ZIF-67衍生钴基材料的制备及其电化学性质研究

发布时间：2017-09-05 07:34

  本文关键词：ZIF-67衍生钴基材料的制备及其电化学性质研究

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【摘要】：金属有机骨架材料(Metal-organic frameworks,MOFs)是一种由金属离子和有机配体通过配位键组装成的无机-有机杂化功能材料。由于其合成方法简单、灵活的多孔性、比表面积大和结构灵活可控等特点,使得近年来在分子识别、磁学、光致发光、药物传递、气体储存和催化等方面引起广泛的关注。但是,较差的导电能力限制了MOF电化学应用,所以,我们巧妙的利用ZIF-67前驱体,实现其衍生金属基功能材料在生物传感器、锂电池、电解水析氢和氧还原领域的应用,主要工作如下:(1)通过ZIF-67合成介孔十二面体Co3O4应用葡萄糖氧化,实现了无酶、非贵金属的葡萄糖检测,当检测葡萄糖时,具有2.0μM-6.06 mM的浓度检测窗口,灵敏度高达708.4μA mM-1cm-2,响应时间少于2 s,而且,在葡萄糖氧化的基础上搭建燃料电池,促进燃料到能源的绿色转化。(2)通过改变合成ZIF-67的溶剂,合成出不同的ZIF-67结构,然后在空气中高温热解,制备出菱形十二面体多孔Co3O4,将其用于锂电池负极,多孔的空隙空间为Li+嵌入/脱出带来体积变化提供了有效的缓冲,有助于电极材料在充放电的过程中保持稳定的循环容量,并且循环至20圈时,充放电容量分别为1030.4 mAh g-1、969.8 mAh g-1,仍高于其理论比容量。(3)以ZIF-67为主体,引入二氰二胺混合高温煅烧,合成嵌有金属钴纳米颗粒的掺N碳纳米管(Co@NCNT),利用XRD、比表面积分析、扫描电镜、透射电镜和X射线光电子能谱等表征手段对所制备的材料进行物相、结构及组分分析;并利用标准三电极系统对材料的析氢反应(HER)、氧还原反应(ORR)和葡萄糖氧化(GOR)电催化性能进行测试,表现出类似商业Pt-C(Pt负载量:20%)的催化活性。用于催化ORR时,工作稳定性和耐甲醇能力方面远优于Pt-C。这种多功能的催化效果归结于复合材料中各组分之间的协同效应。
【关键词】：ZIF-67 钴基材料 电催化 燃料电池 锂电池
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB34;O646
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-23
• 1.1 引言9
• 1.2 MOFs概述9-10
• 1.2.1 MOFs的概况9-10
• 1.2.2 金属有机框架材料的性质和结构特点10
• 1.3 ZIFs概况10-12
• 1.3.1 ZIFs系列10-11
• 1.3.2 ZIFs的合成方法11-12
• 1.4 过渡金属氧化物的葡萄糖生物传感器研究现状12
• 1.5 MOFs作为牺牲模版制备过渡金属氧化物的锂电池应用12-16
• 1.5.1 过渡金属氧化物在锂电池的研究现状12-14
• 1.5.2 MOFs制备过渡金属氧化物的电化学性质研究进展14-16
• 1.6. MOF衍生纳米复合碳的电化学性质研究进展16-22
• 1.6.1 MOF基及其碳化的研究现状16
• 1.6.2 纳米复合碳的析氢性质研究16-17
• 1.6.3 纳米复合碳的氧还原性质研究17-21
• 1.6.4 纳米复合碳在电化学生物传感中的研究21-22
• 1.7 本课题的工作思路和创新点22-23
• 第二章 以ZIF-67为模板合成介孔Co_3O_4十二面体及其在葡萄糖生物传感器与燃料电池的应用23-36
• 2.1 引言23-24
• 2.2 实验部分24-27
• 2.2.1 实验仪器24
• 2.2.2 实验药品24-25
• 2.2.3 材料的合成25-26
• 2.2.4 材料的表征技术26
• 2.2.5 电化学性能表征26-27
• 2.3 结果与讨论27-35
• 2.3.1 样品表征27-30
• 2.3.2 Co_3O_4-HND在葡萄糖传感器中的应用30-35
• 2.4. 结论35-36
• 第三章 以ZIF-67框架结构为模板合成菱形Co_3O_4十二面体及锂电池应用36-43
• 3.1 引言36-37
• 3.2 实验部分37-39
• 3.2.1 实验仪器37
• 3.2.2 实验药品37-38
• 3.2.3 材料的合成38
• 3.2.4 材料的表征技术38-39
• 3.2.5 锂电池组装与电化学测试39
• 3.3 结果与讨论39-42
• 3.3.1 材料物性表征39-40
• 3.3.2 材料锂电池性能测试40-42
• 3.4 小结42-43
• 第四章 ZIF-67衍生钴基纳米复合碳的电化学性质研究43-60
• 4.1 引言43
• 4.2. 实验部分43-47
• 4.2.1 实验仪器43-44
• 4.2.2 实验药品44
• 4.2.3 材料的合成44-45
• 4.2.4 材料的表征技术45-46
• 4.2.5 电化学性能表征46-47
• 4.3 结果与讨论47-59
• 4.3.1 材料物性表征47-50
• 4.3.2 Co@NCNT的电化学性质研究50-59
• 4.4 小结59-60
• 第五章 结论60-61
• 参考文献61-69
• 攻读硕士期间获得的成果69-70
• 致谢70

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本文编号：796671