多酸修饰的金纳米粒子的催化研究

发布时间：2017-09-05 12:18

  本文关键词：多酸修饰的金纳米粒子的催化研究

  更多相关文章： 纳米金 多酸 电催化 单分子层 CO催化氧化 自组装

【摘要】：在多相催化中,过渡金属氧化物载体对于纳米颗粒的分散和催化性能具有决定性作用。多酸(POM)是一种无机、多金属氧簇阴离子,是分子型过渡金属氧化物,多年来被广泛用做无机稳定剂合成金属纳米粒子。多酸稳定的金属纳米粒子胶体体系(如多酸-金)可以看成过渡金属氧化物负载金属纳米粒子的模型。本论文围绕多酸稳定的金纳米粒的溶液催化开展工作。合成了多酸修饰的金纳米溶胶,对其做了详细表征,通过研究多酸在纳米金表面的自组装行为,调控了纳米金的催化活性,揭示了多酸—纳米金表面的界面电荷转移导致纳米金催化活性提高的机理。本论文主要分为以下三个部分：第一部分,首先简单介绍了多酸化合物,再介绍了纳米金的合成方法和催化应用,之后对多酸稳定的金溶胶的合成和催化应用分别做了文献综述。最后,对本论文选题的意义进行了阐述。第二部分,制备了多酸稳定的金纳米溶胶,并研究了其电催化性质。发现多酸修饰的金纳米粒子在一定偏压下能够可逆地吸附在电极表面,这种表面修饰能够大大提高电极对氧化还原电对的响应和电催化氧气还原的速率。第三部分,将多酸修饰的金纳米溶胶用于CO的催化氧化。通过配体交换热力学,调控了多酸在纳米金表面的自组装覆盖度,并定量检测了CO催化氧化反应动力学。发现在该催化反应过程中,CO的氧化反应速率跟多酸覆盖度有直接关系,即多酸的覆盖度提高有利于CO的催化氧化。通过对XPS等数据的分析,发现多酸到纳米金表面的电荷转移导致纳米金表面呈现负电性,负电性金表面有利于提高整个反应决速步—即活化分子氧的速率。该研究有助于更好地理解氧化物载体和纳米金之间的强相互作用。
【关键词】：纳米金 多酸 电催化 单分子层 CO催化氧化 自组装
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-9
• 符号说明9-10
• 第一章 前言10-39
• 1.1 绪论10-11
• 1.2 金属氧簇合物(多酸)简介11-12
• 1.3 多酸稳定的金属纳米粒子12-15
• 1.4 多酸稳定的金属纳米粒子的合成方法15-23
• 1.5 多酸稳定的金属纳米粒子在催化中的应用23-33
• 1.6 课题的提出及主要研究内容33-35
• 参考文献35-39
• 第二章 多酸修饰的金纳米粒子电催化研究39-52
• 2.1 引言39-41
• 2.2 实验部分41-42
• 2.3 结果与讨论42-49
• 本章小结49-50
• 参考文献50-52
• 第三章 多酸修饰的纳米金用于催化氧化CO的研究52-75
• 3.1 引言52-54
• 3.2 实验部分54-56
• 3.3 结果与讨论56-72
• 本章小结72-73
• 参考文献73-75
• 致谢75-76
• 攻读硕士学位期间发表的论文76-77
• 学位论文评阅及答辩情况表77

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本文编号：797921