二甘醇法制备高质量炭载贵金属纳米晶及其电催化性能研究

发布时间：2017-09-15 16:03

  本文关键词：二甘醇法制备高质量炭载贵金属纳米晶及其电催化性能研究

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【摘要】：燃料电池因其能量转化效率高、污染低、燃料来源广等优点,已成为新能源研究的热点。然而,限制其大规模商业化生产的主要障碍是电催化剂活性较低和价格高昂。因此,提高催化剂的活性、利用率以及降低其用量日益成为燃料电池电催化剂研究的重点。为了实现这些目的,人们选择用具有良好导电性和高比表面积的载体材料担载贵金属纳米粒子催化剂。本论文选择炭黑、碳纳米管和石墨烯为载体,采用二甘醇(DEG)还原法成功实现了小尺寸贵金属纳米粒子在碳载体表面上均匀分布,并系统研究了贵金属纳米粒子/碳纳米材料复合物对甲醇的电催化性能。研究工作主要包括以下几个方面：(1)运用二甘醇还原法制备得到了高分散Pd/C催化剂。在整个合成过程当中,二甘醇既作为溶剂又作为还原剂,并且没有引入表面活性剂和氯离子,这样就得到了表面清洁的催化剂。同时,将此方法与传统的乙二醇(EG)还原法相比,二甘醇还原法能够得到粒径更小,分散性更好的高质量的Pd/C催化剂。正是由于这些优点,使其在碱性介质中对甲醇电催化氧化时表现出更高的面积比活性和质量活性。这一结果表明二甘醇法制备的Pd/C电催化剂在碱性直接甲醇燃料电池的应用上具有一定的应用前景。(2)用二甘醇还原法得到了碳纳米管负载的铂纳米粒子(Pt/CNTs-DEG)复合材料。以二甘醇为溶剂和还原剂,获得了具有窄的粒度分布和高的分散度的Pt/CNTs催化剂,纳米粒子的尺寸介于2.8 nm到3.5 nm之间。作为对比,同时制备了乙二醇(EG)为还原剂的Pt/CNTs-EG催化剂。在直接甲醇燃料电池测试中,Pt/CNTs-DEG催化剂在酸性介质中对甲醇的电催化氧化活性明显优于Pt/CNTs-EG催化剂。这是由于二甘醇还原法得到的Pt纳米粒子具有良好的分散性和小的粒子直径,使得Pt/CNTs-DEG催化剂的比表面积更大,有效催化活性增强。(3)用二甘醇还原法制备了石墨烯负载的PtPd纳米粒子(PtPd/rGO)复合材料。利用二甘醇还原,获得了具有不同Pt/Pd比的PtPd/rGO催化剂。电化学测试结果表面,相对于单金属Pt或Pd催化剂,Pt/Pd双金属催化剂显示出更为优越的甲醇催化氧化活性。Pt1Pd3/rGO催化剂具有最好的催化效果,显示出在燃料电池领域的应用前景。
【关键词】：Pt Pd 二甘醇还原法 电催化活性 燃料电池
【学位授予单位】：陕西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第1章 绪论8-18
• 1.1 前言8-9
• 1.2 直接甲醇燃料电池工作机理9-10
• 1.3 低温燃料电池阳极催化剂10-13
• 1.3.1 单金属Pt催化剂10-11
• 1.3.2 单金属Pd催化剂11
• 1.3.3 PtM(M为贵金属)催化剂11-13
• 1.3.4 PtN(N为非贵金属)催化剂13
• 1.4 纳米碳材料13-16
• 1.4.1 纳米碳材料简介13-15
• 1.4.2 纳米碳材料负载贵金属纳米粒子阳极催化剂的制备15-16
• 1.5 课题研究的背景和内容16-18
• 第2章 二甘醇还原法制备超细Pd/C催化剂及其对甲醇的电催化氧化18-28
• 2.1 前言18
• 2.2 实验部分18-21
• 2.2.1 试剂18-20
• 2.2.2 Pd/C催化剂的制备20
• 2.2.3 物理表征20
• 2.2.4 粘度的测定20
• 2.2.5 电化学测试20-21
• 2.2.6 电极的制备21
• 2.3 结果和讨论21-27
• 2.3.1 Pd/C催化剂的物理化学表征21-25
• 2.3.2 Pd/C催化剂的电化学测试25-27
• 2.4 本章小结27-28
• 第3章 二甘醇还原法制备超细Pt/CNTs催化剂及其对甲醇的电催化氧化28-38
• 3.1 前言28
• 3.2 实验部分28-29
• 3.2.1 试剂28-29
• 3.2.2 Pt/CNTs催化剂的制备29
• 3.2.3 物理表征29
• 3.2.4 电化学测试29
• 3.2.5 电极的制备29
• 3.3 结果和讨论29-36
• 3.3.1 Pt/CNTs催化剂的物理化学表征29-33
• 3.3.2 Pt/CNTs催化剂的电化学测试33-36
• 3.4 本章小结36-38
• 第4章 二甘醇还原法制备超细PtPd/rGO催化剂及其对甲醇的电催化氧化38-48
• 4.1 前言38
• 4.2 实验部分38-40
• 4.2.1 试剂38-39
• 4.2.2 PtPd/rGO催化剂的制备39
• 4.2.3 物理表征39
• 4.2.4 电化学测试39-40
• 4.2.5 电极的制备40
• 4.3 结果和讨论40-47
• 4.3.1 PtPd/rGO催化剂的物理化学表征40-44
• 4.3.2 PtPd/rGO催化剂的电化学测试44-47
• 4.4 本章小结47-48
• 第5章 总结与展望48-50
• 参考文献50-60
• 致谢60-62
• 攻读硕士学位期间的研究成果62

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