直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池纳米阳极催化剂的研究

发布时间：2017-09-12 02:11

  本文关键词：直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池纳米阳极催化剂的研究

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【摘要】：直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池(DBHFC)是一种用硼氢化钠(NaBH_4)作为燃料,直接转化为电能的装置,具有理论比能量大(9.3 Wh g-1)、理论开路电压高(3.01 V)等优点而引起研究者的广泛关注。而阳极催化剂是影响DBHFC性能的重要因素之一,目前,DBHFC常用的阳极催化剂主要为贵金属,如Pt、Au、Pd等,高昂的催化剂成本严重的阻碍了DBHFC的商业化。而通过在贵金属中掺杂3d过渡态金属,能有效地改善催化剂的性能,降低催化剂成本,提高燃料利用率。本论文将3d过渡态金属Fe掺杂于贵金属Pt和Au中,制备出一系列相对催化活性较高和相对成本较低的DBHFC阳极催化剂。主要研究内容如下:1、采用浸渍还原法制备了不同原子比的Au-Fe/C双金属催化剂,通过循环伏安(CV)、计时电流测试(CA)、计时电位测试(CP)等电化学测试方法,研究了催化剂对BH_4-的电催化氧化行为、电化学活性面积,并将Au-Fe/C催化剂作为DBHFC阳极催化剂进行电池性能测试,研究结果表明:虽然Au-Fe/C具有较高的电化学活性和电池性能,其中Au50Fe50/C具有最大的电化学活性和电池性能,其最大功率密度为34.9 mW cm-2,而在同等测试条件下的Au/C催化剂的最大功率密度只有21.8 mW cm-2。2、采用浸渍还原法制备了不同原子比的Pt-Fe/C双金属催化剂,通过TEM和XRD测试,对催化剂的形貌和结构进行了表征,通过CV分析了催化剂BH_4-催化氧化的电化学行为和电化学活性面积,进一步分析了催化剂性能提高的原因,催化剂的DBHFC测试结果表明Pt-Fe/C双金属催化剂的电池性能要优于单金属Pt/C,其中Pt67Fe33/C的功率密度最大,其最大功率密度为65 mW cm-2高于而同等测试条件下的Pt/C催化剂(35 mW cm-2)。3、从动力学的角度,研究了Au-Fe/C和Pt-Fe/C电极上的氧化行为,以及BH_4-的电催化氧化过程中的相关动力学特性。求得BH_4-在Au/C和Au-Fe/C、Pt/C和Pt-Fe/C电极上氧化转移的电子数以及BH_4-在Au/C和Au50Fe50/C电极在电位为-0.1 V时、Pt/C和Pt67Fe33/C电极在电位为-0.5 V时电催化氧化反应的表观活化能Ea。
【关键词】：直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池 双金属纳米催化剂 阳极催化剂 硼氢化钠氧化 电催化活性
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-21
• 1.1 引言9
• 1.2 燃料电池的概述9-11
• 1.2.1 燃料电池的发展史9
• 1.2.2 燃料电池的分类9-10
• 1.2.3 燃料电池的特点10-11
• 1.3 直接硼氢化钠燃料电池的概述11-14
• 1.3.1 直接硼氢化钠燃料电池的研究背景11-12
• 1.3.2 直接硼氢化钠燃料电池的工作原理12-13
• 1.3.3 直接硼氢化钠燃料电池的优点13-14
• 1.4 直接硼氢化钠燃料电池的研究进展14-19
• 1.4.1 直接硼氢化钠燃料电池的研究进展14-18
• 1.4.2 阴极催化剂18
• 1.4.3 电解质膜18-19
• 1.5 本论文的研究意义及其主要研究内容19-21
• 第2章 实验材料和实验方法21-26
• 2.1 实验试剂和仪器设备21-22
• 2.1.1 实验试剂21
• 2.1.2 实验仪器21-22
• 2.2 催化剂的物理表征22
• 2.2.1 透射电子显微镜 (TEM)22
• 2.2.2 X-射线衍射 (XRD)22
• 2.3 催化剂的电化学性能测试22-24
• 2.3.1 催化剂电化学性能的测试方法22-24
• 2.3.2 催化剂电化学性能的测试方法24
• 2.4 单电池测试24-26
• 2.4.1 电池极片的制备24-25
• 2.4.2 Nafion膜的活化25
• 2.4.3 电池的组装以及性能研究25-26
• 第3章 碳载Au-Fe纳米催化剂的制备及其在DBHFC中的应用研究26-35
• 3.1 引言26-27
• 3.2 Au-Fe/C催化剂的制备27
• 3.3 Au-Fe/C催化剂的物理表征27-29
• 3.4 Au-Fe/C催化剂的电化学性能29-33
• 3.4.1 伏安法分析29-31
• 3.4.2 计时电流分析31-32
• 3.4.3 计时电位分析32-33
• 3.5 DBHFC单电池性能研究33-34
• 3.6 本章小结34-35
• 第4章 碳载Pt-Fe纳米催化剂的制备及其在DBHFC中的应用研究35-43
• 4.1 引言35
• 4.2 Pt-Fe/C催化剂的制备35-36
• 4.3 Pt-Fe/C催化剂的物理表征36-37
• 4.4 Au-Fe/C催化剂的电化学性能37-41
• 4.4.1 伏安法分析37-40
• 4.4.2 计时电流分析40-41
• 4.5 DBHFC单电池性能研究41-42
• 4.6 本章小结42-43
• 第5章 Au-Fe/C和Pt-Fe/C催化剂电极上BH_4-的电催化氧化动力学特性研究43-53
• 5.1 引言43-44
• 5.2 实验部分44-45
• 5.3 实验结果与讨论45-52
• 5.3.1 BH_4?在Au/C和Au-Fe/C电极上的电催化氧化动力学研究45-46
• 5.3.2 BH_4?在Au/C和Au_(50)Fe_(50)/C电极上的电催化氧化的表观活化能研究46-48
• 5.3.3 BH_4?在Pt/C和Pt-Fe/C电极上的电催化氧化动力学研究48-50
• 5.3.4 BH_4-在Pt/C和Pt67Fe33/C电极上的电催化氧化的表观活化能研究50-52
• 5.4 本章小结52-53
• 第6章 总结与展望53-55
• 6.1 总结53-54
• 6.2 展望54-55
• 参考文献55-61
• 致谢61-62
• 攻读硕士期间公开发表的论文62-63
• 个人简历63

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本文编号：834447