微波辅助热制备双金属氧化物光催化剂及其改性研究

发布时间：2017-09-19 06:20

  本文关键词：微波辅助热制备双金属氧化物光催化剂及其改性研究

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【摘要】：能源危机和环境污染已经成为危及人类生存且急需解决的两大问题。光催化技术作为一种绿色的能源转化技术,以光催化剂作为太阳能源转化的载体为基础,将太阳能转化为化学能应用于能源储存和环境治理方面,为解决两大难题提供了有效途径。尖晶石型双金属氧化物属于一种特殊晶型结构材料的催化剂,在紫外光或可见光的诱导下具有很高的催化性能。ZnGa2O4作为一种具有尖晶石结构的新型材料,具有很好的化学稳定性,但由于其较宽的禁带宽度,在可见光下的应用受到了限制；ZnFe2O4同样作为一类具有尖晶石型结构的材料,虽然具有较窄的能带间隙,但是其在可见光下的催化活性相对于其他催化剂来说比较低。因此,可以通过一些改性方法对催化剂ZnGa2O4和ZnFe2O4进行改性研究,使得其光催化活性得以提高。基于通过不同半导体材料之间的复合可以使其能带间隙得到改变,光吸收范围得到拓宽,光催化活性得到提高,本文主要制备研究了复合催化剂ZnGa2O4@ZnFe2O4、ZnGa2O4@ZnO,ZnFe2O4@ZnO,并对其进行了光解水和光降解有机物活性评价实验,主要分为以下几个方面：1)采用微波水热煅烧和溶剂热法分别制备出两种不同的复合催化剂ZnGa204@ZnFe2O4,主要考察了复合比例大小对复合催化剂的影响。结果发现,通过复合得到的催化剂的光响应范围均延伸到可见光区域。另外,以微波水热煅烧法制备复合催化剂的最优复合比例为3：2,得到的产氢速率为11.40 mmol·g-1·h-1;以溶剂热法制得的复合催化剂最优比为2：1,产氢速率为13.14 mmol·g-1·h-1,具有更高的催化产氢速率。2)采用微波-煅烧两步合成法制备复合光催化剂ZnGa2O4@ZnO。考察了复合比例、氮源硫源、煅烧温度和煅烧时间等制备条件对催化剂性能的影响。结果表明,通过N、S掺杂,催化剂在可见光下明显地表现出催化活性,当复合比例为4：1,在400℃下煅烧5h时,得到的催化剂催化降解5 mg·L-1的RhB溶液,1h降解百分比为92.52%,具有最快的降解速率,催化活性最高。3)采用微波辅助热合成复合光催化剂ZnFe2O4@ZnO,得到了具有晶型好、光吸收范围宽的催化剂。在制备过程中,主要研究了溶剂、煅烧温度、煅烧时间等条件因素对复合催化剂的影响。最终表明,最优ZnFe2O4/ZnO比为1：4,最优煅烧温度和煅烧时间分别为550℃和3 h,在此最优条件下,得到的催化剂具有相对较高的催化活性。
【关键词】：ZnGa_2O_4 ZnFe_2O_4 复合光催化剂 微波辅助热 光催化活性
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O644.1
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 符号说明15-16
• 第一章 绪论16-28
• 1.1 半导体催化技术研究背景16-17
• 1.2 光催化反应机理17-18
• 1.3 光催化材料性能影响的因素18-20
• 1.3.1 催化剂晶面结构18-19
• 1.3.2 催化剂尺寸大小19
• 1.3.3 催化剂比表面积19-20
• 1.4 半导体光催化材料的应用20-23
• 1.4.1 光催化分解水产氢20-22
• 1.4.2 应用于污染物降解22-23
• 1.5 催化剂催化性能的改性研究23-25
• 1.5.1 半导体复合技术23-24
• 1.5.2 非金属元素掺杂24
• 1.5.3 表面贵金属沉积24-25
• 1.6 双金属氧化物光催化剂25-26
• 1.7 本文立意目的及研究内容26-28
• 第二章 微波辅助热合成复合半导体光催化剂28-42
• 2.1 引言28-29
• 2.2 实验部分29-33
• 2.2.1 实验药品和仪器29-30
• 2.2.2 催化剂的制备30-31
• 2.2.3 催化剂的光催化活性评价31-32
• 2.2.4 催化剂的表征32-33
• 2.3 结果与讨论33-40
• 2.3.1 催化剂ZnGa_2O_4的N、N/S掺杂的改性探索研究33-34
• 2.3.2 半导体催化剂ZnGa_2O_4与CdS的复合探索研究34-35
• 2.3.3 微波水热制备ZnGa_2O_4@ZnFe_2O_4复合光催化剂35-36
• 2.3.4 溶剂热制备ZnGa_2O_4@ZnFe_2O_4复合光催化剂36-37
• 2.3.5 UV-vis对比分析37-38
• 2.3.6 XRD对比分析38-40
• 2.4 本章小结40-42
• 第三章 两步法合成复合半导体ZnGa_2O_4@ZnO光催化剂42-58
• 3.1 引言42-43
• 3.2 实验部分43-45
• 3.2.1 实验药品和仪器43
• 3.2.2 两步法合成ZnGa_2O_4@ZnO复合半导体光催化剂43
• 3.2.3 催化剂的活性评价43-44
• 3.2.4 催化剂的表征44-45
• 3.3 结果与讨论45-56
• 3.3.1 ZnGa_2O_4与ZnO的复合比对催化剂颗粒及催化性能的影响45-51
• 3.3.2 N源、S源的加入对催化剂催化活性的影响51-53
• 3.3.3 不同煅烧温度对催化剂催化活性的影响53-54
• 3.3.4 不同煅烧时间对催化剂催化活性的影响54-56
• 3.3.5 碱源的影响56
• 3.4 本章小结56-58
• 第四章 微波辅助热合成ZnFe_2O_4@ZnO复合光催化剂58-68
• 4.1 引言58
• 4.2 实验部分58-59
• 4.2.1 实验药品和仪器58-59
• 4.2.2 复合光催化剂ZnFe_2O_4@ZnO的制备59
• 4.2.3 催化剂的评价59
• 4.2.4 催化剂的表征59
• 4.3 结果与讨论59-66
• 4.3.1 溶剂的选择59-63
• 4.3.2 煅烧温度63-64
• 4.3.3 煅烧时间64-65
• 4.3.4 XRD分析65-66
• 4.3.5 UV-vis分析66
• 4.4 本章小结66-68
• 第五章 结论68-70
• 参考文献70-78
• 致谢78-80
• 研究成果及发表的学术论文80-82
• 作者和导师简介82-83
• 附件83-84

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前6条

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2 申森;王振强;付慧坛;;水体中有机物污染的治理技术[J];科技资讯;2007年02期

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4 ;Degradation of dyestuff wastewater using visible light in the presence of a novel nano TiO_2 catalyst doped with upconversion luminescence agent[J];Journal of Environmental Sciences;2005年05期

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6 张青红,高濂,郭景坤;TiO_2纳米晶光催化降解铬酸根离子的研究[J];高等学校化学学报;2000年10期

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本文编号：880003