过渡金属氧化物柱层状铌酸及硫化镉与层状铌酸复合材料的光催化性能研究

发布时间：2017-08-15 05:04

  本文关键词：过渡金属氧化物柱层状铌酸及硫化镉与层状铌酸复合材料的光催化性能研究

  更多相关文章： 层状铌酸 插层 柱撑 剥离-重组 复合 协同促进作用 光降解反应

【摘要】：层状材料是重要的功能材料,在催化、吸附等方面有广阔的应用前景。在本研究工作中,我们制备了一系列过渡金属氧化物柱层状铌酸及硫化镉与层状铌酸复合材料,考察了所得材料在罗丹明B光降解反应中的催化行为。用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、漫反射紫外-可见光谱(DR-UV-Vis)及扫描电镜(SEM)等手段对所得样品进行了表征。(1)二氧化钛柱层状铌酸的制备及其在罗丹明B光降解反应中的催化性能以层状铌酸(HNb3O8)为主体,以钛酸四正丁酯((C4H9O)4Ti,简写为TBT)为钛源,通过逐步离子交换法,得到Ti(IV)多聚阳离子插层的层状铌酸盐,经在空气气氛中焙烧,制得二氧化钛柱层状铌酸(TiO2-HNb3O8)。通过改变柱撑时所用钛(IV)多聚阳离子柱化液的浓度,以期获得热稳定性较好且结构规整的二氧化钛柱层状铌酸产品。研究结果表明,采用很稀的含Ti(IV)多聚阳离子柱化液(以V(TBT):V(CH3COOH):V(H2O)=1:16:40的比例配制)进行插层时,所得插层中间体的层间距虽然很大,但其层状结构规整度较低,而且热稳定性不够理想。以V(TBT):V(CH3COOH):V(H2O)=1:16:20的比例配制的柱化液与有机烷胺预支撑的铌酸进行插层反应后所得产品,其层间距较大,热稳定性较好,层状结构也比较规整。与未柱撑的铌酸(HNb3O8)相比,柱撑产物(TiO2-HNb3O8)表现出较优的光催化性能。其中以V(TBT):V(CH3COOH):V(H2O)=1:16:20的柱化液制得的层状产品,其催化性能最好。在紫外光下照射2 h后,罗丹明B(50 ml,10 mg·L-1)的降解率达92%;在可见光下,TiO2-HNb3O8亦显示一定的催化活性。(2)剥离-重组法制备氧化铬柱撑铌酸及层柱产品的光催化性能运用剥离-重组技术,使剥离的铌酸纳米层片在重新堆积的同时,铬(III)多聚阳离子进入到层间,再经高温焙烧,得到氧化铬柱撑的铌酸复合材料。研究结果表明,铬柱化液(醋酸铬的水溶液)浓度对插层行为的影响并不明显,这是剥离-重组技术的优势所在。在紫外光区,氧化铬柱层状铌酸有一定的光催化活性,以铬含量为9.35 wt%的层柱产品(25 mg)为催化剂时,光照2 h后,罗丹明B溶液(50 ml,10 mg·L-1)的降解率达35%。在可见光区,层柱产品也显示出相当的催化活性,铬含量为9.07 wt%的样品,在光照2 h后,罗丹明B的降解率为32%,对铬含量较高的氧化铬柱层状铌酸进行氮掺杂后,其光催化性能可获得有效改善。(3)硫化镉与铌酸纳米层片的复合及复合材料的光催化性能以四丁基氢氧化铵为剥离剂,先将层状铌酸剥离成高度分散的纳米层片。再以硝酸镉(Cd(NO3)2)为镉源,硫脲为硫源,以沉淀方式形成CdS。同时,调整pH使铌酸纳米层片重新堆积,即得铌酸与CdS两者的复合材料(CdS-eHNb3O8)。与单一的CdS及单一的eHNb3O8相比,二元复合材料在可见光下对罗丹明B降解反应具有较高的催化活性,表明CdS与HNb3O8之间具有协同促进效应。随着镉含量的增加,复合材料的禁带宽度减小。其中镉含量为44.96 wt%的二元复合材料,其禁带宽度为2.04 eV,以其作为催化剂(25 mg),在光照2 h后,罗丹明B(50ml,10 mg·L-1)的降解率为91%。氮掺杂能抑制CdS与HNb3O8之间的协同促进作用,氮掺杂后复合材料的催化活性显著下降。
【关键词】：层状铌酸 插层 柱撑 剥离-重组 复合 协同促进作用 光降解反应
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TB33
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 文献综述12-25
• 1.1 引言12
• 1.2 层状铌酸盐概述12-17
• 1.2.1 层状铌酸盐的结构特点13
• 1.2.2 层状铌酸盐的制备方法13-15
• 1.2.3 层状铌酸盐改性的方法15-17
• 1.3 光催化材料概述17-22
• 1.3.1 新型光催化材料17-19
• 1.3.2 光催化原理19-21
• 1.3.3 光催化材料的应用21-22
• 1.4 存在问题22-23
• 1.5 本论文研究内容和意义23-25
• 第二章 二氧化钛柱层状铌酸的制备及其在罗丹明B光降解反应中的催化性能25-42
• 2.1 实验部分25-28
• 2.1.1 实验试剂25
• 2.1.2 二氧化钛柱层状铌酸的制备25-27
• 2.1.3 材料表征27
• 2.1.4 光催化活性测试27-28
• 2.2 结果与讨论28-41
• 2.2.1 二氧化钛柱层状铌酸的结构与形貌分析28-34
• 2.2.2 样品的光吸收特性34-35
• 2.2.3 光催化性能35-41
• 2.3 结论41-42
• 第三章 剥离-重组法制备氧化铬柱撑铌酸及层柱产品的光催化性能42-58
• 3.1 实验部分42-45
• 3.1.1 实验试剂42-43
• 3.1.2 氧化铬柱层状铌酸的制备43-44
• 3.1.3 铬元素含量的测定44
• 3.1.4 材料表征44
• 3.1.5 光催化活性测试44-45
• 3.2 结果与讨论45-57
• 3.2.1 Cr_2O_3柱层状铌酸的结构与形貌分析45-51
• 3.2.2 光吸收特性及铬元素含量的测定结果51-53
• 3.2.3 光催化性能53-57
• 3.3 结论57-58
• 第四章 硫化镉与铌酸纳米层片的复合及复合材料的光催化性能58-72
• 4.1 实验部分58-61
• 4.1.1 实验试剂58-59
• 4.1.2 CdS与铌酸复合材料的制备59-60
• 4.1.3 镉元素含量的测定60
• 4.1.4 材料表征60-61
• 4.1.5 活性评价61
• 4.2 结果与讨论61-71
• 4.2.1 CdS与铌酸二元复合材料结构与形貌分析61-65
• 4.2.2 光吸收特性及镉元素含量的测定65-66
• 4.2.3 光催化性能66-70
• 4.2.4 光催化机制70-71
• 4.3 结论71-72
• 参考文献72-81
• 个人简历81-82
• 致谢82

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本文编号：676353