量子点参与的光泽精化学发光和电致化学发光

发布时间：2017-08-26 02:24

  本文关键词：量子点参与的光泽精化学发光和电致化学发光

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【摘要】：半导体量子点(quantum dots,QDs),是近年来得到迅速发展的一种新型化学发光(CL)与电致化学发光(ECL)体系,与传统的发光体系相比,表现出了许多独特的电学和光学特性。此外量子点还能够作为还原剂、催化剂、能量接受体和微尺度反应平台等诱导液相化学发光。以光泽精为代表的吖啶类化合物是一种传统的化学发光与电致化学发光体系,然而目前已经报道的光泽精的化学发光和电致化学发光工作主要局限于强碱性环境和有合适的共反应剂存在下的反应,限制了光泽精化学发光及电致化学发光的应用。因此,本论文研究了量子点参与的光泽精化学发光及电致化学发光体系,探讨了新的发光体系在生物传感中应用的可行性。本论文的主要研究内容如下:1.研究了光泽精在不同量子点修饰的金电极上的电致化学发光行为。在中性条件下,光泽精在不同量子点修饰的金电极(QDs/GE)上,均在-1.2 V处获得阴极ECL信号,其中,Cd Se@Zn S量子点修饰的金电极上得到的ECL发射信号最强,是其它量子点修饰金电极的7倍。电化学和ECL光谱结果表明,阴极ECL的发光体是激发态量子点而不是光泽精,说明光泽精可以作为共反应剂,与量子点反应产生阴极ECL。考察了量子点的修饰量,支持电解质和p H值等因素对ECL信号的影响。在最佳实验条件下,邻苯二酚对阴极ECL信号有明显的抑制作用,从而研制出一种可应用于邻苯二酚检测的新型ECL传感器。ECL信号的降低值与邻苯二酚浓度在5~1000 n M范围内呈现良好的线性变化关系,其检测限为2 n M(S/N=3)。此外,该ECL传感器具有良好的稳定性、重复性和选择性。2.在中性条件下,研究了光泽精在Cd Se量子点修饰玻碳电极上的电致化学发光行为,在溴离子存在的条件下,可获得强的阳极ECL信号。电化学结果表明,Cd Se量子点可以催化光泽精和溴离子的氧化反应,从而可以产生阳极ECL。荧光和ECL光谱结果表明光泽精和Cd Se量子点之间发生了ECL共振能量转移(ECL-RET)。溴离子的氧化产物能够促进ECL-RET并且能显著增加阳极ECL信号。细胞色素C对阳极ECL发光表现出明显的抑制效果,在此基础上建立了一种可用于灵敏检测细胞色素C的ECL传感器。3.在碱性介质中,Cd S量子点能够明显地增强光泽精/H2O体系的化学发光,抗坏血酸对该体系的化学发光有很强的增强作用。通过结合化学发光和流动注射分析法的优点,我们建立了测定抗坏血酸的新方法,并对可能的反应机理进行了探讨。结果表明,在优化实验条件下,抗坏血酸在1~5000n M的浓度范围内与发光强度呈良好的线性关系,线性方程为I/μA=415.28+54.49c(×10-6mol·L-1),相关系数R2=0.993,检出限为0.37p M(S/N=3)。对于100n M抗坏血酸,11次测定的相对标准偏差为2.6%。该发光体系具有仪器简单、响应快、灵敏度高、检测限低等优点,可用于水果中抗坏血酸的检测。
【关键词】：光泽精 量子点 电致化学发光 化学发光 能量转移
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 引言10-11
• 第一章 绪论11-28
• 1.1 化学发光分析法11-17
• 1.1.1 化学发光的基本原理11-13
• 1.1.2 常见的化学发光体系13-17
• 1.1.2.1 碱性发光体系13-15
• 1.1.2.2 中性化学发光体系15-16
• 1.1.2.3 酸性化学发光体系16-17
• 1.2 电致化学发光17-21
• 1.2.1 电致化学发光的概念17-18
• 1.2.2 电致化学发光的基本反应机理18-19
• 1.2.2.1 自由基湮灭型18
• 1.2.2.2 共反应剂型18-19
• 1.2.3 电致化学发光的特点19
• 1.2.4 常见的电致化学发光体系19-21
• 1.2.4.1 酰肼类化合物19
• 1.2.4.2 吖啶类化合物19-20
• 1.2.4.3 无机体系20-21
• 1.3 量子点21-27
• 1.3.1 量子点的性质21-23
• 1.3.2 量子点的光学特性23
• 1.3.3 量子点的制备23-24
• 1.3.3.1 水相合成法23-24
• 1.3.3.2 有机相合成法24
• 1.3.4 量子点在分析化学中的应用24-27
• 1.3.4.1 量子点在化学发光中的应用24-25
• 1.3.4.2 量子点在电致化学发光中的应用25-27
• 1.4 课题的提出27-28
• 第二章 实验部分28-33
• 2.1 实验试剂与仪器28-29
• 2.1.1 试剂28-29
• 2.1.2 仪器29
• 2.2 量子点的制备29-31
• 2.3 量子点修饰电极的制备31
• 2.4 实验方法31-33
• 第三章 光泽精作为共反应剂的量子点电致化学发光33-43
• 3.1 引言33-34
• 3.2 结果与讨论34-42
• 3.2.1 量子点修饰的金电极的ECL行为34-35
• 3.2.2 Cd Se@Zn S/GE的电化学和ECL行为35-38
• 3.2.3 pH值和支持电解质的影响38-39
• 3.2.4 分析性能39-40
• 3.2.5 ECL传感器的可重复性，稳定性和可持续性40-41
• 3.2.6 ECL传感器的选择性41-42
• 3.2.7 实际样品分析42
• 3.3 小结42-43
• 第四章 溴离子增强的光泽精/Cd Se量子点电化学发光共振能量转移43-53
• 4.1.引言43-44
• 4.2.结果与讨论44-52
• 4.2.1 Cd Se量子点修饰电极的制备44-45
• 4.2.2 光泽精在QDs/ GCE上的ECL45-46
• 4.2.3 光泽精在Cd Se/GCE上的电化学行为46-47
• 4.2.4 光泽精和量子点之间的ECL-RET47-49
• 4.2.5 ECL机理49-50
• 4.2.6 ECL传感器的性能分析50-52
• 4.3.小结52-53
• 第五章 Cd S量子点增强的光泽精化学发光及其在抗坏血酸检测中的应用53-62
• 5.1.引言53-54
• 5.2.结果与讨论54-61
• 5.2.1 实验条件的优化54-58
• 5.2.1.1 量子点的选择54
• 5.2.1.2 进样方式的选择54-55
• 5.2.1.3 光泽精浓度对CL的影响55-56
• 5.2.1.4 Cd S量子点浓度对CL的影响56
• 5.2.1.5 NaOH浓度的选择56-57
• 5.2.1.6 主泵，，副泵速率57-58
• 5.2.2 检测抗坏血酸58-59
• 5.2.3 干扰试验59
• 5.2.4 样品测试59-60
• 5.2.5 反应机理60-61
• 5.3.小结61-62
• 全文总结62-63
• 参考文献63-77
• 攻读硕士期间发表论文77-78
• 致谢78

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本文编号：739111