无隔膜生物电化学体系对硝基酚强化还原与其结构的关系探究

发布时间：2017-08-26 12:05

  本文关键词：无隔膜生物电化学体系对硝基酚强化还原与其结构的关系探究

  更多相关文章： 硝基酚 无隔膜生物电化学 生物阴极 还原

【摘要】：生物电化学技术(BES)作为一种新技术应用于去除难降解有机物的研究已经引起了人们的广泛关注,在生物电化学技术的不断创新中,无隔膜技术和生物阴极技术的优势被逐渐重视,本研究结合两种技术优势,采用阴极接种微生物的方式构建无隔膜生物电化学体系(BC-BES),考察了对硝基酚(PNP)在该体系下的强化还原；另外,实验还探究了相同条件下邻硝基酚(ONP)、间硝基酚(MNP)、对硝基酚(PNP)在生物阴极的还原情况、氨基酚的生成及矿化情况,并对他们的生物相进行了分析。结果表明,在BC-BES体系中,随着PNP进水负荷的变化,PAP的生成率始终保持在90%以上,说明绝大多数的PNP被还原成了PAP；为了探究电场在PNP还原中的作用,实验在运行到55天时,撤掉加在阴阳极之间电压并保持稳定运行5天之后,发现硝基酚的去除率和氨基酚生成率都明显降低,说明电场在PNP的还原和PAP的生成起到非常重要的作用；当PNP的进水浓度保持在2.52 mM时,随着电子供体乙酸盐的用量从14.6 mM减小到3.66mM的过程中,硝基酚去除率和氨基酚的生成率都没有明显的变化,随着乙酸盐的用量进一步降低,硝基酚的去除率和氨基酚的生成率发生了变化,且阳极电位逐渐升高,说明在PNP进水2.52 mM时,3.66mM的电子供体用量是BC-BES体系最低的需求限值。当阴极电位为-1000mVvs.Ag/AgC、HRT为8.9 h时,实验逐渐增大PNP的进水浓度,发现体系硝基酚最大的降解速率和氨基酚的生成速率可分别达到18.95±0.10和17.74±1.03molm-3TVd-1,远远高于其他生物处理方法；更重要的是实验结果表明每摩尔PNP的能量消耗低于0.02kW h mol-1,其值也远低于纯电化学处理方法和双室BES处理方法。高处理效率、低电子供体利用量、低的能量消耗率和高的稳定性显示了无隔膜生物电化学体系在处理硝基酚方面的价值。实验对比了三种不同硝基酚(ONP、MNP、PNP)在BC-BES体系的还原情况,从实验结果可以看出,在进水pH 6.0、阴极电位为-700mV vs Ag/AgCl、HRT=5.8h、电子供体乙酸盐3.66 mM、硝基酚0.72 mM的条件下,生物阴极中ONP的去除效率最高,PNP的去除效率最低,去除率关系为：ONPMNPPNP,各种硝基酚在生物阴极的去除效果不高的原因可能跟进水pH低有很大关系；相应氨基酚的生成率MAP的最高,OAP的最低,生成率的关系为：MAPPAPOAP;通过前一部分实验发现,在BC-BES阳极中氨基酚可以发生部分矿化,为了探究不同结构氨基酚对其矿化的影响,实验对比了三种氨基酚在阳极的矿化情况,结果显示矿化率的关系为：PAPMAPOAP。通过对比生物群落可以发现,电化学活性微生物Geobacter在各种阶段都大量存在；Desulfovibrio是还原硝基的菌属,在生物阴极中含量的大小顺序为：ONPMNPPNP,这与实验中硝基酚的还原顺序关系相符。
【关键词】：硝基酚 无隔膜生物电化学 生物阴极 还原
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O646
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-22
• 1.1 课题的研究背景11
• 1.2 硝基酚废水处理技术研究现状11-22
• 1.2.1 物理法12-13
• 1.2.2 化学法13-15
• 1.2.3 生物法15-16
• 1.2.4 生物电化学(Bioelectrochemical system,BES)技术16-20
• 1.2.5 本研究的内容和意义20-22
• 2 实验材料与方法22-31
• 2.1 实验装置22-23
• 2.2 实验所用的仪器与药品23-24
• 2.3 溶液的配置24-25
• 2.4 反应器的控制25-26
• 2.4.1 PNP去除实验25-26
• 2.4.2 ONP、MNP、PNP去除实验26
• 2.5 测试方法26-27
• 2.5.1 硝基酚及其产物浓度分析方法26-27
• 2.5.2 酸根浓度检测分析方法27
• 2.5.3 氨氮的检测分析方法27
• 2.5.4 电化学监测方法27
• 2.5.5 键级的计算27
• 2.5.6 16s rRNA基因高通量测序及分析27
• 2.6 计算方法27-31
• 2.6.1 硝基酚的去除和氨基酚的生成27-29
• 2.6.2 电子供体的利用率29
• 2.6.3 库伦效率和能耗29-31
• 3 BC-BES体系中PNP的强化还原31-50
• 3.1 生物阳极和生物阴极的驯化31
• 3.2 BC-BES反应器的启动31-32
• 3.3 还原产物的鉴别32-34
• 3.4 反应器的运行34-36
• 3.5 生物阴极的作用36-37
• 3.6 不同乙酸盐的用量对体系的影响37-41
• 3.6.1 乙酸盐用量对硝基酚去除和氨基酚还原的影响37-40
• 3.6.2 不同乙酸盐用量下的库伦效率40-41
• 3.7 乙酸盐用量对矿化的影响41-42
• 3.8 不同进水负荷对PNP还原的影响42-44
• 3.9 不同HRT对PNP还原的影响44-45
• 3.10 阴极生物相分析45-47
• 3.11 BC-BES与其他方法的比较47-48
• 3.12 小结48-50
• 4 BC-BES中不同结构硝基酚的还原特性及生物相分析50-63
• 4.1 对比实验条件的确定50
• 4.2 不同结构硝基酚在生物阴极的还原效果50-52
• 4.3 不同结构硝基酚在阳极出水的还原效果52-54
• 4.4 不同结构氨基酚在阳极的矿化54-55
• 4.5 不同结构氨基酚的量子化学计算55-57
• 4.6 降解不同结构硝基酚时阴极和阳极对应的微生物群落结构分析57-63
• 4.6.1 菌群多样性比较57-58
• 4.6.2 物种及其丰度分析58-63
• 5 结论与建议63-65
• 5.1 结论63-64
• 5.2 问题与建议64-65
• 致谢65-66
• 参考文献66-73
• 附录73

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 朱毅f，

本文编号：741405