弱酸性生物质吸附材料的制备及对镓的吸附研究

发布时间：2017-09-04 08:11

  本文关键词：弱酸性生物质吸附材料的制备及对镓的吸附研究

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【摘要】：本文以简单易得的生物废弃物柿子皮及稻壳作为原料,针对单宁及纤维素等有效成分,通过化学改性方法制备了几类绿色无污染且成本低廉的弱酸性生物质吸附剂,并探究了其对镓(Ⅲ)的吸附行为和吸附机理,研究内容及结果如下：1、将柿子皮中的单宁成分分别经过浓硫酸和甲醛固化制备了酚羟基类吸附剂,缩写分别为CPT和APF,通过PZC、FTIR、XPS等手段对吸附剂进行了表征,并对比二者的吸附性能。结果表明,吸附剂APF对镓具有更好的吸附能力,这可能是因为APF具有更多的酚羟基功能基团,根据阿伦尼乌斯酸碱理论及电子效应,酚羟基氢更易摆脱束缚,与镓离子以离子交换方式结合。CPT和APF对Ga(Ⅲ)的最大吸附量分别为55.06 mg g-1和113.83 mg g-1。通过吸附-洗脱循环实验,验证了该吸附剂的稳定性及实用性。2、为了研究不同羟基官能团对Ga(Ⅲ)的吸附性能,通过对比单醇羟基至多醇羟基,探究了醇羟基对镓的吸附性能及选择性的影响。以稻壳纤维素为原料,分别经过浓硫酸处理、氯代纤维素-二乙醇胺、环氧化纤维素-二乙醇胺及环氧化纤维素-β-环糊精制备了单羟基吸附剂ORH、二羟基吸附剂DEA-Cl-RH、三羟基吸附剂DEA-EPI-RH和多羟基吸附剂β-CD-EPI-RH。在溶液酸度为pH 3的条件下,DEA-EPI-RH对Ga(Ⅲ)的吸附性能优于其他吸附剂,可能归因于DEA-EPI-RH结构单元中引入氮原子使得中心原子带正电荷,削弱了醇羟基中O-H键使得氢离子容易电离,易与Ga(Ⅲ)发生阳离子交换反应。3、由阿伦尼乌斯酸碱理论,羧羟基酸性强于酚羟基及醇羟基,为探究吸附剂酸性强弱对金属离子的吸附性能的影响,利用稻壳(纤维素)制备了二羧甲基胺功能化吸附剂,缩写分别为IDA-EPI-RH和IDA-Cl-RH。研究吸附剂合成过程中原料的最佳配比,在pH 3的条件下,IDA-EPI-RH对Ga(Ⅲ)的最大吸附量可达139.56 mg g-1,而对其他杂质离子(Ge(Ⅳ)、As(Ⅲ))基本不吸附,且在高浓度锗砷溶液中对Ga(Ⅲ)依然具有高效选择性。由此得出结论羧羟基吸附剂对镓的吸附性能高于酚羟基、醇羟基吸附剂。
【关键词】：单宁 稻壳 镓 生物吸附
【学位授予单位】：辽宁大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.3
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-13
• 引言13-21
• 0.1 研究背景13-14
• 0.2 提取镓的传统方法14-16
• 0.3 生物质吸附剂的研究进展16-20
• 0.3.1 生物吸附剂概述16-17
• 0.3.2 柿子皮和稻壳作为吸附剂的研究概况17-19
• 0.3.3 生物吸附技术的前景与展望19-20
• 0.4 本论文主要研究内容20-21
• 第1章 实验仪器、试剂和方法21-30
• 1.1 仪器与试剂21-22
• 1.1.1 主要仪器21
• 1.1.2 主要试剂21-22
• 1.2 镓的测定方法22-24
• 1.2.1 镓标准溶液的配制22
• 1.2.2 测定方法及标准曲线的测定22-24
• 1.3 吸附实验方法及其理论基础24-30
• 1.3.1 静态吸附试验24
• 1.3.2 吸附热力学实验和方程24-26
• 1.3.3 吸附动力学实验和方程26-27
• 1.3.4 镓存在形态27-30
• 第2章 固化多酚柿子单宁类吸附剂的合成及对镓(Ⅲ)的吸附30-45
