基于四苯乙烯和取代三唑的传感器及配合物—设计合成、性能研究

发布时间：2017-08-19 23:28

  本文关键词：基于四苯乙烯和取代三唑的传感器及配合物—设计合成、性能研究

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【摘要】：聚集诱导发光现象的发现,有效地解决了聚集诱导猝灭问题,其独特的性质,引起了人们对这类材料的广泛关注,并在许多交叉学科领域得到了很好的应用。本论文以经典的聚集诱导发光发色团四苯乙烯为出发点,进行新型金属离子荧光探针的设计和探索,同时也利用四苯乙烯对传统配体进行官能化,并设计合成多个具有固态发光性质的配体,尝试通过固态发光配体获得固态发光配合物。主要包括以下四部分内容:首先,以四苯乙烯为中心,设计合成了含有炔基的荧光分子TPE-A和TPE-P。通过荧光光谱、紫外光谱,探究其对不同金属离子的响应强度。结果表明,它们对Ag+有专一的“turn-on”效应,TPE-A的灵敏度更高。在不同pH(1-14)下,探针TPE-A及与Ag+络合荧光强度变化不大,说明探针TPE-A的应用范围很广。但是向TPE-A与Ag+络合物体系中加入Cl-后荧光减弱并没有猝灭,从而说明探针TPE-A识别Ag+的可逆性较弱。其次,以吡啶、喹啉为识别基团,通过CuAAC反应设计合成了一系列荧光探针。通过荧光光谱、紫外光谱,探究其对不同金属离子的响应强度。结果发现,它们大多与Fe3+有响应,TPE-P-3对Co2+有响应,但灵敏度都不高。在不同pH下,探针与金属离子络合荧光强度变化不大,说明探针的应用范围较为广泛。但是向探针与金属离子络合物体系中加入Na2EDTA后荧光减弱并没有恢复,从而说明探针识别金属离子的可逆性较弱。再次,设计合成了三个四苯乙烯修饰的三唑类配体,并得到了Re、Ru系列配合物。其中Re-1具有良好的AIE性质。在紫外光谱中没有看到Re配合物的MLCT特征吸收带,溶液的荧光光谱中显示没有发生MLCT过程。Ru配合物的特征吸收带可明显的看出,而且在荧光光谱中,Ru配合物在575-625 nm波长范围内有属于MLCT过程的发射峰。最后,以TPE-Py为主配体,三氮唑衍生物、1,10-菲Up啉、2,2,-二联吡啶作为辅助配体,分别合成Ir-1、Ir-2、Ir-3,以2-吡啶羧酸、乙酰丙酮、苯基吡啶作为辅助配体,设计合成Ir-4、Ir-5、Ir-6;以PPy为主配体,三唑类化合物为辅助配体,得到三种离子型铱配合物Ir-7、Ir-8、Ir-9、Ir-10,分别测它们的荧光光谱、紫外光谱。结果显示,在溶液中,仅配合物Ir-7具有良好的AIE性质。
【关键词】：聚集诱导发光 四苯乙烯 荧光探针 三唑 金属配合物 电荷跃迁
【学位授予单位】：江西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4;O657.3
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第一章 前言9-35
• 1. 聚集诱导发光9-27
• 1.1 聚集诱导发光材料的种类与研究进展9-18
• 1.2 聚集诱导发光的发光机制18-22
• 1.3 聚集诱导发光的应用研究进展22-27
• 2 1,4-二取代-1,2,3-三唑的合成机理与应用27-30
• 2.1 三唑的合成原理27-28
• 2.2 三唑对金属离子的作用28-30
• 3. 课题的选题依据及研究内容30-31
• 参考文献31-35
• 第二章 基于双炔修饰四苯乙烯的Ag+传感器35-50
• 2.1 引言35-36
• 2.2 实验部分36-41
• 2.2.1 实验中所用到的实验仪器及化学试剂36-38
• 2.2.2 化合物TPE-A、TPE-P的合成设计38
• 2.2.3 具体实验步骤38-39
• 2.2.4 测试方法39-41
• 2.3. 实验结果与讨论41-47
• 本章小结47-48
• 参考文献48-50
• 第三章 基于四苯乙烯、三唑的荧光探针的合成及性质研究50-67
• 3.1 引言50-51
• 3.2 实验部分51-54
• 3.2.1 实验中所用到的实验仪器及化学试剂51-52
• 3.2.2 化合物的合成路线52-53
• 3.2.3 具体实验步骤53-54
• 3.3 实验结果与讨论54-65
• 本章小结65-66
• 参考文献66-67
• 第四章 双发射型三唑桥连-双喹啉基四苯乙烯的合成及性质研究67-84
• 4.1 引言67-69
• 4.2 实验部分69-73
• 4.2.1 实验中所用到的实验仪器及化学试剂69-70
• 4.2.2 化合物TPE-Q_1、TPE-Q_2的合成路线70-71
• 4.2.3 具体实验步骤71-73
• 4.3 实验结果与讨论73-82
• 本章小结82-83
• 参考文献83-84
• 第五章 三唑类聚集诱导发光配体的钌、铼配合物设计、合成及发光性能研究84-103
• 5.1 引言84-85
• 5.2 实验部分85-90
• 5.2.1 实验中所用到的实验仪器及化学试剂85-86
• 5.2.2 化合物的合成路线86-87
• 5.2.3 具体实验步骤87-90
• 5.3 实验结果与讨论90-100
• 5.3.1 配体的性质90-95
• 5.3.2 配合物的结构鉴定95-97
• 5.3.3 配合物的性质测试97-100
• 本章小结100-101
• 参考文献101-103
• 第六章 基于聚集诱导发光的吡啶及三唑类配体的铱配合物的合成与性质研究103-119
• 6.1 引言103-104
• 6.2 实验部分104-110
• 6.2.1 实验中所用到的实验仪器及化学试剂104-105
• 6.2.2 化合物的合成设计路线105-107
• 6.2.3 具体实验步骤107-110
• 6.3 实验结果与讨论110-116
• 6.3.1 配合物的结构鉴定110-112
• 6.3.2 配合物的性质测试112-116
• 本章小结116-117
• 参考文献117-119
• 全文总结119-123
• 在读期间公开发表论文集著作情况123-124
• 致谢124

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