镍镓合金的离子液体电沉积工艺及其催化性能研究

发布时间：2017-08-19 06:13

  本文关键词：镍镓合金的离子液体电沉积工艺及其催化性能研究

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【摘要】：CO_2是大气污染物之一,同时也是最廉价的碳源,其转化利用具有很大的实际应用价值,因此回收利用固化CO_2成为了工业化解决碳基能源循环利用最好的方法之一。本文提出在离子液体中电沉积Ni-Ga合金催化剂的研究课题,通过电化学方法制备晶体尺寸更小、催化性能更好的催化剂,将Ni-Ga合金用于催化CO_2生成醇类物质转化的电催化过程,并研究其沉积机制和催化性能,目的是使催化反应可以稳定高效的发生,生成更少的副产物,为碳基能源的循环利用制备一种具有优良催化活性和稳定性的催化剂。本文选取了1-丁基-3-甲基咪唑三氟甲烷磺酸盐([BMIM][TFO])为离子液体溶剂,配制了不同主盐浓度的混合电解液体系。通过对循环伏安曲线的研究,确定了Ni和Ga存在共沉积电势,并采用了恒电势沉积的方法分别探讨了单金属Ni和Ni-Ga合金的电沉积,实验过程中分别研究了体系、基体、电势、时间、温度等一系列因素对Ni-Ga合金电沉积的影响,分析了不同工艺条件对合金成分和表面形貌的影响。实验结果表明,本文成功地在离子液体中用电沉积的方法制备了Ni-Ga合金,微观形貌为球状纳米颗粒,排列致密整齐。在含有40mmol/L Ni Cl2和60mmol/L Ga Cl3混合电解液体系中,控制温度为75℃,电势为-1.8V,在多孔碳材料上可沉积制备出尺寸为1~5nm的Ni-Ga纳米合金颗粒。对电沉积制备的Ni-Ga合金进行了结构表征。XRD测试结果显示,Ni-Ga合金主要为Ni7 Ga3,具有(1 0 0)、(2 2 0)、(2 0 0)三个晶面。通过XPS对合金的元素价态分析,认为本课题制备的Ni-Ga合金为Ni、Ga以及Ni7Ga3组成的混合物。分别在CO_2和Ar气氛饱和的0.5mol/L KHCO3溶液中,通过循环伏安曲线和电流-时间曲线等电化学测试手段,对比研究了不同工艺条件下得到的Ni-Ga合金的催化性能。实验结果表明,控制体系Ni和Ga离子浓度比为1:2,温度为70℃,电势为-1.8V,沉积时间为60s,基体为多孔碳材料时,所制备的NiGa合金的催化性能最好。
【关键词】：Ni-Ga合金 离子液体 电沉积 二氧化碳 催化性能
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TG146.15;O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-21
• 1.1 课题背景及研究的目的和意义9
• 1.2 固定CO_2研究现状9-14
• 1.2.1 催化加氢法固化CO_210-11
• 1.2.2 CO_2分解成碳11
• 1.2.3 生物还原固化CO_211
• 1.2.4 光催化固化CO_211-12
• 1.2.5 CO_2电催化过程研究12-14
• 1.3 离子液体电沉积Ni-Ga合金研究14-18
• 1.3.1 离子液体简介14-16
• 1.3.2 电沉积轻金属及其合金16-17
• 1.3.3 电沉积贵金属17
• 1.3.4 电沉积Ga及Ga合金的研究现状17-18
• 1.3.5 电沉积Ni及Ni基金属的研究现状18
• 1.4 Ni-Ga合金的制备和催化性能研究现状18-20
• 1.5 主要研究内容20-21
• 第2章 实验的材料和测试方法21-28
• 2.1 实验药品和仪器21-23
• 2.1.1 实验药品和材料21-22
• 2.1.2 实验仪器22
• 2.1.3 实验装置22-23
• 2.2 覆碳多孔电极的制备23-24
• 2.3 离子液体电解液的配制24
