北京市居民总膳食中新型溴代阻燃剂暴露水平研究

发布时间：2017-08-20 16:33

  本文关键词：北京市居民总膳食中新型溴代阻燃剂暴露水平研究

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【摘要】：新型溴代阻燃剂(emerging brominated flame retardants, EBFRs)由于生产和使用量逐渐增加,并且对生态环境和人类健康存在潜在危害,受到广泛关注。而膳食暴露是普通人群暴露的主要途径,由于目前我国还缺乏相关研究,因此,本研究针对六种新型溴代阻燃剂：二甲基四溴苯(pTBX)、五溴甲苯(PBT)、五溴乙苯(PBEB)、六溴苯(HBB)、六氯环戊二烯-二溴环辛烷(DBHCTD)和1,2-双(2,4,6-三溴苯氧基)乙烷(BTBPE),建立了膳食样品中的检测方法并对北京市居民总膳食中的暴露水平进行评估,并对其他省市膳食样品的污染水平进行考察。主要工作如下：1、本研究首次建立了膳食样品基质中6种EBFRs的大气压气相色谱-串联质谱(APGC-MS/MS)检测方法。样品经加速溶剂萃取、硅胶-氧化铝层析柱净化,从而进行APGC-MS/MS分析,通过在分析柱柱后串联无填充色谱柱的方式解决了高沸点化合物色谱峰拖尾和响应降低的现象。方法定量限(MLOQ)低于8pg/g(湿重),加标回收率为80.2%-119.8%,相对标准偏差(RSD)小于19.6%。2、基于建立的分析方法,利用2011年中国总膳食调查的北京市总膳食样品,开展了北京市居民总膳食6种EBFRs暴露水平研究,结果表明,PBT、PBEB、HBB和BTBPE等4种EBFRs被检出,其中HBB和BTBPE在动物性样品中的含量普遍高于植物性样品且差异具有统计学意义。北京市居民膳食中目标物的摄入来源主要包括肉类、蔬菜类和水产类等样品,总暴露量为187.2-397.9 pg/(kg·BW·d),暴露水平较低。3、最后比较了吉林、河南、四川、江苏、上海、福建和广东等我国其他7个省市的动物性膳食样品中目标物水平。结果表明,广东和福建的水产品中EBFRs的含量较高,需要进一步关注。
【关键词】：新型溴代阻燃剂 大气压气相色谱-串联质谱 膳食暴露评估
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：R155;O657.63
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-15
• 第一章 绪论15-23
• 1.1 概述15-17
• 1.1.1 生产应用15-16
• 1.1.2 生态毒理学效应16-17
• 1.2 污染现状17-18
• 1.2.1 环境基质中的污染现状17-18
• 1.2.2 生物基质中的污染现状18
• 1.2.3 食品基质中的污染现状18
• 1.3 分析方法18-21
• 1.3.1 前处理方法18-20
• 1.3.1.1 非生物基质样品19
• 1.3.1.2 生物基质样品19-20
• 1.3.2 色谱检测技术20-21
• 1.3.2.1 液相色谱质谱串联(LC-MS)20-21
• 1.3.2.2 气相色谱质谱串联(GC-MS)21
• 1.4 本课题的意义及主要研究内容21-23
• 第二章 膳食样品中新型澳代阻燃剂检测方法的建立23-47
• 2.1 引言23
• 2.2 实验材料与方法23-29
• 2.2.1 实验试剂和仪器23-25
• 2.2.2 样品提取与净化25-26
• 2.2.2.1 材料准备25-26
• 2.2.2.2 样品制备与净化26
• 2.2.3 仪器条件26-29
• 2.2.4 方法确证29
• 2.3 结果与讨论29-45
• 2.3.1 质谱条件的优化29-36
• 2.3.1.1 离子源选择29-33
• 2.3.1.2 锥孔电压、碰撞能量和电晕针电流优化33
• 2.3.1.3 电离方式选择33-36
• 2.3.2 气相色谱条件优化36-38
• 2.3.3 前处理方法优化38-42
• 2.3.3.1 提取方式选择38-40
• 2.3.3.2 净化方式优化40-42
• 2.3.4 方法学考察42-45
• 2.3.4.1 仪器检出限和仪器定量限考察42
• 2.3.4.2 方法检出限和方法定量限42-43
• 2.3.4.3 基质效应考察43-44
• 2.3.4.4 方法的线性、回收率和精密度考察44-45
• 2.4 小结45-47
• 第三章 北京市居民膳食样品中新型溴代阻燃剂的污染水平与膳食暴露评估47-61
• 3.1 实验部分47-49
• 3.1.1 总膳食研究47-48
• 3.1.2 实验样品48
• 3.1.3 样品处理及分析48
• 3.1.4 低水平数据处理48-49
• 3.1.5 摄入量评估方法49
• 3.1.6 数据分析49
• 3.2 实验结果与讨论49-59
• 3.2.1 北京市总膳食样品中新型溴代阻燃剂的含量49-53
• 3.2.2 新型溴代阻燃剂在动物性样品和植物性样品中的分布差异53-54
• 3.2.3 北京市居民总膳食中新型溴代阻燃剂的暴露评估54-59
• 3.3 小结59-61
• 第四章 我国其他省市居民膳食样品中新型澳代阻燃剂的污染水平61-71
• 4.1 实验部分61-63
• 4.1.1 实验样品61-62
• 4.1.2 样品处理及分析62
• 4.1.3 低水平数据处理62-63
• 4.2 实验结果与讨论63-70
• 4.2.1 各省市总膳食样品中新型溴代阻燃剂的含量63-65
• 4.2.2 各省市总膳食样品检测结果分布情况65-68
• 4.2.3 我国膳食样品与国外膳食样品中的EBFRs污染状况比较68-70
• 4.3 小结70-71
• 第五章 结论71-73
• 5.1 结论71-72
• 5.2 论文创新点72-73
• 参考文献73-83
• 致谢83-85
• 研究成果及发表的学术论文85-87
• 作者及导师简介87-88
• 附件88-89

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本文编号：707717