复合BiOI材料的制备及其在印染废水中的应用

发布时间：2017-08-19 07:06

  本文关键词：复合BiOI材料的制备及其在印染废水中的应用

  更多相关文章： BiOI 可见光 光催化 磁性复合 分子印迹技术

【摘要】：本论文就光催化技术中光催化剂材料存在的易团聚、稳定性不高、与催化体系分离困难、催化降解的选择性不够高等问题对BiOI光催化材料进行改进研究,具体内容如下：(1)采用五水合硝酸铋(Bi(NO_3)_3·5H_2O)和碘化钾(KI)分别作为Bi源和I源,乙二醇(EG)作为助剂与水一起作为溶剂,通过水热法合成BiOI。采用单一元素变量法,通过研究反应液条件对BiOI光催化材料的催化活性及结构的影响,来筛选出新型光催化材料BiOI的最佳制备条件。通过SEM、XRD、UV-Vis等对合成材料的结构和形貌等性质进行表征,通过光催化降解亚甲基蓝(25mg/L MB)和罗丹明B(10mg/L RhB)模型来对此光催化剂的催化活性进行评价。实验结果表明：在反应溶液pH=5、水热反应温度T=160℃、水热反应时间t=16h的条件下合成的BiOI样品的光催化活性最高,可见光照射30min对MB和RhB的降解率都能够达到98%。(2)针对BiOI的形貌和高吸附性能问题,在BiOI的基础上掺杂了具有高吸附性能的IZSM-5合成了BiOI/HZSM-5复合光催化材料,采用水热法合成了花状的BiOI/HZSM-5催化剂,不仅具有高的吸附性,而且还保持高的催化活性。合成的复合催化剂具有很高的比表面积(SBET=70.2 m2/g)。可见光照射1h后,HZSM-5/BiOI对MB和RhB的降解率可达99.6%和98.6%。相比较而言,BiOI对MB和RhB的降解率却只有86.8%和68.5%。经过3次循环再降解实验得知复合光催化剂具有良好的稳定性。(3)针对上述制备的光催化剂粉末与被处理溶液的分离与回收再利用的问题,本论文将BiOI与磁性Fe2O3进行复合来制备磁性复合BiOI材料,利用外加磁场的协助能够实现此光催化剂与溶液体系的快速分离以便进一步再次利用。先利用共沉淀法合成纳米Fe2O3粒子,采用同BiOI的制备过程相似的方法和步骤,将Fe2O3在装釜前加入到反应体系中反应2h,将Fe2O3引入BiOI中制备出磁性复合光催化剂。通过不同表征手段考察复合材料的结构、形貌等性质,并通过光催化降解实验探讨磁性复合催化剂的光催化活性、降解机理及回收再利用的效果。实验结果表明,5%Fe2O3/BiOI磁性复合材料的光催化活性最高,在可见光照射60min后MB和RhB的降解率分别达95%和99%。在后续放大实验中,模拟降解1L及3L的目标降解污染物的降解率分别仍能达到95%以上,对苯酚也具有一定的降解效果。光催化剂的回收循环实验表明,三次循环利用后的降解率仅有很小幅度的下降,证明此复合催化剂(Fe2O3/BiOI)具有很好的重复稳定性,且在外加磁场的作用下可实现催化剂的快速分离与回收。(4)本文还尝试采用制备高分子/BiOI复合材料的方法来提升催化剂的分离效果。通过在有机玻璃(PMMA)合成过程中通过添加BiOI来制备PMMA/BiOI复合材料。以甲基丙烯酸甲酯作为聚合单体,采用悬浮聚合法制备球状PMMA,通过选用不同的分散剂和反应时间来控制材料球体的大小。在聚合反应时间为1.5～2h,观察到PMMA小颗粒变硬时加入BiOI粉末,再聚合形成复合PMMA/BiOI材料的小球。实验得采用过氧化苯甲酰(BPO)作为引发剂反应2.5h后合成直径0.1～0.2cm大小的PMMA/BiOI复合光催化剂。实验结果表明,制备的PMMA/BiOI复合材料可以明显提高分离效果,但PMMA对BiOI的包裹也影响到了催化剂的活性,可见光下对MB和RhB的降解率分别降为33.3%和45.3%,未能达到预期目标。(5)针对如何提高光催化降解过程中选择性的问题,本文结合分子印迹技术,采用表面聚合法合成分子印迹型复合BiOI(SMIP-BiOI)光催化剂。选用pH5条件下水相沉淀制备的BiOI为载体,中性红作为模板分子合成SMIP-BiOI光催化剂。此分子印迹型SMIP-BiOI在可见光照射60min后,对中性红的降解率可达95%,但对MB的降解率仅有37%。与之相对应的是,在同样的条件下BiOI光催化剂对MB和中性红的光催化降解没有区别,降解率均可达到98%。实验证明合成的SMIP-BiOI对中性红具有优先选择降解性能。
【关键词】：BiOI 可见光 光催化 磁性复合 分子印迹技术
【学位授予单位】：宁夏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X791;O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-23
• 1.1 引言9
• 1.2 工业废水处理技术简介9-11
• 1.3 光催化技术11-14
• 1.4 常见的光催化材料14-17
• 1.5 BiOI光催化材料的简介17-21
• 1.6 光催化技术目前存在的问题21
• 1.7 课题研究意义21-22
• 1.8 课题研究路线22-23
• 第二章 实验部分23-28
• 2.1 试剂与仪器23-24
• 2.2 光催化剂的制备24
• 2.3 样品的表征方法24-26
• 2.4 催化活性的评价26-27
• 2.5 羟基自由基(·OH)的测定27-28
• 第三章 BiOI光催化材料的合成及性能的研究28-38
• 3.1 引言28
• 3.2 BiOI样品的制备28-29
• 3.3 实验优化设计29
• 3.4 样品的表征29-33
• 3.5 样品的催化活性评价33-36
• 3.6 循环及放大实验36-37
• 3.7 本章小结37-38
• 第四章 BiOI/HZSM-5复合光催化材料的合成及性能的研究38-45
• 4.1 引言38
• 4.2 BiOI/HZSM-5样品的制备38
• 4.3 样品的表征38-41
• 4.4 样品的催化活性评价41-43
• 4.5 稳定性测试43
• 4.6 光催化机理的研究43-44
• 4.7 本章小结44-45
• 第五章 Fe_2O_3/BiOI光催化材料的合成及性能的研究45-55
• 5.1 引言45
• 5.2 Fe_2O_3/BiOI样品的制备45-46
• 5.3 实验的优化设计46
• 5.4 样品的表征46-50
• 5.5 样品的催化活性评价50-52
• 5.6 循环及放大实验52-53
• 5.7 光催化机理的研究53-54
• 5.8 模拟工艺流程图54
• 5.9 本章小结54-55
• 第六章 PMMA/BiOI的制备及光催化性能的研究55-59
• 6.1 引言55
• 6.2 PMMA/BiOI样品的制备55-56
• 6.3 实验的优化设计及结果56-57
• 6.4 样品的光催化活性评价57-58
• 6.5 本章小结58-59
• 第七章 分子印迹型光催化材料的制备及性能的研究59-63
• 7.1 引言59
• 7.2 分子印迹型BiOI的制备59-60
• 7.3 样品的表征60-61
• 7.4 样品的催化活性评价61-62
• 7.5 中性红降解机理62
• 7.6 本章小结62-63
• 第八章 结论63-65
• 参考文献65-72
• 致谢72-73
• 个人简介73
• 论文发表情况73

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