• 2.1 固化柿子单宁吸附剂的制备30-31
• 2.1.1 CPT的合成30-31
• 2.1.2 APF的合成31
• 2.2 柿子单宁类吸附剂的表征31-34
• 2.2.1 红外光谱特征31-32
• 2.2.2 表面官能团的测定32
• 2.2.3 元素分析结果32-33
• 2.2.4 N_2吸附脱附33
• 2.2.5 SEM结果33-34
• 2.3 酸度对CPT、APF的吸附性能研究34-36
• 2.3.1 酸度对CPT、APF吸附Ga(Ⅲ)的影响34-35
• 2.3.2 酸度对杂质离子吸附行为的影响35-36
• 2.4 CPT、APF对Ga(Ⅲ)的吸附等温线36-38
• 2.5 APF对Ga(Ⅲ)的吸附热力学、动力学性质38-40
• 2.5.1 震荡时间的影响38
• 2.5.2 APF对Ga(Ⅲ)的吸附热力学、动力学性质参数38-40
• 2.6 洗脱实验40
• 2.7 解析和再生40-41
• 2.8 吸附Ga(Ⅲ)的机理41-43
• 2.9 本章小结43-45
• 第3章 醇羟基功能化稻壳吸附剂对Ga(Ⅲ)吸附性能的研究45-60
• 3.1 醇羟基功能化稻壳吸附剂的制备45-47
• 3.1.1 硫酸交联稻壳吸附剂的制备45
• 3.1.2 βCD-EPI-RH的制备45
• 3.1.3 DEA-EPI-RH的制备45-46
• 3.1.4 DEA-C1-RH的制备46-47
• 3.2 羟基功能化稻壳吸附剂的表征47-48
• 3.2.1 红外光谱特征47
• 3.2.2 表面官能团的测定47-48
• 3.2.3 SEM结果48
• 3.3 酸度对OH-RH的吸附性能研究48-51
• 3.3.1 酸度对OH-RH吸附Ga(Ⅲ)的影响48-49
• 3.3.2 酸度对杂质离子吸附行为的影响49-51
• 3.4 ORH和DEA-EPI-RH对Ga(Ⅲ)的吸附等温线51-52
• 3.5 IDA-EPI-RH吸附剂随时间的变化52-53
• 3.6 洗脱实验和解析再生53-54
• 3.6.1 ORH洗脱和解析再生53
• 3.6.2 DEA-EPI-RH洗脱和解析再生53-54
• 3.7 吸附Ga(Ⅲ)的机理54-58
• 3.7.1 ORH吸附机理54-56
• 3.7.2 DEA-EPI-RH吸附机理56-58
• 3.8 本章小结58-60
• 第4章 羧羟基功能化稻壳吸附剂对镓(Ⅲ)的吸附性能研究60-72
• 4.1 羧羟基功能化稻壳吸附剂的制备60-62
• 4.1.1 稻壳纤维素的预处理60
• 4.1.2 IDA-EPI-RH的制备60-61
• 4.1.3 IDA-Cl-RH的制备61-62
• 4.2 羧羟基功能化稻壳吸附剂的表征62-63
• 4.2.1 红外光谱特征62
• 4.2.2 表面官能团的测定62-63
• 4.2.3 SEM结果63
• 4.3 酸度对二羧甲基胺功能化稻壳吸附性能的影响63-66
• 4.3.1 不同合成条件对Ga(Ⅲ)的吸附性能的影响63-64
• 4.3.2 二羧甲基胺功能化稻壳吸附性酸度对Ga(Ⅲ)吸附性能研究64-65
• 4.3.3 IDA-EPI-RH吸附剂酸度对杂质离子吸附性能研究65-66
• 4.4 IDA-EPI-RH对Ga(Ⅲ)的吸附等温线66-67
• 4.5 IDA-EPI-RH吸附剂随时间的变化67-68
• 4.6 IDA-EPI-RH的洗脱实验68
• 4.7 解析和再生68-69
• 4.8 吸附Ga(Ⅲ)的机理69-70
• 4.9 本章小结70-72
• 第5章 总结72-74
• 致谢74-75
• 参考文献75-81
• 攻读学位期间发表的学术论文情况81

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