超氧阴离子及过氧化氢无酶型电化学传感器的研究

发布时间：2017-09-09 00:46

  本文关键词：超氧阴离子及过氧化氢无酶型电化学传感器的研究

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【摘要】：活性氧(Reactive Oxygen Species,ROS)主要指氧或含氧的高反应活性分子,当生物体内ROS浓度超过正常的生理水平时,将会造成氧化损伤,细胞将会失去其正常的生理功能,引发各类疾病。而超氧阴离子(O2-)及过氧化氢(H2O2)是ROS的最初来源,因此,检测生物体内的O2-和H2O2在疾病的诊断和治疗方面意义重大。电化学传感器由于其稳定性好、灵敏度高、响应快速、设备简单、易于操作、价格低廉,能进行在线连续监测等优点,已被应用于生物分析、环境保护、临床医学、食品检测等领域。而电极上的修饰材料与电化学传感器的性能密切相关,所以,为了改善电化学传感器的性能,探求合适的电极修饰材料一直是研究的热门。将纳米材料应用于电化学中,很好的改善了电化学传感器的灵敏度、重现性和稳定性等性能,因此,纳米材料或其复合材料构建的电化学传感器已成为新一代电化学传感器的研究热点。基于以上分析,本文构建了几种电化学传感器,研究内容如下：(1)通过电化学方法将铂纳米粒子(PtNPs)和普鲁士蓝(PB)固定到多壁碳纳米管(MWCNTs)修饰的玻碳电极(GCE)表面成功构建了一种H2O2无酶型电化学传感器。研究了其对H2O2的电催化还原能力。结果表明,在工作电位为-0.05 V时,所制备的传感器对H2O2具有优良的电催化还原能力,响应快,这主要归因于PB. PtNP和MWCNTs三者的协同作用。在5～4205 μM浓度范围内,H2O2的还原电流与其浓度呈线性关系,灵敏度为758 μA·mM-1·cm-2,检出限为0.30μM (S/N=3)。(2)利用电化学还原法在电极表面沉积相互交错类“丝带状”褶皱结构的石墨烯,再采用脉冲电沉积法在其表面沉积了一层PtRuCu三元合金纳米粒子,成功构建了O：-无酶型电化学传感器。通过SEM对其进行了表征,并用CV、EIS及i-t研究了其对O2-的电化学还原性能。结果表明,所制备的传感器由于ERGO与PtRuCu三元合金纳米粒子的协同效应对O2·-的检测具有高的灵敏度,宽的线性范围,好的选择性及重现性等优点。(3)在MWCNTs修饰的GCE表面直接电聚合掺杂电活性物质的聚乙烯二氧噻吩(PEDOT-Fe(CN)64-),并在其表面脉冲沉积金纳米粒子(AuNPs),成功构建了O2-无酶型电化学传感器。采用SEM对其的形貌进行了表征,并用CV、EIS和i-t考察了O2-在该复合材料修饰电极上的电化学行为,并对电极的修饰及O2-检测条件进行了优化。结果显示,AuNPs/PEDOT-Fe(CN)64-/MWCNTs复合材料不仅有效的降低了O2-的过电位,而且还增大了的其还原电流。
【关键词】：无酶型电化学传感器 纳米材料 活性氧 超氧阴离子 过氧化氢
【学位授予单位】：河北科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-24
• 1.1 活性氧的概述10-15
• 1.1.1 活性氧的性质及生成方式10-12
• 1.1.2 活性氧的危害12
• 1.1.3 活性氧的清除12-13
• 1.1.4 活性氧的检测13-15
• 1.2 传感器的概述15-19
• 1.2.1 电化学传感器的原理及分类15-16
• 1.2.2 电化学传感器的应用领域16
• 1.2.3 超氧阴离子电化学传感器16-18
• 1.2.4 过氧化氢电化学传感器18-19
• 1.3 纳米材料在电化学传感器中的应用19-22
• 1.3.1 碳纳米管在电化学传感器中的应用19-20
• 1.3.2 墨烯在电化学传感器中的应用20-21
• 1.3.3 金属纳米粒子在电化学传感器中的应用21
• 1.3.4 普鲁士蓝在电化学传感器中的应用21-22
• 1.3.5 聚合物在电化学传感器中的应用22
• 1.4 本课题的研究背景及研究内容22-24
• 第2章 基于PB/PtNPs/MWCNTs复合材料的过氧化氢无酶型电化学传感器研究24-36
• 2.1 引言24-25
• 2.2 实验部分25-27
• 2.2.1 实验药品25-26
• 2.2.2 实验仪器26
• 2.2.3 修饰电极的制备26-27
• 2.2.4 电化学测量27
• 2.3 结果与讨论27-35
• 2.3.1 修饰电极的电化学性能27-30
• 2.3.2 修饰电极对H_2O_2的电化学行为30-31
• 2.3.3 实验条件的优化31-33
• 2.3.4 修饰电极的线性范围和检出限33-34
• 2.3.5 修饰电极的选择性、重现性和稳定性34-35
• 2.4 本章小结35-36
• 第3章 基于PtRuCu/ERGO复合材料的超氧阴离子无酶型电化学传感器研究36-50
• 3.1 引言36-37
• 3.2 实验部分37-39
• 3.2.1 实验药品37-38
• 3.2.2 实验仪器38
• 3.2.3 修饰电极的制备38-39
• 3.2.4 电化学测试39
• 3.3 结果与讨论39-48
• 3.3.1 修饰电极的形貌表征39
• 3.3.2 修饰电极的电化学性能39-42
• 3.3.3 不同修饰电极对超氧阴离子的电化学行为42-43
• 3.3.4 PtRuCu/ERGO/GCE制备条件的优化43-44
• 3.3.5 PtRuCu/ERGO/GCE检测条件的优化44-46
• 3.3.6 修饰电极的线性范围和检出限46-47
• 3.3.7 修饰电极的选择性、重现性和稳定性47-48
• 3.4 本章小结48-50
• 第4章 基于AuNPs/PEDOT-Fe(CN)_6~(4-)/MWCNTs/GCE的超氧阴离子无酶型电化学传感器50-68
• 4.1 引言50-51
• 4.2 实验部分51-54
• 4.2.1 实验药品51-52
• 4.2.2 实验仪器52
• 4.2.3 修饰电极的制备52-53
• 4.2.4 电化学测试53-54
• 4.3 结果与讨论54-66
• 4.3.1 修饰电极的形貌表征54-55
• 4.3.2 修饰电极的电化学性能55-57
• 4.3.3 修饰电极对超氧阴离子的电化学行为57-59
• 4.3.4 AuNPs/PEDOT-Fe(CN)_6~(4-)/MWCNTs/GCE制备条件的优化59-61
• 4.3.5 AuNPs/PEDOT-Fe(CN)_6~(4-)/MWCNTs/GCE检测条件的优化61-64
• 4.3.6 修饰电极的线性范围和检出限64-65
• 4.3.7 修饰电极的选择性、重现性和稳定性65-66
• 4.4 本章小结66-68
• 结论68-70
• 参考文献70-80
• 攻读硕士学位期间所发表的论文80-82
• 致谢82

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