稀土金属离子掺杂水滑石的制备及其光催化性能研究

发布时间：2017-08-27 08:18

  本文关键词：稀土金属离子掺杂水滑石的制备及其光催化性能研究

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【摘要】：近年来,水滑石(LDHs)基光催化材料由于活性高、稳定性好以及环境友好等优势受到越来越多的关注。然而,LDHs的电荷传输性能相对较差,不利于光生载流子的分离与传输,一定程度上制约了其在光催化领域的发展。针对这一关键科学问题,本论文基于LDHs的层板元素可调控的性质,采用稀土金属离子掺杂的方式,将稀土离子引入到具有光催化活性的LDHs层板上,改善了LDHs的电荷传输性质,实现了光催化性能的显著提升。并通过探究多种稀土离子掺杂对LDHs光催化性能的影响,同时结合多种表征手段,系统探究了稀土掺杂LDHs光催化反应的机制,揭示了稀土金属离子在LDHs光催剂体系中的作用方式。本工作为制备高效、稳定的光催化剂提供了一种有效的方法。具体研究内容如下：(1)基于ZnTi-LDH的基本结构特征,采用尿素分解法制备了一系列不同比例Tb~(3+)掺杂的ZnTi-LDH光催化剂。将该材料用于光催化分解水制氧反应,其掺杂量为1%的样品表现出最佳的光催化性能,产氧速率达到1334μmol　h~(-1)g~(-1),约为纯ZnTi-LDH产氧速率的两倍。进一步将Tb~(3+)掺杂方法用于ZnCr-LDH体系,研究表明掺杂量为0.5%的样品在可见光下产氧速率达到1022 μmol h~(-1) g~(-1),为未掺杂ZnCr-LDH的两倍。采用X射线光电子能谱、紫外可见固体漫反射光谱、电子自旋共振以及电化学等手段系统研究了Tb~(3+)掺杂的ZnCr-LDH光催化剂的电子结构、能带结构、光生载流子分离效率以及电荷注入效率等结构和性质特点。结果表明Tb的掺杂能够提高LDHs的电荷传输能力,促进光生载流子的分离,提高光催化过程中电荷注入的效率。(2)在上述研究的基础上,制备了四种不同的稀土金属离子(Tb~(3+)Gd~(3+)、La~(3+)、Y~(3+))分别以不同比例掺杂的NiTi-LDH光催化剂,并用于可见光催化分解水制氧反应。四种稀土离子掺杂均显著提升了NiTi-LDH的光催化活性,但不同离子对NiTi-LDH光催化性能产生的影响不同,其中La~(3+)掺杂量为10%的样品具有最高的光催化产氧速率1270 μmol h~(-1) g~(-1)。采用多种表征手段研究了不同稀土离子掺杂的NiTi-LDH光催化剂的电子结构、电子空穴分离效率以及电荷注入效率等性质。结果表明稀土金属离子的引入,有效地改善了NiTi-LDH的电荷传输性质,提高了光生电子空穴分离能力以及表-界面电荷注入效率,从而提升了光催化性能。
【关键词】：稀土离子掺杂 水滑石 光催化 分解水 电荷注入效率
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 绪论13-25
• 1.1 引言13-14
• 1.2 光催化剂14-18
• 1.2.1 半导体光催化机理14-15
• 1.2.2 半导体光催化剂性能强化15-17
• 1.2.3 半导体光催化剂的应用17-18
• 1.2.4 小结18
• 1.3 水滑石材料18-22
• 1.3.1 水滑石的主要性质19-20
• 1.3.2 水滑石基光催化剂的应用20-21
• 1.3.3 水滑石光催化剂的研究进展21-22
• 1.4 稀土金属离子掺杂22-23
• 1.4.1 稀土金属离子的特点22-23
• 1.4.2 稀土金属离子掺杂光催化剂23
• 1.4.3 小结23
• 1.5 本论文的研究内容、目的及意义23-25
• 1.5.1 研究内容23-24
• 1.5.2 研究目的和意义24-25
• 第二章 Tb~(3+)掺杂水滑石的制备及光催化性能25-49
• 前言25-26
• 2.1 Tb~(3+)掺杂ZnTi-LDH的制备及光催化分解水产氧性能26-34
• 2.1.1 引言26
• 2.1.2 实验部分26-28
• 2.1.3 结果与讨论28-33
• 2.1.4 小结33-34
• 2.2 Tb~(3+)掺杂ZnCr-LDH的制备及光催化分解水产氧性能34-48
• 2.2.1 引言34
• 2.2.2 实验部分34-36
• 2.2.3 结果与讨论36-47
• 2.2.4 小结47-48
• 2.3 本章小结48-49
• 第三章 不同稀土离子(Y~(3+),La~(3+),Gd~(3+),Tb~(3+))掺杂水滑石的制备及光催化性能49-62
• 3.1 引言49-50
• 3.2 实验部分50-52
• 3.2.1 实验药品50-51
• 3.2.2 LDHs的合成51
• 3.2.3 光催化反应51
• 3.2.4 电化学测试51-52
• 3.2.5 表征手段52
• 3.3 结果与讨论52-61
• 3.3.1 掺杂NiTi-LDH结构与形貌52-59
• 3.3.2 光催化性能评价59-60
• 3.3.3 电化学测试60-61
• 3.4 本章小结61-62
• 第四章 结论62-64
• 本论文创新点64-65
• 参考文献65-72
• 致谢72-73
• 攻读硕士期间发表学术论文情况73-74
• 作者及导师简介74-75
• 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书75-76

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本文编号：745085