钌基金属有机骨架化合物为前驱体制备钌纳米晶蒙脱石催化剂

发布时间：2017-08-15 01:03

  本文关键词：钌基金属有机骨架化合物为前驱体制备钌纳米晶蒙脱石催化剂

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【摘要】：在本论文中,作者结合目前比较热门的钌基金属有机框架化合物,探索其在潜在催化的可能,将其作为前驱体制备了一种全新的复合物催化剂并进行了催化活性测试。钌基金属有机框架化合物(Ru-MOF)即含有钌原子的金属有机化合物,本文选用[Ru2Ⅱ,Ⅲ(BTC)2X.Y1.5-x](BTC=均三苯甲酸,X,Y=Cl-或OH-)为前驱体,通过水热反将Ru-MOF共合成于载体蒙脱石片层上,所得到的Ru-MOF与蒙脱石复合物(Ru-MOF-MMT)结构稳定,MOF晶体均匀分散于蒙脱石层面上。Ru-MOF与蒙脱石的复合物经过300。C下H2热处理生成Ru纳米晶负载于蒙脱石的催化剂(Ru-MMT)。所得到的Ru纳米晶尺寸均一为1-2nm左右,且均匀分布于蒙脱石面上。5%Ru含量的Ru-MMT催化剂在160℃和6 MPa气压下参与苯加氢反应最大的催化效率可以达到3478 h-1,产率为99.9%,且催化剂在实验室条件下循环5轮未见明显衰减。表征结果发现Ru-MOF未完全瓦解的碳骨架对Ru纳米晶的附着以及结构稳定有重要作用,而暴露的Ru活性位点对提高催化效率与稳定性也起到了一定的协同作用。在Ru-MOF-MMT复合物与Ru-MMT催化剂的结合实验方法基础上,一套具有普适性的金属负载催化剂的合成方法被提出。
【关键词】：钌基金属有机化合物 蒙脱石 苯加氢催化剂
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 致谢6-7
• 摘要7-8
• ABSTRACT8-15
• 第一章 绪论15-29
• 1.1 引言15
• 1.2 金属有机骨架化合物定义及特性15-17
• 1.2.1 大比表面15-16
• 1.2.2 结构可控16
• 1.2.3 功能多样化16-17
• 1.3 金属有机骨架化合物的主要制备方法17-18
• 1.3.1 水热溶剂热法17-18
• 1.3.2 真空封管法18
• 1.3.3 挥发法18
• 1.4 金属有机骨架化合物在前驱体方面的探索18-19
• 1.5 金属有机骨架化合物在催化上的发展19-25
• 1.5.1 金属有机骨架化合物作为催化剂载体20-22
• 1.5.2 金属有机骨架化合物直接作为异相催化剂22-25
• 1.5.3 金属有机骨架化合物作为催化剂合成前驱体25
• 1.6 蒙脱石的介绍与在催化上的发展25-27
• 1.6.1 蒙脱石的简介25-26
• 1.6.2 蒙脱石在催化上的发展26-27
• 1.7 本文研究目标、内容及意义27-29
• 1.7.1 研究目标27
• 1.7.2 研究内容27-28
• 1.7.3 研究意义28-29
• 第二章 实验方法、原理及表征方法29-35
• 2.1 实验思路29-30
• 2.2 实验主要仪器及试剂30-32
• 2.3 实验表征方法32-35
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)32
• 2.3.2 X射线光电子能谱分析(XPS)32-33
• 2.3.3 热重分析(TG-DSC)33
• 2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)33
• 2.3.5 投射电子显微镜(TEM)33
• 2.3.6 红外光谱33-34
• 2.3.7 BET气体吸附34
• 2.3.8 气相色谱34-35
• 第三章 基于金属有机骨架化合物的钌基催化剂制备35-48
• 3.1 钌基金属有机化合物35-36
• 3.1.1 实验过程35
• 3.1.2 实验表征及结论分析35-36
• 3.2 钌基金属有机化合物负载蒙脱土36-40
• 3.2.1 实验过程36
• 3.2.2 实验表征及结论分析36-40
• 3.3 钌基催化剂40-46
• 3.3.1 实验过程40
• 3.3.2 实验表征及结论分析40-46
• 3.4 样品综合对比分析46-48
• 第四章 钌基催化剂的催化性能研究48-61
• 4.1 催化测试48-51
• 4.1.1 催化实验过程48-49
• 4.1.2 催化结果49-51
• 4.2 催化机理探究51-55
• 4.2.1 钌催化中心存在状态52
• 4.2.2 钌催化中心与载体的联系52-55
• 4.3 催化影响因素55-60
• 4.3.1 H_2压力55-56
• 4.3.2 反应温度56-57
• 4.3.3 钌的负载含量57-58
• 4.3.4 催化过程中的情况58-60
• 4.4 催化性能最优化条件60-61
• 第五章 方法的普适性61-67
• 5.1 方法的建立61-62
• 5.2 验证性实验62-64
• 5.2.1 实验内容63
• 5.2.2 实验结果63-64
• 5.3 总结64-67
• 参考文献67-72
• 攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况72

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本文编号：675525