氮化碳电化学发光传感及其生物兼容性研究

发布时间：2017-09-10 16:34

  本文关键词：氮化碳电化学发光传感及其生物兼容性研究

  更多相关文章： 石墨相聚合物氮化碳 电化学发光 双信号检测 生物兼容性 抗菌性

【摘要】：石墨相聚合物氮化碳(GPPCN)是一种新兴的有机半导体材料,近年来其电化学发光(ECL)性质在传感领域中的应用引起了人们的广泛关注,例如检测金属离子。然而,对于文献中报道的单信号传感器检测金属离子的方法,当干扰金属离子的浓度是目标金属离子的数倍或更高时,几乎不能区分是哪种金属离子引起的信号改变,从而不能确定实际样品中到底含有哪种金属离子,更不能对其进行定量检测。因此,探索一种新颖的多信号检测方法来消除这种假阳性结果十分必要。此外,为了拓展GPPCN的应用,我们对GPPCN生物兼容性以及抗菌性进行了研究。本文基于石墨相聚合物氮化碳纳米片(GPPCN Nanosheets)在不同驱动电势下(阴极和阳极)的ECL性质构建了双信号传感器,用于镍离子的检测。该分析方法在很大程度上避免了假阳性结果的出现,进而提高了实验结果的准确性。同时,GPPCN生物兼容性以及抗菌性的研究为其在环境、生物传感器等方面的应用奠定了基础。具体研究工作如下：首先,以双氰胺为前聚体用高温聚合的方法合成体相的石墨相聚合物氮化碳(bulk GPPCN),然后采用超声剥离水相bulk GPP( CN方法制得悬浊液,再离心得到在水中稳定分散的GPPCN Nanosheets。利用透射扫描电子显微镜、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱和X射线衍射等表征技术,证明了GPPCN Nanosheets的成功制备。然后,通过改变驱动电势,研究了GPPCN Nanosheets在阴极电位和阳极电位下的电化学发光机理,并发现其在阴、阳两极都具有高稳定和高强度的ECL信号。这为后续传感器的构建打下了良好的基础。其次,在不同的驱动电势下,不同的金属离子对GPPCN Nanosheets的ECL信号显示出不同的淬灭和增强信号,基于此本文构建了双信号传感器用于金属镍离子的检测,检测线性范围为10～120 nM,检测下限低至1.13 nM。并将其成功应用于实际市政自来水和湖水样品的检测中。最后,我们还研究了金属离子的加入对GPPCN Nanosheets ECL影响的机理,提出这种现象可能是由于金属离子的氧化还原电位与GPPCN Nanosheets的带隙之间存在着多样性的能级匹配或者在阳极电位下金属离子催化了GPPCN Nanosheets ECL的中间反应步骤。因此,在没有加标记物及掩蔽试剂的条件下,仅仅通过电位调控GPPCN Nanosheets不同的ECL反应构建双信号传感器的方法将是开发具有高选择性传感器的一种有潜力方式,这也为后来的传感研究开拓了一个新的思路。最后,采用MTT法(四甲基偶氮唑盐微量酶反应比色法)对聚合温度为550℃石墨相聚合物氮化碳(bulk-GPPCN-550℃)的生物兼容性进行研究,发现其对Hela细胞具有高的生物兼容性。然后,以枯草芽孢杆菌为模型菌种采用平板计数法发现bulk-GPPCN-550℃在光照条件下具有强的抗菌性,并且对其抗菌机理进行了探究。这项研究为GPPCN在环境和生物传感器等方面的应用奠定了良好的基础,GPPCN也有望成为一种新型的在可见光条件下具有抗菌性的材料。
【关键词】：石墨相聚合物氮化碳 电化学发光 双信号检测 生物兼容性 抗菌性
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 绪论11-27
• 1.1 引言11
• 1.2 电化学发光概述11-16
• 1.2.1 电化学发光发展历程12
• 1.2.2 电化学发光的原理12-15
• 1.2.3 电化学发光体系15-16
• 1.3 石墨相聚合物氮化碳(GPPCN)的研究现状16-20
• 1.3.1 GPPCN简介16-17
• 1.3.2 GPPCN的合成方法17-18
• 1.3.3 GPPCN的应用18-20
• 1.4 金属离子检测20-21
• 1.4.1 金属离子检测的意义20-21
• 1.4.2 金属离子的检测方法21
• 1.5 生物兼容性及抗菌性21-25
• 1.5.1 生物兼容性概述21-22
• 1.5.2 评价材料生物兼容性的方法22-23
• 1.5.3 抗菌材料的分类23-24
• 1.5.4 平板菌落计数法24
• 1.5.5 发展新型抗菌性材料的意义24-25
• 1.6 本论文的主要研究内容和创新点25-27
• 第二章 GPPCN Nanosheets的制备及其ECL性质的研究27-37
• 2.1 引言27
• 2.2 实验部分27-29
• 2.2.1 实验试剂27-28
• 2.2.2 实验仪器28
• 2.2.3 GPPCN Nanosheets的制备28-29
• 2.2.4 GPPCN Nanosheets玻碳电极的制备29
• 2.2.5 GPPCN Nanosheets的ECL性质测试29
• 2.3 结果与讨论29-36
• 2.3.1 GPPCN Nanosheets的表征29-31
• 2.3.2 GPPCN Nanosheets的ECL性质研究31-36
• 2.4 本章小结36-37
• 第三章 基于GPPCN Nanosheets的ECL双信号传感器的构建及对金属镍离子的检测37-45
• 3.1 引言37
• 3.2 实验部分37-38
• 3.3 结果与讨论38-43
• 3.3.1 基于GPPCN Nnaosheets的ECL双信号检测方法的选择性38-39
• 3.3.2 基于GPPCN Nnaosheets的ECL双信号检测镍离子的线性39-41
• 3.3.3 金属离子对GPPCN Nanosheets的ECL影响的机理研究41-43
• 3.4 本章小结43-45
• 第四章 550℃石墨相聚合物氮化碳(bulk-GPPCN-550℃)的生物兼容性及抗菌性研究45-52
• 4.1 引言45
• 4.2 实验部分45-47
• 4.2.1 实验试剂及仪器45-46
• 4.2.2 bulk-GPPCN-550℃材料的制备46
• 4.2.3 bulk-GPPCN-550℃材料的生物兼容性试验46
• 4.2.4 bulk-GPPCN-550℃材料抗菌性试验46-47
• 4.3 结果与讨论47-51
• 4.3.1 bulk-GPPCN-550℃材料的表征47-48
• 4.3.2 bulk-GPPCN-550℃材料的生物兼容性试验48-49
• 4.3.3 细菌活化结果检测49
• 4.3.4 不同浓度bulk-GPPCN-550℃材料的抗菌性试验49-50
• 4.3.5 光照条件下bulk-GPPCN-550℃材料的抗菌性试验50
• 4.3.6 光照条件下bulk-GPPCN-550℃材料的抗菌性机理探究50-51
• 4.4 本章小结51-52
• 第五章 总结与展望52-54
• 参考文献54-66
• 作者简介66
• 在校期间学术成果66-67
• 致谢67

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