碳量子点及其银复合材料的制备与光催化性能的研究

发布时间：2017-08-16 20:07

  本文关键词：碳量子点及其银复合材料的制备与光催化性能的研究

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【摘要】：碳量子点是一种零维碳纳米材料,由于其具有明显的量子限域效应,表现出了许多新的物理化学性质,使它们在光催化领域有潜在应用。以炭煤作为原料,用强氧化剂处理,可以剥离得到碳量子点。这种方法适用于低成本碳源以溶液的形式大量制备。然而,阻碍这种方法进行工业大规模生产高性能碳量子点的主要因素包括两点:一是过量的氧化剂的去除,二是在酸碱中和时产生的盐类的去除。因此,要想实现高性能碳量子点的大规模生产,最重要的是发展绿色简便的制备工艺。除此之外,碳量子点的光吸收主要集中在紫外光区域,限制了它在光催化领域的应用,而原位复合银可以提高其在可见光区域的光催化活性。银与碳量子点复合不仅可以促进电荷的分离,还可以利用银的等离子体共振吸收拓宽光吸收、使碳量子点的吸收峰红移。基于此,本论文首先对煤制备碳量子点的方法进行了改进,使其适用于大规模生产,而后利用光还原制备了两种不同的复合结构,研究了结构对银改性碳量子点的影响。研究的内容以及成果主要有以下几个方面:1.用H_2O_2选择氧化煤中的有机碳制备了碳量子点,利用扫描电镜、透射电镜、红外光谱、光电子能谱、荧光分光光度计和紫外-可见分光光度计等表征手段对煤和碳量子点的尺寸、结构、元素、官能团、光学性质和催化性质进行表征。结果表明:碳量子点通过H_2O_2选择氧化煤中的有机碳区域而分离晶体碳制备,形貌为类球形,尺寸为1-3nm。碳量子点主要由C和O元素构成,含有C-O、C-C、C=O、-COOH和-OH等键。对CQDs的产率进行分析,发现与报道的方法相比提高很多,并且制备方法简便,适于大规模生产。对CQDs的可见光光催化性能进行测试,发现CQDs与商业光催化P25相比,有更高的光催化活性,从而找出了一种大规模生产高效光催化剂的方法。2.针对目前CQDs在光催化方面的缺点,如可见光吸收弱、光催化活性较差等,进行改性设计。设计思路包含以下几个方面:首先,银具有等离子体共振吸收,在可见光区域有较强的吸收,与银复合可以会提高CQDs在可见光区的吸收从能增强CQDs对可见光的利用率。其次,我们对合成方法进行了设计。光还原是一种简单、快速无污染制备银复合材料的方法,我们根据CQDs的上转换性质,提出用可见光光还原原位制备Ag/CQDs纳米结构。最后,我们对光还原制备Ag/CQDs复合材料进行热力学的可行性分析。根据热力学形核原理,探究了碳量子点表面还原Ag+原位制备Ag/CQDs复合材料的热力学条件,证明了光还原制备Ag/CQDs复合结构在热力学上的可行性。3.我们根据设计思路,首先用乙二醇制备的碳量子点(CQDs-1)来进行初步验证。对实验结果进行测试分析,发现光还原过程与设计思路一致。由于Ag的等离子体共振吸收与银的粒径和结构有关,因此Ag对CQDs的改性有条件限制。为了找出Ag/CQDs复合结构光吸收和光催化之间的关系,我们用第二种碳源制备的碳量子点(CQDs-2)光还原制备与Ag/CQDs-1不同的结构。通过光吸收和光催化性能测试,我们发现Ag/CQDs-1与Ag/CQDs-2相比,尺寸较小,可见光吸收明显增强,进而可将光的催化性能也大大提高。最后,我们对影响光还原制备Ag/CQDs的因素进行了探究,找出了影响复合材料可见光区域吸收的因素,为光还原制备贵金属基复合光催化剂提供借鉴。
【关键词】：碳量子点 煤 改性 银 等离子体共振吸收 可见光 光催化
【学位授予单位】：中北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-25
• 1.1 前言11
• 1.2 碳量子点简介11-15
• 1.2.1 电弧放电法12
