层层自组装法制备Pt基纳米催化剂及其电催化性能

发布时间：2017-09-12 17:42

  本文关键词：层层自组装法制备Pt基纳米催化剂及其电催化性能

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【摘要】：直接甲醇燃料电池(DMFCs)具有设备简易、环境友好、反应温和以及能量转换率高等优点,已经部分规模地应用于电动车、汽车以及其他行业,有着巨大的应用前景。研究表明,作为阳极催化剂,贵金属Pt能够有效地电催化氧化甲醇。然而,Pt催化剂的催化活性仍需要继续提高,稳定性相对较差以及价格昂贵等缺点,极大地阻碍了DMFCs的大规模商业化进程。因此,如何降低贵金属的用量和提高催化剂的催化效率是目前亟待解决的主要问题,这对推动DMFCs的发展具有十分重要的理论和实际意义。本文创新性地从以下三种方法来提高Pt催化剂对直接甲醇燃料电池的电催化性能：1.自组装法制备中空Pt纳米管及其对甲醇的电催化氧化据文献报道,具有特殊形貌的纳米粒子聚集体,可以有效地提高Pt原子的利用率且在一定程度上缓解纳米粒子的团聚。本章通过合成中空纳米管来提高Pt催化剂的活性和稳定性。以羟基氧化铁(FeOOH)纳米棒作为自牺牲模板,利用层层自组装法制备出Pt/FeOOH复合物,最后通过稀盐酸溶解掉FeOOH得到中空Pt纳米管(Pt-NTs)催化剂。研究表明这种特定的中空一维纳米管结构,能显著提高催化剂的催化活性和稳定性。2. Pt/CeO2/CNTs复合纳米管的制备及对甲醇的电催化性能研究研究表明,以碳材料作为载体负载贵金属Pt纳米粒子,可以减少贵金属的用量且能提高催化剂性能。此外,过渡金属氧化物Ce02的加入在一定程度可以解决催化剂粒子的团聚,从而有助于提高催化剂的稳定性能。本工作通过层层自组装的方法,将贵金属Pt和过渡金属氧化物Ce02分别负载在多壁碳纳米管(CNTs)上,合成了Pt/CeO2/CNTs复合纳米管,并且研究了其对甲醇氧化的电催化行为。由于该催化剂中Pt纳米粒子尺寸较小且贵金属Pt纳米粒子与过渡金属氧化物Ce02间的协同作用,所得Pt/CeO2/CNTs催化剂对甲醇氧化的电催化活性和稳定性与Pt/CNTs相比均有显著的提高。3.自组装法制备贵金属内嵌的石墨烯中空互联网络其电催化应用本章通过简单的静电吸引自组装方法合理构建一种新型的贵金属内嵌的石墨烯中空互联网络(Noble-metal@G HSN)。以成本低廉、制作简单的Si02为模板,基于静电吸引机制,实现了贵金属纳米粒子的负载及石墨烯层的包裹。最后通过腐蚀去除Si02模板,得到贵金属内嵌的石墨烯中空互联网络结构。这种特殊的中空互联网结构不但可以提高活性面积,而且可以有效地防止纳米粒子的脱落或团聚,因此对电催化氧化甲醇的稳定性具有显著的提高。
【关键词】：甲醇氧化 Pt基催化剂 层层自组装 电催化
【学位授予单位】：南京师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第1章 绪论8-25
• 1.1 引言8
• 1.2 燃料电池概述8-17
• 1.2.1 燃料电池9-10
• 1.2.2 燃料电池的分类10-11
• 1.2.3 质子交换膜燃料电池(PEMFC)11-12
• 1.2.4 碱性燃料电池(AFC)12-14
• 1.2.5 磷酸型燃料电池(PAFC)14-15
• 1.2.6 熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)15-16
• 1.2.7 固体氧化物燃料电池(SOFC)16-17
• 1.3 直接甲醇燃料电池(DMFC)17-19
• 1.3.1 DMFC的发展17
• 1.3.2 DMFC工作原理17-19
• 1.3.3 DMFC面临的问题19
• 1.4 DMFC阳极催化剂的研究19-22
• 1.4.1 双元或多元金属催化剂19-20
• 1.4.2 载体型催化剂20-22
• 1.4.3 不同形貌的催化剂22
• 1.4.4 其他形式的催化剂22
• 1.5 催化剂的制备方法22-23
• 1.6 层层组装23-25
• 第2章 自组装法制备中空Pt纳米管及其对甲醇的电催化氧化25-33
• 2.1 前言25
• 2.2 实验25-27
• 2.2.1 实验试剂25
• 2.2.2 Pt-NTs催化剂的制备25-26
• 2.2.3 物理表征26
• 2.2.4 电化学测试26-27
• 2.3 结果与讨论27-32
• 2.3.1 Pt-NTs催化剂的组成和结构表征27-29
• 2.3.2 Pt-NTs催化剂对甲醇的电催化氧化29-32
• 2.4 结论32-33
• 第3章 Pt/CeO_2/CNTs复合纳米管的制备及其对甲醇的电催化性能研究33-44
• 3.1 前言33-34
• 3.2 实验部分34-35
• 3.2.1 实验试剂34
• 3.2.2 Pt/CeO_2/NTs催化剂的制备34-35
• 3.2.3 催化剂的物理表征35
• 3.2.4 催化剂的电化学测试35
• 3.3 结果与讨论35-43
• 3.3.1 Pt/CeO_2/CNTs催化剂组成和结构表征36-39
• 3.3.2 Pt/CeO_2/CNTs催化剂对甲醇的电催化氧化39-43
• 3.4 结论43-44
• 第4章 自组装法制备贵金属内嵌的石墨烯中空互联网络及其电催化应用44-55
• 4.1 前言44-45
• 4.2 实验45-46
• 4.2.1 试剂45
• 4.2.2 Noble-metal@G HSN的制备45-46
• 4.2.3 物理表征46
• 4.2.4 电化学测试46
• 4.3 结果与讨论46-53
• 4.3.1 Noble-metal@G HSN催化剂的组成和结构表征46-50
• 4.3.2 Noble-metal@G HSN催化剂的电催化氧化50-53
• 4.4 结论53-55
• 参考文献55-69
• 在读期间发表的学术论文及研究成果69-70
• 致谢70

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