫外光区红移到可见光区,带隙能逐渐降低到1.77 eV。磁测量结果表明,掺杂后的样品在室温下表现出明显铁磁性。这是因为Fe掺杂替代高化合价的Ta后,邻近磁性原子通过氧位产生的双交换与超交换耦合作用诱导了铁磁性的产生。同时,掺杂导致的氧空位也是铁磁性产生的另一个因素。(3)以Ta_20_5为反应源,在强碱性NaOH水溶液中,分别用MnSO4·H2O和Co(NO3)2·6H2O作为(Mn、Co)掺杂源,采用水热法合成单掺杂的Mn-NaTaO_3和Co-NaTaO_3。结果表明Mn、Co掺杂也同样能够调控NaTaO_3的光学带隙和磁学特性。UV-vis测试表明Mn和Co元素的掺杂可以使NaTaO_3的吸收带边由紫外光区扩展到可见光区范围,对应的带隙能分别降到1.72 eV和1.56 eV。掺杂后样品均表现出低温铁磁性,样品NaTa1-xMnxO3的铁磁性随着掺杂量的增多而逐渐增强；而样品NaTa1-xCoxO3的铁磁性则随掺杂量的增多而逐渐减弱。总之,我们采用水热法制备了不同体系的钽基半导体纳米材料,通过自掺杂的方法制备出了具有高光催化活性的N-Ta2O5,通过过渡金属(M=Mn、Fe、Co)掺杂NaTaO_3纳米立方晶实现了光学带隙和磁性的同时共同调控,这些能带调控方法为未来光催化剂及半导体存储器件的研发和利用提供重要借鉴意义。
【关键词】：Ta_2O_5 NaTaO_3 水热法 光催化 磁性
【学位授予单位】：山西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 1 综述10-18
• 1.1 研究的目的和意义10
• 1.2 光催化剂的作用原理10-12
• 1.3 半导体光催化剂的改性技术12-15
• 1.4 钽基钙钛矿氧化物的研究进展15-16
• 1.5 本论文研究内容和意义16-18
• 2 半导体光催化剂的表征测试18-24
• 2.1 前言18
• 2.2 化学试剂和实验设备18-19
• 2.3 样品的表征测试19-24
• 2.3.1 X射线衍射分析19
• 2.3.2 X射线光电子能谱19-20
• 2.3.3 扫描电子显微镜20
• 2.3.4 透射电子显微镜20-21
• 2.3.5 紫外可见漫反射光谱21
• 2.3.6 振动样品磁强计21-22
• 2.3.7 超导量子干涉仪22
• 2.3.8 电子顺磁共振22-24
• 3 氮自掺杂Ta_2O_5微球制备及其光催化性能研究24-30
• 3.1 引言24
• 3.2 实验部分24
• 3.3 结果与讨论24-28
• 3.4 本章小结28-30
• 4 Fe掺杂对Na TaO3光学与磁学性能的调控30-40
• 4.1 引言30
• 4.2 实验部分30
• 4.3 结果与讨论30-38
• 4.3.1 Fe掺杂NaTaO_3纳米立方晶的结构-形貌分析30-34
• 4.3.2 Fe掺杂NaTaO_3半导体的光学性质34-36
• 4.3.3 Fe掺杂NaTaO_3半导体的磁性性质36-38
• 4.4 本章小结38-40
• 5 Mn/Co掺杂对NaTaO_3光学与磁学性能的调控40-46
• 5.1 引言40
• 5.2 实验部分40
• 5.3 结果与讨论40-45
• 5.3.1 Mn、Co掺杂NaTaO_3纳米立方晶的结构-形貌分析40-42
• 5.3.2 Mn、Co掺杂NaTaO_3纳米立方晶的光学性质分析42-43
• 5.3.3 Mn、Co掺杂NaTaO_3纳米立方晶的磁学性质43-45
• 5.4 本章小结45-46
• 6 结论46-48
• 致谢48-50
• 参考文献50-54
• 附录54

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本文编号：672556