氮掺杂有序介孔碳纳米球的十克级制备方法及电化学性能研究

发布时间：2017-09-12 01:25

  本文关键词：氮掺杂有序介孔碳纳米球的十克级制备方法及电化学性能研究

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【摘要】：介孔碳材料因其独特的孔结构和巨大的表面积,在吸附、药物缓释等领域具有广泛的应用前景。掺杂异原子引入活性中心后还可直接作为催化剂使用,如燃料电池的阴极氧还原催化剂等。其中,氮掺杂介孔碳的制备及性能研究是该领域的研究热点之一。相对于无序的孔结构而言,氮掺杂有序介孔碳具有更大的比表面积和畅通的孔道,对催化反应的快速进行是极其有利的。因此,大量研究集中在如何实现氮的高效掺杂及掺杂物种的精确表征上,对氮掺杂有序介孔碳的形貌可控制备研究较少。而材料的形貌往往对其性能产生影响,因此,探索形貌可控的氮掺杂有序介孔碳纳米材料的简便制备方法,显得尤为重要。本论文在文献基础上,进一步优化合成参数,以F127为模板、间胺基苯酚为碳氮源,实现了氮掺杂有序介孔碳纳米球的二十克级的放大制备；初步考察了其电化学超电容性能；并研究了其作为载体,对金属氧化物纳米粒子高效负载的方法,为该材料的应用进行了有益探索。具体研究内容及结果如下：(1)采用软模板法,以3-氨基苯酚为氮碳源,嵌段共聚物F127作为模板剂,研究不同氮碳源、不同水醇比、表面活性剂加入量、反应温度、搅拌时间等条件对氮掺杂介孔碳形貌、尺寸分布及孔结构有序度的影响；在放大体系中研究不同氮碳源、氨水加入量等因素对所得产物形貌、孔道构筑的影响,探究了不同碳化温度与石墨化程度和孔道保持度的关联。实验结果表明,所制备的氮掺杂介孔碳纳米材料为有序的介孔结构,比表面积434.8～572.07 m2g-1、孔容0.2-0.283cm3g-1、孔径主要分布在2.3 nm、4.5nm和4.6 nm附近；经不同温度碳化后,该材料具有良好的电化学超电容性能,在0.5A/g的条件下,比电容可达198.9F/g；氮元素以吡啶型氮、吡咯型氮、石墨氮、氧化氮四种形式存在于在氮掺杂介孔碳材料骨架中；600℃碳化对保持孔结构的有序度和提高产物的石墨化程度有利。在优化实验条件下,可以实现氮掺杂有序介孔碳纳米球的二十克级制备。(2)探究了以氮掺杂介孔碳纳米球为载体负载CoO纳米粒子的制备方法。重点考察了氮掺杂介孔碳纳米球表面化学性质、金属盐种类及加入量、不同反应时间、分散剂类型等实验参数对CoO形貌和分布的影响。结果表明,增大氮掺杂介孔碳纳米球表面的亲水性和加入聚乙二醇作分散剂,是防止CoO纳米粒子团聚、提高分散度的有效途径,可实现20 nm在右的CoO粒子高效负载在介孔碳纳米球表面。
【关键词】：放大制备 电化学性质 氮掺杂 有序介孔碳纳米球
【学位授予单位】：陕西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O613.71;TB383.1
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-7
• 缩略词7-10
• 第1章 绪论10-16
• 1.1 引言10-11
• 1.2 氮掺杂介孔碳的研究概述11-12
• 1.3 氮掺杂碳基催化剂的催化机理12
• 1.4 氮掺杂碳基催化剂的活性位12-13
• 1.5 氮掺杂有序介孔碳的掺杂方法13
• 1.6 本课题研究目的和意义13-16
• 第2章 氮掺杂有序介孔碳的制备16-44
• 2.1 引言16
• 2.2 氮掺杂有序介孔碳的制备16-19
• 2.2.1 实验试剂及仪器16-18
• 2.2.2 实验内容18-19
• 2.3 实验结果与讨论19-43
• 2.3.1 水作为反应溶剂制备的介孔碳的形貌分析19-23
• 2.3.2 水醇作为反应溶剂制备的介孔碳的形貌分析23-33
• 2.3.3 不同碳化温度下样品的形貌表征33-34
• 2.3.4 N_2吸附-脱附分析34-36
• 2.3.5 碳化温度的确定36-37
• 2.3.6 XPS分析37-38
• 2.3.7 电学性能38-43
• 2.4 小结43-44
• 第3章 氮掺杂有序介孔碳放大制备的探索44-58
• 3.1 引言44
• 3.2 氮掺杂有序介孔碳的放大制备44-45
• 3.2.1 实验试剂及仪器44-45
• 3.2.2 实验内容45
• 3.3 实验结果与讨论45-57
• 3.3.1 不同反应浓度的介孔碳的放大制备45-47
• 3.3.2 不同放大体系的介孔碳的放大制备47-50
• 3.3.3 搅拌速度的影响50-52
• 3.3.4 水热法进行介孔碳的放大制备52-53
• 3.3.5 碳化温度的确定53-54
• 3.3.6 影响聚合度的因素54-57
• 3.5 小结57-58
• 第4章 氮掺杂有序介孔碳纳米球的应用研究58-72
• 4.1 引言58
• 4.2 实验试剂及仪器58-59
• 4.3 金属钴纳米粒子/氮掺杂介孔碳复合物的制备59-69
• 4.3.1 实验内容59-62
• 4.3.2 实验结果与讨论62-69
• 4.4 其他金属的负载69-71
• 4.4.1 实验内容69
• 4.4.2 实验结果与讨论69-71
• 4.5 小结71-72
• 结论72-74
• 参考文献74-80
• 附录80-82
• 致谢82-84
• 攻读硕士学位期间的科研成果84

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 张煜;王同华;米盼盼;;双模板结构导向剂制备有序介孔炭[J];新型炭材料;2012年04期

2 廖书田;郑明波;高静贤;曹謇;杨振江;陈惠钦;曹洁明;陶杰;;一步法合成具有二级孔道的有序介孔碳材料及其超电容性能研究[J];化工新型材料;2009年04期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 孙利;氮掺杂多孔炭的制备及其电化学性能[D];大连理工大学;2014年

中国硕士学位论文全文数据库 前3条

1 耿克然;杂原子掺杂碳材料的合成及其氧还原性能的研究[D];河南师范大学;2015年

2 曾福龙;石墨化炭材料的制备及其电化学储能性能的研究[D];暨南大学;2013年

3 高文君;铁催化剂对介孔碳石墨化和磁性功能化的研究[D];上海师范大学;2011年

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本文编号：834257