结构化镍铝复合氧化物选择性吸附材料的制备及性能研究

发布时间：2017-08-23 14:33

  本文关键词：结构化镍铝复合氧化物选择性吸附材料的制备及性能研究

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【摘要】：具有高比表面、高稳定性、高分散性的结构化吸附材料的制备与应用逐渐成为研究的焦点。本论文采用原位生长法在泡沫镍基底上生长LDHs纳米片结构单元,经过400℃焙烧处理,获得结构化吸附剂NiAl-LDO/Ni-Foam。通过XRD、FTIR、SEM等方法对其结构与表面形貌进行了表征,发现碳酸根插层的镍铝LDH纳米片沿(00l)晶面垂直生长于基底表面。经过焙烧处理,片层结构保持良好,原位生长的片状活性组分LDO与基底结合力强,可有效避免搅拌过程中吸附活性组分的脱落,吸附活性组分在基底表面的高度分散,大大的增加了吸附剂比表面积与活性位点的曝露。整体式的构架也可以非常方便的实现吸附剂与残留液的分离,有利于解吸与循环再生实验。本论文的主要研究内容如下：(1)在含硫阴离子混合溶液中,NiAl-LDO/Ni-Foam可以选择性的吸附电荷密度相对较高的S2032-离子(298 K条件下,S2032-与SCN-的吸附率分别为80%、5.1%),在0.05-0.6 mmol/L范围内随着初始浓度的增大时,NiAl-LDO/Ni-Foam对S2032-的最大吸附量逐渐增高,最大吸附量为209.4mg/g。且再生性能良好,经过10次循环,对S2032-离子的吸附去除率仍能保持51.3%。通过与相应粉体的吸附性能对比发现,两者对S2032都表现出一定的选择吸附性能,结构化吸附剂具有更大的选择性,NiAl-LDO/Ni-Foam对两种离子的选择比率(16：1)远高于粉体吸附剂NiAl-LDO对两种离子的选择比(4：1)。吸附率分别为80.1%(NiAl-LDO/Ni-Foam结构化吸附剂)与38.9%(NiAl-LDO粉体吸附剂)。研究表明,该结构化吸附剂可用于选择性吸附去除废水中的S2032-离子。(2)在含卤素(F-、Cl-、Br-)离子的混合溶液中,NiAl-LDO/Ni-Foam对离子半径较小的F-离子表现出明显的选择性：298 K条件下,对三种离子的吸附去除率分别为73.6%,31%,25.1%。系统研究了温度、初始浓度、溶液pH值等条件对选择吸附性的影响。反应40 min即可趋于平衡,在308 K的条件下,NiAl-LDO/Ni-Foam对F-离子的最大吸附容量为16.12mg/g,吸附去除率可达80.3%。研究表明,该结构化吸附剂可用于废水中F-的选择性脱除。(3)相比于粉体吸附剂,结构化吸附剂在吸附过程中体现出更优的吸附性能。一方面是由于泡沫基底的3D网状结构,有利于传质性能的提高；另一方面,纳米尺寸活性组分在基底表面的高度分散,增大了比表面积,同时可避免粒子间的团聚,赋予了结构化吸附剂更优异的吸附性能。结构化吸附剂更易实现后续的固液分离,简化了操作,对于资源的循环再生利用与实际工艺操作具有十分重要的意义。
【关键词】：结构化吸附剂 选择性吸附 镍铝水滑石 脱硫 除氟
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.33
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 绪论12-26
• 1.1 结构化吸附材料研究概况12-18
• 1.2 结构化层状双羟基复合金属氧化物的制备及应用研究18-21
• 1.2.1 结构化LDHs材料的制备方法19-20
• 1.2.2 结构化LDHs材料的应用20-21
• 1.3 含硫废水的危害与处理概况21-23
• 1.3.1 水中含硫阴离子的污染21
• 1.3.2 含硫废水的处理方法21-23
• 1.4 水体中卤素的危害与处理概况23-24
• 1.4.1 水中氟,氯,溴等离子的污染23-24
• 1.4.2 含卤废水的处理方法24
• 1.5 本课题选题目的和意义24-25
• 1.6 论文主要研究内容25-26
• 第二章 NiAl-LDO/Ni-Foam结构化吸附材料的制备及其对含硫阴离子的选择性吸附研究26-46
• 2.1 前言26
• 2.2 实验部分26-31
• 2.2.1 试剂与设备26-27
• 2.2.2 实验方法27-28
• 2.2.3 表征方法28-29
• 2.2.4 吸附过程29-31
• 2.2.5 结构化吸附剂与粉体吸附剂性能对比实验31
• 2.2.6 循环再生实验31
• 2.3 结果与讨论31-43
• 2.3.1 NiAl-LDO/Ni-Foam及其前体的结构与形貌表征31-35
• 2.3.2 吸附条件的影响35-43
• 2.4 小结43-46
• 第三章 NiAl-LDO/Ni-Foam结构化吸附材料对氟氯溴离子的选择性吸附研究46-60
• 3.1 前言46
• 3.2 实验部分46-51
• 3.2.1 原料、药品与设备46-47
• 3.2.2 实验方法47-48
• 3.2.3 表征方法48-49
• 3.2.4 吸附过程49-51
• 3.2.5 结构化吸附剂与粉体吸附剂性能对比实验51
• 3.2.6 吸附动力学与热力学研究51
• 3.3 结果与讨论51-59
• 3.3.1 NiAl-LDO/Ni-Foam及其前体的结构与形貌表征51-53
• 3.3.2 吸附条件的影响53-59
• 3.4 小结59-60
• 第四章 结论60-62
• 本论文创新点62-64
• 参考文献64-70
• 致谢70-72
• 研究成果及发衰的学术论文72-74
• 作者和导师简介74-75
• 附件75-76

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