• 1.2.2 激光烧蚀法12-13
• 1.2.3 电化学氧化法13-14
• 1.2.4 化学氧化法14
• 1.2.5 水热法14
• 1.2.6 微波合成法14-15
• 1.3 碳量子点作为光催化剂的研究进展15-20
• 1.3.1 碳量子点光催化的研究进展15-16
• 1.3.2 碳量子点复合结构光催化的研究进展16-20
• 1.3.2.1 与半导体纳米材料的复合16-19
• 1.3.2.2 碳量子点与贵金属的复合19-20
• 1.4 银纳米材料的研究进展20-22
• 1.4.1 银纳米材料的制备方法20-22
• 1.4.1.1 光还原法20
• 1.4.1.2 多聚糖法20-21
• 1.4.1.3 托伦斯法（银镜反应）21-22
• 1.5 光催化简介22-24
• 1.5.1 光催化原理22-23
• 1.5.2 光催化技术存在的问题及展望23-24
• 1.6 研究目的与意义24
• 1.7 研究内容24-25
• 第二章 H_2O_2剥离煤粉制备碳量子点及其表征25-39
• 2.1 引言25-27
• 2.2 实验部分27-29
• 2.2.1 实验仪器与实验试剂27-28
• 2.2.1.1 实验仪器27
• 2.2.1.2 实验试剂27-28
• 2.2.2 实验部分28-29
• 2.2.2.1 碳量子点的制备28-29
• 2.3 结果与讨论29-38
• 2.3.1 制备的碳量子点的性质29-31
• 2.3.2 碳量子点产率的计算31-32
• 2.3.3 碳量子点的合成机理32-35
• 2.3.4 探究影响碳量子点合成的因素35-36
• 2.3.5 碳量子点的光催化性质测试36-38
• 2.4 本章小结38-39
• 第三章 光还原银原位复合碳量子点的可行性设计39-46
• 3.1 引言39-40
• 3.2 可见光还原银制备Ag/CQDs可行性分析40-41
• 3.3 光还原银离子过程分析41-44
• 3.4 光还原过程的影响因素44
• 3.5 本章小结44-46
• 第四章 Ag/CQDs复合结构的制备及其光催化性能的表征46-59
• 4.1 实验设计46
• 4.2 实验部分46-48
• 4.2.1 实验仪器与实验试剂46-47
• 4.2.1.1 实验仪器46-47
• 4.2.1.2 实验试剂47
• 4.2.2 实验部分47-48
• 4.2.2.1 第一种碳量子点（CQDs-1）的制备47-48
• 4.2.2.2 第二种碳量子点（CQDs-2）的制备48
• 4.2.2.3 Ag/CDs-1 的制备48
• 4.2.2.4 Ag/CDs-2 的制备48
• 4.2.2.5 光催化剂的光催化性能表征48
• 4.3 结果与讨论48-54
• 4.3.1 光还原银原位制备Ag/CQDs的验证实验结果分析48-51
• 4.3.2 Ag/CQDs-1 和Ag/CQDs-2 对比试验的表征51-52
• 4.3.3 复合催化剂不同尺寸形成机理的探究52-53
• 4.3.4 吸收及催化性能的表征53-54
• 4.4 影响光合成Ag/CQDs的因素54-58
• 4.4.1 光源的影响54-55
• 4.4.2 稳定剂的影响55-56
• 4.4.3 反应时间的影响56-57
• 4.4.4 碳量子点浓度对反应物的影响57-58
• 4.4.5 光照功率的影响58
• 4.5 本章小结58-59
• 结论59-61
• 参考文献61-71
• 攻读硕士学位期间发表的论文及所取得的研究成果71-72
• 致谢72-73

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前5条

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本文编号：685252