铜纳米簇和石墨烯量子点作为荧光探针的应用研究

发布时间：2017-08-22 13:11

  本文关键词：铜纳米簇和石墨烯量子点作为荧光探针的应用研究

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【摘要】：荧光探针研究是分析化学研究中十分活跃的的领域。近年来,各种有机化合物、聚合物、金属量子点等用于荧光探针的应用研究得到快速发展,但这些材料存在着一些不足,比如有机化合物及聚合物材料的合成过程繁杂,金属量子点的毒性较大等。因此需要找到一种具有高灵敏度、高选择性、操作简易且无毒的荧光探针。基于此,我们选择了两种新型纳米材料作为荧光探针进行应用研究。第一种是铜纳米簇,它有介于分子与一般纳米粒子之间的类似分子的能量带隙,具有类似分子的荧光性质,且合成简单,因此作为荧光探针具有很好的发展潜力;第二种材料为掺杂的石墨烯量子点,它是一种零维的、尺寸小于100 nm的碳纳米材料,通过掺杂的方式对石墨烯量子点改性能改善其量子产率、水溶性,且具有更好的光学性能,使其在作为荧光探针进行目标物检测中具有极大的发展潜力。基于上述两种材料的良好性能,本文它们为研究对象,合成了强荧光的铜纳米簇及掺杂的石墨烯量子点,并作为荧光探针用于对目标物的检测分析应用。具体内容分为以下三个方面:1.以CuSO4做铜源,在抗坏血酸还原作用下温和合成铜纳米簇(Cu NCs),并结合Au3+构建了荧光开启检测巯基化合物的方法。材料通过紫外可见光谱,红外光谱,荧光光谱,透射电子显微镜,扫瞄式电子显微镜进行表征。Cu NCs在激发波长360 nm,发射波长430 nm处具有强的荧光,荧光量子产率为5.6%。Cu NCs在1 M NaCl的水溶液中能稳定存在,且光稳定性好。通过Cu NCs的还原作用,能使Au3+被还原为Au NPs,致使荧光淬灭,然而在存在巯基化合物时,由于巯基化合物与Au3+更强烈的相互作用,使得Au NPs的形成被抑制,因此荧光恢复。基于此,Cu NCs结合Au3+能用于荧光开启的检测巯基化合物的含量。此方法检测三种巯基化合物的线性范围均为0.1-10μM,检测限均为30 nM。同时,将本法用于实际血样中巯基化合物的检测,获得满意结果,表明方法简单可行。2.以柠檬酸做碳源,乙二胺做氮源,通过简单的一锅水热法合成氮掺杂的石墨烯量子点(N-GQDs),并成功用于苦味酸(PA)的定量检测。用该方法合成的N-GQDs有94%的高量子产率,在激发波长为360 nm处,发射波长为445 nm处具有最强的荧光。材料通过紫外可见光谱,红外光谱,荧光光谱等进行表征。研究表明,由于N-GQDs表明含有富电子的官能团,而PA是强缺电子的物质,因此通过电子转移相互作用,PA使N-GQDs的荧光淬灭。实验中,优化了N-GQDs浓度、反应时间、溶液pH及离子强度对PA检测效果的影响,并在最优条件下本方法检测PA的线性范围为0.5-200μM,检测限为0.1μM。据此构建的N-GQDs检测PA的荧光检测方法,能快速、灵敏的检测PA,并成功用于实际水样中PA含量的检测。3.以柠檬酸做碳源,乙二胺做氮源,磷酸做磷源,通过简单的一锅水热法合成氮、磷共掺杂的石墨烯量子点(N,P-GQDs),并成功用于对金属汞离子(Hg2+)的定量检测。材料通过紫外可见光谱,红外光谱,荧光光谱等进行表征。研究中,通过测试Hg2+加入前后N,P-GQDs的水合粒径及表面电势的变化,推断两种物质之间是由于静电相互作用,导致N,P-GQDs的荧光淬灭,且N,P-GQDs有一定程度的聚集。进一步研究表明,材料能高选择性的检测Hg2+,其他常见离子对Hg2+识别的影响很小。在进行一系列条件优化后,检测Hg2+的线性范围达到0.01-20μM,检测限为3 nM,据此,我们建立了N,P-GQDs用于检测Hg2+的光学探针,并成功用于实际水样中Hg2+含量的检测。
【关键词】：荧光探针 铜纳米簇 石墨烯量子点
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3;TB383.1
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-10
• 第一章 文献综述10-20
• 1.1 荧光探针的简介11-14
• 1.1.1 荧光探针的结构及原理11-12
• 1.1.2 荧光探针的应用12-14
• 1.2 纳米材料的简介14-18
• 1.2.1 铜纳米簇的合成14-16
• 1.2.2 铜纳米簇的应用16
• 1.2.3 石墨烯量子点的合成16-18
• 1.2.4 石墨烯量子点的应用18
• 1.3 本论文研究意义18-20
• 第二章 研究报告20-51
• 2.1 铜纳米簇作为荧光开启探针用于巯基化合物的检测20-32
• 2.1.1 引言20-21
• 2.1.2 实验部分21-22
• 2.1.3 结果与讨论22-31
• 2.1.4 小结31-32
• 2.2 强发光的氮掺杂的石墨烯量子点用于检测苦味酸32-41
• 2.2.1 引言32
• 2.2.2 实验部分32-34
• 2.2.3 结果与讨论34-40
• 2.2.4 小结40-41
• 2.3 一锅法合成氮、磷共掺杂的石墨烯量子点用于定量检测金属汞离子41-51
• 2.3.1 引言41-42
• 2.3.2 实验部分42-43
• 2.3.3 结果与讨论43-50
• 2.3.4 小结50-51
• 参考文献51-63
• 在校期间发表论文63-64
• 致谢64

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本文编号：719310