铌酸盐的修饰改性及催化性质的研究

发布时间：2017-09-22 06:16

  本文关键词：铌酸盐的修饰改性及催化性质的研究

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【摘要】：随着太阳能多元化利用的深入研究和开发,光催化体系作为一个重要的分支而备受关注。半导体光催化技术不仅可以充分利用太阳光分解水制氢,还可以用于水中有机污染物的降解,这为水处理的研究提供了一个重要的解决思路。但是,目前大多数光催化剂的响应范围主要集中在紫外光区,不能充分的利用太阳能,进而限制其大规模工业化生产。因此,如何通过不同的改进方法来获得高性能低成本的光催化材料是该领域研究发展的方向所在。钙钛矿型铌酸盐作为一种重要的半导体光催化材料,因其独特的结构及物理化学特性使其在光分解水制氢及降解水中有机污染物等方面表现出良好的催化活性,此外,还可以在铁电、压电、介电和光制发光材料等方面有着诸多的应用。本文以低成本的Nb_2O_5作为Nb源,在温和的水热条件下,分别合成具有可见光响应的AgNbO_3以及只对紫外光有响应的NaNbO_3,并通过一定的方法对两种铌酸盐进行修饰改性,制备出更具光催化活性的复合铌酸盐催化材料。论文的具体内容:以温和的水热法合成的AgNbO_3为基底,通过沉淀反应和光还原化学反应将Ag@AgCl粒子负载于AgNbO_3其上,从而制得Ag@AgCl/AgNbO_3表面等离子体光催化剂。改变AgNO_3和HCl的浓度,考察不同浓度修饰对AgNbO_3催化活性的影响。通过降解亚甲基蓝染料(MB)溶液的实验结果显示,当AgNO_3浓度为1.5 M时,所制备的Ag@AgCl/AgNbO_3表面等离子体光催化剂在可见光照射下,催化活性最高,与AgNbO_3单体相比,降解效率提高了36.7%。另外,我们对所制备的样品做了表征,XRD结果显示,所制备的催化剂中,同时存在AgCl和AgNbO_3的衍射峰。XPS结果说明Ag部分以Ag0的形式存在于所制备的表面等离子体光催化材料表面。DRS分析结果表明Ag@AgCl表面修饰使催化剂的禁带宽度变窄,有助于拓宽催化剂在可见光区的吸收范围。从降低成本的角度考虑,AgNbO_3的制备相对昂贵,于是,我们把以上的修饰方法应用在了NaNbO_3上。首先利用水热方法合成NaNbO_3粉末,然后通过沉淀和光还原法制备出具有可见光效应的表面等离子体光催化剂Ag@AgCl/NaNbO_3。光催化实验表明,和单纯的NaNbO_3相比,制备的Ag@AgCl/NaNbO_3光催化剂对MB的催化活性有了很大程度的提高。当AgNO_3的负载浓度为1.5 M时,催化剂在可见光照射下,催化活性最高,2 h的降解率达到87.5%。相较制备的Ag@AgCl/AgNbO_3等离子体催化剂,催化剂Ag@AgCl/NaNbO_3成本更低,催化活性更高。为了使NaNbO_3的光催化活性能够更进一步的提高,我们从复合半导体光催化的角度对其进行修饰改性。以NaNbO_3为基底,然后通过沉淀法将Ag_3PO_4负载在NaNbO_3上,从而制备出具有更高可见光催化活性的Ag_3PO_4/NaNbO_3复合半导体光催化材料。通过对所制备样品的XRD的表征,表明Ag_3PO_4/NaNbO_3复合半导体光催化剂的XRD图谱中所有的衍射峰都与NaNbO_3和Ag_3PO_4相对应,且具有较高的结晶度。XPS结果说明Ag以Ag+的形式存在于复合半导体光催化材料中。DRS表明由于Ag_3PO_4的负载,Ag_3PO_4/NaNbO_3样品的紫外可见吸收光谱的响应范围比纯NaNbO_3有很大程度的提高。当Ag_3PO_4与NaNbO_3的摩尔比为4:1时,Ag_3PO_4/NaNbO_3复合光催化材料的活性最好,在可见光照射下,半个小时对MB溶液的降解率达到92.4%。
【关键词】：水热合成 铌酸盐 表面等离子体 光催化降解
【学位授予单位】：吉林农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-8
• 前言8-9
• 第一篇 文献综述9-19
• 第一章 绪论9-19
• 1.1 半导体光催化剂简介9-12
• 1.2 铌酸盐的应用12-13
• 1.3 铌酸盐光催化剂的合成13-14
• 1.4 催化剂的修饰与改性14-16
• 1.5 研究内容，，创新点及技术路线16-19
• 第二篇 研究内容19-48
• 第一章 Ag@AgCl修饰的钙钛矿型AgNbO_3的合成与表征19-31
• 1.1 引言19-20
• 1.2 材料与方法20-22
• 1.3 结果与讨论22-30
• 1.4 小结30-31
• 第二章 Ag@AgCl修饰的钙钛矿型NaNbO_3的合成与表征31-39
• 2.1 引言31-32
• 2.2 材料与方法32-33
• 2.3 结果与讨论33-38
• 2.4 小结38-39
• 第三章 Ag_3PO_4/NaNbO_3复合材料的合成与表征39-48
• 3.1 引言39-40
• 3.2 材料与方法40-41
• 3.3 结果与讨论41-47
• 3.4 小结47-48
• 结果与展望48-50
• 参考文献50-60
• 作者简介60-61
• 致谢61

【参考文献】

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5 赵九蓬,李W

本文编号：899232