• 2.4 恒电势沉积24-25
• 2.5 电化学测试25-26
• 2.5.1 极化曲线测试25
• 2.5.2 循环伏安测试25-26
• 2.6 材料的表征方法26-28
• 2.6.1 扫描电子显微镜26
• 2.6.2 电子能谱分析26
• 2.6.3 X射线衍射分析26
• 2.6.4 X射线光电子能谱分析26-27
• 2.6.5 透射电子显微镜测试27-28
• 第3章 离子液体中电沉积Ni-Ga合金工艺研究28-50
• 3.1 单金属Ni的电沉积和工艺研究28-32
• 3.1.1 Ni在[Bmim][ TFO]中的沉积行为28
• 3.1.2 电势对单金属Ni沉积的影响28-29
• 3.1.3 温度对单金属Ni沉积的影响29-31
• 3.1.4 时间对单金属Ni沉积的影响31-32
• 3.2 Ni-Ga合金在铜基体上的电沉积行为32-39
• 3.2.1 单金属Ga的电沉积行为32
• 3.2.2 Ni-Ga合金的电沉积行为研究32-33
• 3.2.3 电势对低主盐浓度下Ni-Ga合金共沉积的影响33-34
• 3.2.4 电势对高镓浓度体系下Ni-Ga合金共沉积的影响34-36
• 3.2.5 电势对超高浓度体系下Ni-Ga合金工艺探究36-37
• 3.2.6 温度对Ni-Ga共沉积过程的影响37
• 3.2.7 体系中Ni和Ga元素含量配比对Ni-Ga共沉积的影响37-38
• 3.2.8 时间对Ni-Ga合金表面形貌的影响38-39
• 3.3 Ni-Ga合金在CP基体上的电沉积行为研究39-48
• 3.3.1 电势对CP基体上Ni-Ga共沉积的影响39-40
• 3.3.2 温度对CP基体上Ni-Ga共沉积的影响40-41
• 3.3.3 时间对CP基体上Ni-Ga共沉积的影响41-42
• 3.3.4 镀液体系对以CP基体的Ni-Ga共沉积的影响42-48
• 3.4 本章小结48-50
• 第4章 Ni-Ga合金电还原CO_2的催化性能研究50-73
• 4.1 GCE电极上的镍镓合金的催化性能研究50-52
• 4.1.1 GCE电极上Ni和Ni-Ga合金催化性能研究50-51
• 4.1.2 GCE电极上沉积不同时间的Ni-Ga合金的催化性能测试51-52
• 4.2 CP对CO_2的催化性能测试52-53
• 4.3 电沉积温度对Ni-Ga合金催化性能的影响53-60
• 4.3.1 50℃下沉积的Ni-Ga合金颗粒的催化性能研究53-55
• 4.3.2 60℃下沉积的Ni-Ga合金颗粒的催化性能研究55-56
• 4.3.3 70℃下沉积的Ni-Ga合金颗粒的催化性能研究56-58
• 4.3.4 80℃下沉积的Ni-Ga合金颗粒的催化性能研究58-60
• 4.4 电沉积时间对Ni-Ga合金催化性能的影响60-67
• 4.4.1 电沉积 30s所生成的Ni-Ga合金颗粒的催化性能60-61
• 4.4.2 电沉积 60s所生成的Ni-Ga合金颗粒的催化性能61-63
• 4.4.3 电沉积 120s所生成的Ni-Ga合金颗粒的催化性能63-64
• 4.4.4 电沉积 300s所生成的Ni-Ga合金颗粒的催化性能64-67
• 4.5 主盐浓度对Ni-Ga合金催化性能的影响67-68
• 4.6 Ni-Ga合金的催化稳定性68-72
• 4.6.1 催化反应后Ni-Ga合金颗粒的形貌68-69
• 4.6.2 催化反应后Ni-Ga合金元素分析69-72
• 4.7 本章小结72-73
• 结论73-74
• 参考文献74-80
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果80-82
• 致谢82

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本文编号：699105