金属基磁性空间限域纳米催化剂的制备与催化性能研究

发布时间：2017-09-05 06:39

  本文关键词：金属基磁性空间限域纳米催化剂的制备与催化性能研究

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【摘要】：对于化工生产来说,需要开发高效、稳定、易回收的催化剂,金属基磁性纳米催化剂兼具金属纳米粒子的高催化活性以及磁性载体易于回收的性质,因此受到广泛关注,而金属纳米粒子往往负载在磁性载体的表面,在实际使用过程中,纳米粒子由于比表面能高等原因会迁移团聚甚至流失,导致活性下降。金属基磁性纳米空间限域催化剂能够将金属纳米粒子限制在载体结构中,从而避免金属粒子的迁移团聚现象,因此,本文设计合成了金属基磁性纳米空间限域催化剂,不仅易于磁性回收,同时金属纳米粒子限制于磁性载体结构中,能够提高其分散性和稳定性。本文主要讨论了Pd基和Ni基磁性纳米空间纳米限域催化剂的制备和性能表征。首先,本文通过软模板辅助合成的方法,以Fe3O4纳米团簇为内核,表面修饰两亲性高分子的聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为软模板,利用吡咯单体和H2PdCl4之间的氧化还原反应,在Fe3O4纳米团簇表面同步构建聚吡咯(PPy)和钯(Pd)纳米粒子,合成了Fe3O4@PPy/Pd“核-卫星”结构的纳米复合材料,其中Fe3O4纳米粒子为内核,多个20-30 nm的PPy/Pd复合粒子为外部“卫星”,在每个PPy结构中均匀分布着多个4-5 nm Pd纳米晶。通过改变反应介质的极性以及吡咯单体和Pd前驱体的摩尔比,可以调控Pd纳米晶在PPy粒子中的分散状态及Pd纳米颗粒的负载量。Pd基催化剂在还原硝基芳香族化合物中表现出高活性、强的稳定性和高的磁回收性质。高活性源于底物扩散至分散在PPy卫星中Pd纳米颗粒需要较短的传质路径。同时,高稳定性可以归因于Pd纳米晶均匀地限域于PPy卫星中,在催化转化过程中避免了Pd纳米颗粒的团聚以及活性位点的流失。其次,我们通过牺牲模板法,以核壳结构的Fe3O4@SiO2微球作为模板,水热条件下“溶解-沉积”合成了Fe3O4@Ni3Si2O5(OH)4“摇铃”结构纳米复合材料,高温氢气还原原位转化为Fe@SiO2/Ni纳米复合材料,其结构保持了还原前的“摇铃”结构,Ni纳米粒子限域于SiO2薄片结构中,避免了催化过程中的迁移团聚现象,增强了其结构稳定性。将该催化剂应用于催化硝基类物质的还原,表现出较好的催化活性、强稳定性和高的磁回收性。
【关键词】：金属 磁性 限域催化 复合材料
【学位授予单位】：燕山大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-22
• 1.1 课题背景及研究意义10-11
• 1.2 金属纳米催化材料11-12
• 1.3 金属基磁性纳米复合材料12-17
• 1.3.1 贵金属基磁性纳米材料12-15
• 1.3.2 非贵金属基磁性纳米材料15-17
• 1.4 磁性空间限域纳米催化材料17-21
• 1.4.1 限域催化简介17-18
• 1.4.2 金属基磁性纳米空间限域催化剂18-21
• 1.5 本文的研究思路和主要研究内容21-22
• 第2章 实验材料及方法22-27
• 2.1 实验材料与实验设备22-23
• 2.1.1 实验材料22
• 2.1.2 实验设备22-23
• 2.2 实验方法23-25
• 2.2.1 Fe_3O_4@PPy/Pd“核-卫星”结构纳米材料的制备及催化性能研究23-24
• 2.2.2 Fe@SiO_2/Ni“摇铃”结构纳米材料的制备及催化性能研究24-25
• 2.3 样品表征及性能测试25-27
• 2.3.1 样品的形貌表征25
• 2.3.2 样品的结晶结构表征25
• 2.3.3 样品的磁性能表征25
• 2.3.4 样品的热重分析25
• 2.3.5 样品的化学结构、价态及含量分析25-26
• 2.3.6 样品的催化性能测试26-27
• 第3章 Fe_3O_4@PPy/Pd“核-卫星”结构纳米材料的制备及催化性能研究27-43
• 3.1 引言27-29
• 3.2 化学氧化还原法同步合成Fe_3O_4@PPy/Pd“核-卫星”结构纳米材料29-35
• 3.2.1 不同溶剂比例对Fe_3O_4@PPy/Pd纳米复合材料结构的影响32-34
• 3.2.2 不同原料比对Fe_3O_4@PPy/Pd纳米复合材料结构的影响34-35
• 3.3 Fe_3O_4@PPy/Pd纳米复合材料的催化性能研究35-41
• 3.4 本章小结41-43
• 第4章 Fe@SiO_2/Ni“摇铃”结构纳米材料的制备及催化性能研究43-52
• 4.1 引言43-44
• 4.2 溶胶-凝胶法合成Fe_3O_4@SiO_2核壳结构微球44-45
• 4.3 合成Fe_3O_4@Ni_3Si_2O_5(OH)_4“摇铃”结构纳米材料45-46
• 4.4 合成Fe@SiO_2/Ni“摇铃”结构纳米复合材料46-49
• 4.5 Fe@SiO_2/Ni纳米复合材料催化还原硝基类化合物49-51
• 4.6 本章小结51-52
• 结论52-53
• 参考文献53-60
• 攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果60-61
• 致谢61

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本文编号：796442