以rGO和PPy为双重载体的金属纳米催化剂制备及性能研究

发布时间：2017-08-23 12:12

  本文关键词：以rGO和PPy为双重载体的金属纳米催化剂制备及性能研究

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【摘要】：作为催化剂,金属纳米粒子为当今新能源开发和环境治理等领域的发展提供了强大推动力。虽然金属纳米粒子在催化方面已经有了不小的进展,然而在实际应用过程中,金属纳米粒子仍存在着不足之处:第一,由于表面能较高,纳米材料在反应体系中会发生严重聚集,从而导致失活;第二,由于尺寸较小,它们很难从反应体系中分离出来,易造成二次污染;第三,纳米粒子容易从载体脱落,降低其持续使用能力;第四,常见的金属纳米催化剂多为球形粒子,形貌不易调控,难以获得高催化活性取向结构。这些缺陷严重阻碍了金属纳米材料在工业催化中的广泛应用。为了解决上述问题,本文提供了一种简便的在还原氧化石墨烯纳米片(r GS)和导电高分子聚吡咯(PPy)双重载体之间负载金属纳米材料的思路。本方法不仅合成步骤简单,而且催化剂稳定性高,便于分离再利用,大大提高了催化剂的使用寿命。通过简单调控实验参数,可以有效控制双金属纳米材料的形貌,进一步提高催化剂的催化活性,从而实现催化剂高效使用的目的。本论文的工作主要包括以下两部分:(1)我们利用两步法制备了将功能化纳米粒子Pd和γ-Fe2O3镶嵌在还原氧化石墨烯纳米片(r GS)和氮掺杂碳纳米层(NCS)之间的催化剂。在传统的制备过程中,通常需要多步骤才能制备rGS/Fe2O3-Pd/NCS复合材料,本文设计了一种先进的两步法制备过程,分别选择聚吡咯和普鲁士蓝作为NCS和γ-Fe2O3纳米粒子的前驱体。选用催化还原4-硝基苯酚作为测试复合材料催化性能的反应,并与目前已报道了的Pd基催化剂比较了反应速率常数k和转换频率TOF。由于γ-Fe2O3纳米粒子的存在,催化剂能够通过外加磁场轻易的从反应液中分离开,并具有较好的可循环使用性。(2)我们利用一步法制备了负载于还原氧化石墨烯(r GO)并被镶嵌在聚吡咯(PPy)层之间的Pdx Auy双金属纳米结构。在反应体系中,我们使用吡咯单体作为金属盐特殊的还原剂,通过改变Pd Cl2和HAu Cl4?4H2O的用量或摩尔比,Pdx Auy双金属纳米结构的形貌能够可控调节成如球形、珊瑚状和介孔簇状等形状。实验考察了吡咯分子和r GO载体在形成rGO/Pdx Auy/PPy复合材料中的作用。利用透射电子显微镜、元素分布分析、X射线电子衍射谱、X射线光电子能谱以及傅里叶红外光谱表征材料的形貌、结构和组份。与相应的单金属催化剂,如rGO/Pd/PPy和r GO/Au/PPy复合材料相比较而言,所制备的r GO/Pdx Auy/PPy复合材料在4-硝基苯酚的还原反应中具有更强的催化活性。
【关键词】：氧化石墨烯 金属纳米粒子 聚吡咯 对硝基苯酚 催化剂
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 绪论10-24
• 1.1 课题背景及研究的目的和意义10
• 1.2 金属纳米粒子10-13
• 1.2.1 金属纳米粒子的性质10-11
• 1.2.2 金属纳米粒子的制备11-13
• 1.3 导电高分子基金属纳米粒子复合催化剂13-15
• 1.3.1 导电高分子简介13-14
• 1.3.2 导电高分子基金属纳米粒子复合催化剂的制备14-15
• 1.4 石墨烯基金属纳米粒子复合催化剂15-23
• 1.4.1 石墨烯简介15-16
• 1.4.2 石墨烯基金属纳米粒子复合催化剂的制备16
• 1.4.3 石墨烯基金属纳米粒子复合催化剂的应用16-23
• 1.5 本文选题思路与研究内容23-24
• 第2章 实验部分24-32
• 2.1 实验药品及实验仪器24-25
• 2.1.1 实验药品24-25
• 2.1.2 实验仪器25
• 2.2 材料的制备方法25-27
• 2.2.1 Hummers法制备氧化石墨烯25-26
• 2.2.2 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS纳米复合材料的制备方法26
• 2.2.3 rGO/Pd_xAu_y/PPy纳米复合材料的制备方法26-27
• 2.3 催化剂的性能测试27-29
• 2.3.1 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS纳米复合材料的催化性能测试27-28
• 2.3.2 rGO/Pd_xAu_y/PPy纳米复合材料的催化性能测试28-29
• 2.4 表征测试手段及方法29-32
• 2.4.1 扫描电镜分析(SEM)29
• 2.4.2 透射电镜分析(TEM)29
• 2.4.3 X射线衍射分析(XRD)29-30
• 2.4.4 傅立叶红外光谱分析(FT-IR)30
• 2.4.5 X射光电子能谱分析(XPS)30
• 2.4.6 紫外-可见分光光度计(UV-Vis)30
• 2.4.7 超导量子干涉仪30
• 2.4.8 原子发射光谱仪(ICP)30-32
• 第3章 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS纳米复合材料的制备及表征32-42
• 3.1 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS纳米复合材料的制备33
• 3.2 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS纳米复合材料的结构表征33-38
• 3.2.1 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS纳米复合材料的表面形貌表征33-35
• 3.2.2 傅里叶变换红外光谱分析35-36
• 3.2.3 XPS谱图分析36-37
• 3.2.4 X射线衍射分析（XRD）37-38
• 3.3 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS纳米复合材料的催化性能表征38-41
• 3.4 本章小结41-42
• 第4章 rGO/Pd_xAu_y/PPy纳米复合材料的制备及表征42-55
• 4.1 rGO/Pd_xAu_y/PPy纳米复合材料的制备42-43
• 4.2 rGO/Pd_xAu_y/PPy纳米复合材料的结构表征43-51
• 4.2.1 rGO/Pd_xAu_y/PPy纳米复合材料的形貌表征43-45
• 4.2.2 X射线衍射分析（XRD）45
• 4.2.3 傅里叶变换红外光谱分析45-46
• 4.2.4 XPS谱图分析46-47
• 4.2.5 材料形貌的调控47-51
• 4.3 rGO/Pd_xAu_y/PPy纳米复合材料的催化性能表征51-53
• 4.4 本章小结53-55
• 结论55-56
• 参考文献56-70
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果70-72
• 致谢72

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本文编号：724975