基于新型纳米材料的双酚A电化学传感器研究

发布时间：2017-08-22 04:01

  本文关键词：基于新型纳米材料的双酚A电化学传感器研究

  更多相关文章： BPA 上转换纳米材料 电化学发光适配体传感器 分子印迹聚合物 阻抗型电化学传感器

【摘要】：双酚A(BPA)广泛存在于饮料包装瓶、罐头食品容器、婴儿奶瓶和塑料水杯等日常生活可接触到的塑料制品中。而研究表明,BPA是一种内分泌干扰素,对人类的生殖系统、心血管系统、免疫系统等产生巨大潜在危害。传统BPA检测方法易受干扰因素影响,需专业人员操作、设备昂贵和样品前处理繁琐耗时等等,越来越不能满足现实社会中对其快速、灵敏、廉价的需求。近年来,由于具备检测快速灵敏、操作简单、成本低廉等优点,电化学传感器和基于纳米材料的传感器性能优化成为广泛研究的热点,同时研究发现上转换纳米材料具有稳定的光化学性质和良好的生物兼容性,可以作为电致化学发光传感器的新型电致化学发光材料,分子印迹材料则可以克服传统方法的样品前处理,稳定性好,易于长期储存。因此本文依据电化学分析方法,基于上转换纳米材料和磁性分子印迹聚合物的研究和应用,针对BPA的快速灵敏检测展开一系列研究工作:首先,构建了基于上转换纳米材料的BPA电致化学发光适配体传感器(ECL aptasensor)。应用电沉积方法将纳米金修饰到玻碳电极上,通过金硫键作用将巯基化BPA适配体固定到纳米金修饰的电极上,BPA适配体再与上转换纳米材料上修饰的适配体互补短链杂交形成双链结构,得到检测BPA的电致化学发光适配体传感器,该传感器具有强而稳定的电致化学发光信号。当有靶物质BPA存在时,适配体将其捕获,互补短链从传感器上脱落,电极表面的上转换纳米材料减少,导致信号强度变化,实现对BPA的定量检测。在最佳的检测条件下,BPA浓度在0.05~100 ng/mL范围内,传感器的电致化学发光强度与BPA浓度对数值具有良好的线性关系,回归方程为y=-1617lg(x)+3614(R2=0.9963),检测限为0.009 ng/mL(S/N=3),检测时间为35 min。同时,通过特异性和重现性分析、实际样品检测及加标回收实验,证明本方法可以应用于实际样品的检测。其次,构建了基于磁性分子印迹聚合物的BPA阻抗型电化学传感器。制备对BPA有特异性识别位点的磁性分子印迹聚合物(MMIPs),随后利用全氟磺酸(Nafion)的强大粘结力将MMIPs修饰到电极上,由于MMIPs球型粒子表面具有与BPA分子大小形状匹配的印迹位点,当有靶物质BPA存在时,靶物质会印迹到MMIPs粒子表面,进而引起阻值的变化,以此实现对BPA的定量分析。在最佳的检测条件下,BPA浓度在0.01~100 ng/m L范围内,传感器的阻值大小与BPA浓度对数值具有良好的线性关系,回归方程为y=1292lg(x)+303(R2=0.9909),检测限为0.002 ng/m L(S/N=3),检测时间为40 min。同时,通过特异性和重现性分析、实际样品检测及加标回收实验,证明本方法可以应用于实际样品的检测。
【关键词】：BPA 上转换纳米材料 电化学发光适配体传感器 分子印迹聚合物 阻抗型电化学传感器
【学位授予单位】：江南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-7
• 1 前言7-17
• 1.1 双酚A（BPA）概述7
• 1.2 BPA检测方法概述7-9
• 1.2.1 色谱分析法7-8
• 1.2.2 分光光度法8-9
• 1.2.3 酶联免疫法9
• 1.3 电化学传感器9-11
• 1.3.1 传感器的概述9-10
• 1.3.2 电化学传感器的类别和应用10-11
• 1.4 适配体11-13
• 1.4.1 适配体概述11-12
• 1.4.2 适配体的应用12-13
• 1.5 纳米材料在电化学传感器的应用13-15
• 1.5.1 上转换纳米材料13-14
• 1.5.2 分子印迹聚合物14-15
• 1.6 本课题的立题意义及研究内容15-17
• 2 实验材料与方法17-24
• 2.1 主要试剂17
• 2.2 主要仪器17
• 2.3 纳米材料的制备及修饰17-19
• 2.3.1 疏水性Mn2+掺杂上转换纳米材料制备17-18
• 2.3.2 NaYF4:Yb, Er/Mn的改性18
• 2.3.3 磁性纳米材料的制备18
• 2.3.4 磁性BPA分子印迹聚合物（MMIPs）的制备18-19
• 2.4 检测方法的构建19-24
• 2.4.1 基于上转换纳米材料的BPA电致化学发光适配体传感器的构建19-21
• 2.4.2 基于磁性分子印迹聚合物的BPA阻抗型电化学传感器的构建21-24
• 3 结果与讨论24-40
• 3.1 纳米材料的表征24-28
• 3.1.1 上转换纳米材料的表征24-26
• 3.1.2 磁性纳米材料的表征26-28
• 3.2 基于上转换纳米材料的BPA电致化学发光适配体传感器研究28-34
• 3.2.1 上转换纳米材料连接BPA适配体互补短链的紫外表征28-29
• 3.2.2 适配体传感器的电化学阻抗表征29-30
• 3.2.3 实验条件优化30-31
• 3.2.4 检测BPA的标准曲线31-32
• 3.2.5 特异性和重现性研究32-33
• 3.2.6 矿泉水样品检测和加标回收实验33-34
• 3.3 基于磁性分子印迹聚合物的BPA阻抗型电化学传感器研究34-40
• 3.3.1 BPA磁性分子印迹聚合物对BPA的结合能力研究34-35
• 3.3.2 不同材料修饰后的电极表征35-36
• 3.3.3 实验条件的优化36-37
• 3.3.4 检测BPA的标准曲线37-38
• 3.3.5 特异性研究38-39
• 3.3.6 矿泉水样品加标回收实验39-40
• 主要结论与展望40-42
• 主要结论40
• 展望40-42
• 致谢42-43
• 参考文献43-49
• 附录: 作者在攻读硕士学位期间发表的论文49

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 金利通,宋丰斌,柏竹平,方禹之;味觉电化学传感器的研究——Ⅰ.甜、酸、苦、咸物质对模拟生物膜电位振动频率的影响[J];分析化学;1993年11期

2 金利通，毛煜，刘彤;味觉电化学传感器的研究──黄连素对模拟生物膜的响应[J];分析科学学报;1994年02期

3 李星玮,李晓宣,居明;导电聚苯胺在化学及电化学传感器中的应用[J];化工新型材料;2000年09期

4 王春,何锡文;超分子在质量敏感压电化学传感器中的应用[J];分析测试学报;2001年01期

5 陆晓军,鞠q，

本文编号：716913