双功能酸催化剂催化葡萄糖脱水生成5-HMF

发布时间：2017-09-04 01:34

  本文关键词：双功能酸催化剂催化葡萄糖脱水生成5-HMF

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【摘要】：五羟甲基糠醛作为一种绿色平台分子,其来源于生物质。五羟甲基糠醛(5-HMF)可以通过加氢、酯化、氧化、卤化等反应途径转化成高分子聚合物、有机燃料等重要的化学产品。可以通过果糖和葡萄糖脱水来制备五羟甲基糠醛,然而,葡萄糖由于它的低成本并且容易获得而受到广泛的关注。葡萄糖脱水制备5-HMF,首先异构化成果糖,随后脱水生成5-HMF。因此,寻找合适的催化剂是很重要的。本文以葡萄糖为原料,研究了葡萄糖脱水制备5-HMF的反应以及表面上分布的不同酸量对5-HMF产率的影响。反应温度,溶剂的用量,反应时间,催化剂用量对5-HMF产率也存在影响,并对实验条件进行探索,以及催化剂的回收利用的寿命。本文制备了不同晶型的磷酸铈催化剂。实验研究结果表明,最佳反应条件为:原料葡萄糖为200 mg,催化剂用量为50 mg,溶剂用量二甲基亚砜(DMSO)用量为10 mL,160℃时反应60 min,5-HMF产率最高达到了61%。并且采用了XRD,NH3-TPD,FT-IR,SEM,XPS等表征手段对催化剂进行了探索与分析。并且制备了H-Beta分子筛催化剂,用于这个反应,同样研究表面酸性,以及反应温度,溶剂的用量,反应时间,催化剂用量等实验条件。得到的结论是:在催化葡萄糖脱水反应中,用10毫升溶剂DMSO,50毫克的催化剂,200毫克的葡萄糖,在180℃下反应5 h,HMF的产率达到了42.3%,葡萄糖的转化率为99.3%。
【关键词】：葡萄糖 磷酸铈 5-HMF Lewis酸 催化
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ251.11
【目录】：

• 中文摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-22
• 1.1 引言9
• 1.2 5-HMF的概述9-10
• 1.2.1 5-HMF的性质9
• 1.2.2 5-HMF的制备方法9-10
• 1.3 果糖脱水制备 5-HMF的研究现状10-11
• 1.4 葡萄糖脱水制备 5-HMF的研究现状11-18
• 1.4.1 葡萄糖脱水制备 5-HMF的反应机理12-13
• 1.4.2 葡萄糖脱水制备 5-HMF的催化体系13-18
• 1.5 制备5-HMF的溶剂体系18-20
• 1.5.1 单相体系18-19
• 1.5.2 两相体系19-20
• 1.6 本论文选题的依据20-22
• 第2章 实验部分22-29
• 2.1 实验药品与仪器22-23
• 2.1.1 实验药品22-23
• 2.1.2 实验仪器及装置23
• 2.2 催化剂的制备方法23-24
• 2.2.1 不同晶型磷酸铈的制备方法23-24
• 2.2.2 H-Beta分子筛的制备方法24
• 2.3 催化剂的表征24-25
• 2.3.1 广角XRD表征分析24
• 2.3.2 BET比表面积（BET)24
• 2.3.3 NH3程序升温脱附（NH3-TPD）24-25
• 2.3.4 傅里叶变换红外光谱表征分析仪（DRIFTS）25
• 2.3.5 X射线光电子能谱（XPS）25
• 2.3.6 扫描电镜表征和分析（SEM）25
• 2.4 反应性能评价25-26
• 2.4.1 葡萄糖脱水制备 5-HMF的反应性能评价一25-26
• 2.4.2 CP120催化剂的回收利用26
• 2.4.3 葡萄糖脱水制备 5-HMF的反应性能评价二26
• 2.5 分析方法与数据处理26-29
• 2.5.1 5-HMF的标准曲线绘制与产率的计算方法26-27
• 2.5.2 葡萄糖标准曲线的绘制与转化率的计算方法27-29
• 第3章 不同晶型的磷酸铈催化葡萄糖脱水制备 5-HMF29-48
• 3.1 催化剂的表征29-36
• 3.1.1 不同晶型的磷酸铈的XRD表征29-30
• 3.1.2 不同晶型磷酸铈的比表面积测试30-32
• 3.1.3 不同晶相磷酸铈的SEM表征32
• 3.1.4 不同晶相磷酸铈的NH3-TPD测试32-33
• 3.1.5 不同晶相磷酸铈的NH3-DRIFT表征33-34
• 3.1.6 不同晶相磷酸铈的XPS表征测试34-36
• 3.2 不同晶相磷酸铈催化葡萄糖脱水的活性比较36-40
• 3.3 反应条件的探索40-44
• 3.3.1 反应温度的探索40-41
• 3.3.2 反应时间的探索41-42
• 3.3.3 催化剂用量的探索42-43
• 3.3.4 溶剂用量的探索43-44
• 3.4 催化剂的重复利用44-46
• 3.5 本章小结46-48
• 第4章 H-Beta分子筛催化葡萄糖脱水制备 5-HMF48-60
• 4.1 催化剂的表征48-52
• 4.1.1 H-Beta分子筛催化剂的XRD表征48-50
• 4.1.2 H-Beta分子筛催化剂的NH3-TPD测试50-51
• 4.1.3 H-Beta分子筛催化剂的吸附吡啶的红外表征51-52
• 4.2 H-Beta分子筛催化剂催化葡萄糖脱水的活性比较52-54
• 4.3 反应条件的探索54-56
• 4.3.1 反应温度的探索54-55
• 4.3.2 反应时间的探索55-56
• 4.4 催化剂用量的探索56-59
• 4.4.1 溶剂用量的探索58-59
• 4.5 本章小结59-60
• 结论60-61
• 参考文献61-72
• 致谢72-73
• 攻读学位期间发表的学术论文73

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本文编号：788589