基于聚多巴胺的表面增强拉曼基底的制备及应用

发布时间：2017-08-14 13:27

  本文关键词：基于聚多巴胺的表面增强拉曼基底的制备及应用

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【摘要】：拉曼光谱是一种振动光谱技术,表面增强拉曼光谱(SERS)克服了普通拉曼低灵敏度的缺点,能提供具有结构特征的分子水平信息,广泛应用于痕量样品的分析检测。表面增强拉曼光谱应用的一个重要环节,就是SERS基底的制备。其中,贵金属纳米粒子是最常用的SERS基底。贵金属纳米粒子溶胶,由于其易制备和SERS活性较高,常被应用于SERS检测,然而随着时间的延长,容易团聚,因此高稳定性的SERS活性基底的制备,一直是该领域研究的热点之一。聚多巴胺,具有氨基、酚羟基等活性官能团,能够对基底表面进行修饰,并且能够绑定并还原金属离子。因此,我们将聚多巴胺的粘附性、螯合能力及还原性与金属纳米粒子相结合,制备具有特殊形貌的聚多巴胺/银复合纳米材料作为SERS基底。本文制备基于聚多巴胺的SERS基底,用于环境和食品检测。具体工作内容如下:1、利用聚多巴胺的粘附性、反应性对基底(石英片、保鲜膜、滤纸)进行表面修饰,同时利用其还原性,原位还原银离子,制备出高效的、稳定的二维聚多巴胺/银SERS基底。通过一系列的表征及优化后,4-巯基吡啶最低检测浓度可低至0.1 n M,线性范围在0.1 n M到1000 n M之间,线性相关性为0.989。该方法可以用于制备便宜、柔性的SERS基底,具有很好的实用性。2、丙烯酰胺(AAm),一种具有神经毒性、生殖毒性和遗传毒性不饱和的小分子。人体可以通过消化道、呼吸道、皮肤黏膜等多种途径接触丙烯酰胺,饮水是其中的一条途径。因此,我们开发了一种新的快速检测水中的丙烯酰胺SERS方法。以聚多巴胺为模板,利用聚多巴胺中残余的邻二羟基的螯合能力和还原性,合成“荔枝状”的PDA@Ag NPs复合纳米结构,并且进行一系列的表征及优化。将该基底用于对水中丙烯酰胺的检测,最低检测线可低至0.04μg/L,在0.1-1000μg/L范围内具有较好的线性关系,回收率为84.1%-112.5%。因此可见,基于PDA@Ag NPs的拉曼检测丙烯酰胺的方法简单快捷,准确高效。3、三聚氰胺,由于其高含氮量,常被其混入掺水或劣质生鲜奶中,可以在检测中造成蛋白质含量达标的假象,而长期食用就会对身体造成危害甚至威胁生命安全。因此,我们开发了一种新的快速检测牛奶中的三聚氰胺SERS方法。以聚多巴胺作为保护层,合成具有核壳结构的Au@Ag@PDA复合粒子,并进行一系列的表征。用该粒子作为SERS基底,用于对牛奶中三聚氰胺的测定三聚氰胺的线性范围为线性范围在0.5到20μg/L之间,线性相关性为0.972,检出限为0.3μg/L,在牛奶中的回收率为89.4%-109.5%。因此,基于Au@Ag@PDA检测三聚氰胺的拉曼方法,是一种简便、高效的方法,并且具有较高的灵敏度。本论文研究结果表明,基于聚多巴胺制备的SERS基底,具有较好的稳定性及重现性,能够实现对丙烯酰胺、三聚氰胺的拉曼检测,实验结果较理想,在环境检测及食品安全方面有较好的应用,具有一定的应用前景。
【关键词】：表面增强拉曼光谱 聚多巴胺 金/银纳米粒子 丙烯酰胺 三聚氰胺
【学位授予单位】：上海师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.37
【目录】：

• 摘要2-4
• Abstract4-8
• 第一章 绪论8-24
• 1.1 拉曼光谱概述8-9
• 1.2 拉曼散射的类型9-11
• 1.3 表面增强拉曼散射光谱11-17
• 1.3.1 表面增强拉曼光谱现象11
• 1.3.2 表面增强拉曼的基本原理11-13
• 1.3.3 表面增强拉曼活性基底13-17
• 1.4 表面增强拉曼散射光谱的应用17-19
• 1.4.1 食品安全17
• 1.4.2 环境检测17
• 1.4.3 生物医学应用17-18
• 1.4.4 表面吸附及催化反应18
• 1.4.5 与其他技术的联用18
• 1.4.6 目前存在的问题18-19
• 1.5 聚多巴胺（Polydopamine，，PDA）19-22
• 1.5.1 聚多巴胺的简介19
• 1.5.2 聚多巴胺的聚合机理19-20
• 1.5.3 聚多巴胺的性质20-22
• 1.6 本论文的构想22-24
• 1.6.1 二维聚多巴胺/银基底的制备及应用22
• 1.6.2“荔枝状”PDA@AgNPs复合结构的制备及应用22-23
• 1.6.3 Au@Ag@PDA复合结构的制备及应用23-24
• 第二章 二维聚多巴胺/银拉曼增强基底的制备与应用24-35
• 2.1 引言24-25
• 2.2 实验方法25-26
• 2.2.1 试剂与材料25
• 2.2.2 仪器25
• 2.2.3 PDA/AgNPs二维基底的制备25
• 2.2.4 PDA/AgNPs二维基底的优化25-26
• 2.2.5 PDA/AgNPs二维基底的应用26
• 2.3 结果与讨论26-34
• 2.3.1 PDA/AgNPs二维基底的制备及表征26-28
• 2.3.2 PDA/AgNPs二维基底的优化28-33
• 2.3.3 PDA/AgNPs基底的应用33-34
• 2.4 结论34-35
• 第三章“荔枝状”聚多巴胺/银复合结构的制备及应用35-47
• 3.1 引言35-36
• 3.2 实验方法36-37
• 3.2.1 试剂与材料36
• 3.2.2 仪器36
• 3.2.3“荔枝状”PDA@AgNPs基底的制备36-37
• 3.2.4 丙烯酰胺水溶液的检测37
• 3.2.5 实际样品的检测37
• 3.3 结果与讨论37-46
• 3.3.1“荔枝状”PDA@AgNPs的制备及表征37-39
• 3.3.2“荔枝状”PDA@AgNPs的优化39-43
• 3.3.3 丙烯酰胺水溶液的检测43-45
• 3.3.4 实际样品的检测45-46
• 3.4 结论46-47
• 第四章 Au@Ag@PDA复合结构的制备及应用47-54
• 4.1 引言47-48
• 4.2 实验方法48-49
• 4.2.1 试剂与材料48
• 4.2.2 仪器48
• 4.2.3 Au@Ag@PDA的制备48
• 4.2.4 三聚氰胺水溶液的检测48-49
• 4.2.5 实际样品的检测49
• 4.3 结果与讨论49-53
• 4.3.1 Au@Ag@PDA的制备及表征49-51
• 4.3.2 Au@Ag@PDA性能的优化51
• 4.3.3 三聚氰胺水溶液的检测51-52
• 4.3.4 实际样品的检测52-53
• 4.4 结论53-54
• 第五章 结论与展望54-55
• 5.1 结论54
• 5.2 展望54-55
• 参考文献55-65
• 攻读学位期间的科研成果65-66
• 致谢66-67

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