以粉煤灰为原料合成微孔分子筛过程晶粒生长调控

发布时间：2017-09-15 12:37

  本文关键词：以粉煤灰为原料合成微孔分子筛过程晶粒生长调控

  更多相关文章： 粉煤灰 NaP型分子筛 方沸石 空间位阻剂 金属离子吸附

【摘要】：煤炭燃烧与转化过程会产生大量的固体废弃物粉煤灰,其大量排放与堆积已造成严重的环境污染和危害人体健康。粉煤灰中约70%的组成元素为硅和铝,以其为原料制备分子筛可有效提高粉煤灰资源化利用率,降低其合成成本,缓解环保压力,对我国建立资源循环经济发展具有重要意义。本文以工业固体废弃物粉煤灰为原料,经活化除杂后提取其中硅铝组分,通过水热合成法制备低硅铝比微孔NaP型分子筛和方沸石,优化工艺参数,并考察了短链、长链和环状链等不同类型有机空间位阻剂对分子筛生长过程的调控规律,利用对金属离子的吸附能力评价分子筛产品的性能,并初步探究了分子筛吸附过程机理。研究结果如下:(1)在粉煤灰中加入活化助剂进行高温焙烧,有助于提高硅铝元素的提取率。焙烧后粉煤灰酸浸后,可将其中硅铝元素分别浸取,分段调控溶液pH值可将其中铁、钙、镁等杂质除去,粉煤灰中铝元素提取率为80.89%。(2)以提取硅铝组分为原料合成高纯度NaP分子筛条件为:n(H2O)/n(SiO2)为116,反应温度120℃,反应时间8h。适量添加环状空间位阻剂环己醇可有效调控分子筛晶粒大小,且其产率变化较小。当n(Al2O3)/n(环己醇)为1:3时,分子筛产品的晶粒平均尺寸最小达到1.85μm。此时制备的NaP分子筛吸附能力较好,在35℃30min时Zn2+的最大去除率为98.15%,且将分子筛经再生后去除率仍为96.57%。(3)以提取硅铝组分为原料合成方沸石条件为:n(SiO2)/n(Al2O3)为10,晶化温度210℃,晶化时间12h。添加短链有机位阻剂DEA可更有效地降低分子筛粒径,且产物产率变化较小,晶体形貌更规则,有利于获得较大比表面积和孔容的方沸石产品,提高其对K+的离子交换能力,在吸附10min时即可达到K+最大去除量,为56.95mg/L。(4)在分子筛前驱液中添加有机空间位阻剂可有效调控分子筛生长过程。不同结构类型的空间位阻剂对分子筛晶化过程的调控程度也各不相同,且对分子筛类型具有一定选择性。空间位阻剂的加入有助于减小分子筛晶体粒径,提升分子筛产物的金属离子吸附性能,获得比表面积和孔容积较大的分子筛产品。(5)经初步实验探究可知,在吸附过程中,吸附方式包括物理吸附、化学吸附和静电引力吸附。在离子吸附中以物理吸附为主,同时因金属离子所在分子筛骨架位置和分子筛性能的不同,有5%-11%的金属离子通过离子交换方式进行吸附;在离子交换中以化学吸附为主,同时因分子筛不同的比表面积和孔容大小,有6%-13%的金属离子通过物理吸附进入分子筛孔道。
【关键词】：粉煤灰 NaP型分子筛 方沸石 空间位阻剂 金属离子吸附
【学位授予单位】：东北石油大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O78;TQ536.4
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-7
• 创新点摘要7-10
• 前言10-11
• 第一章 文献综述11-26
• 1.1 粉煤灰11-14
• 1.1.1 粉煤灰的主要来源11-12
• 1.1.2 粉煤灰的矿物组成及其物化性质12-13
• 1.1.3 粉煤灰的危害13
• 1.1.4 粉煤灰的利用现状13-14
• 1.2 粉煤灰制备分子筛14-22
• 1.2.1 粉煤灰制备分子筛的现状14-15
• 1.2.2 粉煤灰制备分子筛的机理15-16
• 1.2.3 粉煤灰制备分子筛过程的影响因素16-19
• 1.2.4 粉煤灰制备分子筛的主要方法19-20
• 1.2.5 粉煤灰制得分子筛的结构与表征20-21
• 1.2.6 粉煤灰制得分子筛的应用21-22
• 1.3 分子筛22-23
• 1.3.1 P型分子筛22-23
• 1.3.2 方沸石23
• 1.4 本研究的立题依据、目的及意义23-24
• 1.4.1 课题来源23-24
• 1.4.2 课题背景24
• 1.4.3 研究目的及意义24
• 1.5 研究内容和方法24-26
• 1.5.1 研究内容24-25
• 1.5.2 研究方案和技术路线25-26
• 第二章 粉煤灰中硅铝元素的提取26-32
• 2.1 实验原料与试剂26
• 2.2 实验仪器26-27
• 2.3 实验步骤及工艺流程27-28
• 2.4 粉煤灰的焙烧活化28-29
• 2.5 硅铝元素的提取29-31
• 2.5.1 pH值法除杂29-30
• 2.5.2 硅铝元素的提取30-31
• 2.6 碱的回收与循环利用31
• 2.7 本章小结31-32
• 第三章 NaP分子筛晶粒生长调控32-46
• 3.1 实验试剂及仪器32-33
• 3.2 水热合成NaP分子筛的方法33
• 3.3 NaP分子筛对Zn~(2+)的吸附性能测试33
• 3.4 NaP分子筛的表征33
• 3.5 实验结果与讨论33-42
• 3.5.1 NaP分子筛合成33-36
• 3.5.2 NaP分子筛晶粒生长调控36-41
• 3.5.3 FT-IR分析41-42
• 3.6 Zn~(2+)吸附性能测试42-45
• 3.7 本章小结45-46
• 第四章 方沸石晶粒生长调控46-59
• 4.1 实验试剂及仪器46-47
• 4.2 水热合成方沸石的方法47
• 4.3 方沸石对K~+的吸附性能测试47
• 4.4 方沸石的表征47
• 4.5 实验结果与讨论47-56
• 4.5.1 方沸石合成47-51
• 4.5.2 方沸石晶粒生长调控51-56
• 4.5.3 FT-IR分析56
• 4.6 K~+交换性能测试56-58
• 4.7 本章小结58-59
• 结论59-60
• 参考文献60-67
• 攻读硕士学位期间的科研成果67-71
• 致谢71-72

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本文编号：856606