碳纳米量子点的制备及其醇的催化氧化性能研究

发布时间：2017-09-22 15:32

  本文关键词：碳纳米量子点的制备及其醇的催化氧化性能研究

  更多相关文章： 碳纳米量子点 电化学法 催化氧化 光催化 醇

【摘要】：本文使用廉价的石墨碳棒作为原料,仅以纯水作为电解质,不添加任何其他化学物质,通过简单电化学法成功制备了高质量的碳纳米量子点。这种高产率制备碳纳米量子点的方法不但经济而且环保。我们同样报道了一种高效超声法制备掺氮碳纳米量子点的方法。采用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)等手段对碳纳米量子点和掺氮碳纳米量子点的结构和形貌进行了详细的表征。所得碳纳米量子点为SP2杂化的结构,粒径均匀,颗粒大小平均为4 nm,其表面在电化学氧化过程中引入较多的活性基团。仅以水作为溶剂,NaClO作为氧化剂,以非金属碳纳米量子点作为催化剂,研究了碳纳米量子点醇的催化氧化性能。催化结果表明:在无催化剂的条件下,苯甲醇转化率仅为6%,在反应温度70℃,催化剂CQDs用量为100 mg,10%的NaClO用量为5 m L,反应时间为6 h的反应条件下,转化率为75%,选择性为99.9%,说明CQDs具有较高的催化活性。与其他碳纳米催化剂相比,如碳纳米管,石墨烯等,CQDs表现出较高的催化活性。同时,对于其他的醇类,CQDs同样表现出较高的催化活性。通过反复使用,碳量子点表现出较好的稳定性。相对于纯的碳纳米量子点,掺氮碳纳米量子点的催化性能有所提高。其活性主要得益于其较小的颗粒尺寸以及表面较多的含氧活性基团。考虑到碳纳米量子点的光学性能,尝试通过引入光催化手段来提高碳纳米量子点的催化活性。结果表明:在光照条件下,碳纳米量子点具有较高的催化活性。苯甲醇的转化率由75%提高到85%,证实了光催化提高碳纳米量子点的活性的想法。通过表征和分析,提出了碳纳米量子点催化剂光催化氧化醇类物质的可能反应机理。综上所述,通过电化学法成功制备了碳纳米量子点催化剂,该催化剂表现出较好的醇的催化氧化活性及稳定性,其高活性归功于碳纳米量子点的小粒径和表面丰富的含氧官能团。该非金属类碳纳米量子点催化剂为醇的催化氧化剂的开发提供了参考。
【关键词】：碳纳米量子点 电化学法 催化氧化 光催化 醇
【学位授予单位】：暨南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O613.71;TB383.1
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第一章 绪论9-18
• 1.1 前言9
• 1.2 碳纳米量子点的制备9-12
• 1.2.1 化学方法合成碳纳米量子点10-11
• 1.2.1.1 电化学合成法10
• 1.2.1.2 模板合成法10
• 1.2.1.3 微波/超声辅助合成法10-11
• 1.2.1.4 燃烧氧化法11
• 1.2.2 物理方法合成碳纳米量子点11-12
• 1.2.2.1 激光烧蚀法11
• 1.2.2.2 电弧放电法11-12
• 1.3 碳纳米量子点的应用12-16
• 1.3.1 光催化应用12-13
• 1.3.2 光电应用13
• 1.3.3 电化学检测13-14
• 1.3.4 燃料电池14
• 1.3.5 生物传感器14-15
• 1.3.6 氧化还原反应15
• 1.3.7 粒子检测15
• 1.3.8 细胞标记和生物成像15-16
• 1.4 本论文的选题意义和主要研究内容16-18
• 第二章 仪器与实验方法18-21
• 2.1 化学试剂与仪器18-19
• 2.1.1 主要化学试剂18-19
• 2.1.2 实验仪器与设备19
• 2.2 催化剂的表征19-21
• 2.2.1 X-射线粉末衍射分析（XRD）19-20
• 2.2.2 透射电子显微镜分析（TEM）20
• 2.2.3 X射线光电子能谱分析（XPS）20
• 2.2.4 傅立叶变换红外光谱分析（FT-IR）20
• 2.2.5 拉曼光谱分析(Raman)20
• 2.2.6 固体紫外吸收光谱分析（UV-Vis）20-21
• 第三章 碳纳米量子点及掺氮碳纳米量子点的制备与表征21-33
• 3.1 引言21
• 3.2 实验部分21-23
• 3.2.1 碳纳米量子点的制备21-22
• 3.2.2 掺氮碳纳米量子点的制备22
• 3.2.3 样品的表征22-23
• 3.3 结果与讨论23-33
• 3.3.1 碳纳米量子点的结构分析23-27
• 3.3.1.1 碳纳米量子点的透射电镜分析（TEM）23-24
• 3.3.1.2 碳纳米量子点的X射线衍射光谱分析（XRD）24-25
• 3.3.1.3 碳纳米量子点的红外光谱分析（FT-IR）25-26
• 3.3.1.4 碳纳米量子点的拉曼光谱分析（Raman）26
• 3.3.1.5 碳纳米量子点的光电子能谱分析（XPS）26-27
• 3.3.2 掺氮碳纳米量子点的结构分析27-33
• 3.3.2.1 掺氮碳纳米量子点的透射电镜分析（TEM）27-28
• 3.2.2.2 掺氮碳纳米量子点的X射线衍射光谱分析（XRD）28-29
• 3.2.2.3 掺氮碳纳米量子点的红外光谱分析（FT-IR)29-30
• 3.2.2.4 掺氮碳纳米量子点的拉曼光谱分析（Raman)30-31
• 3.2.2.5 掺氮碳纳米量子点的X射线光电子能谱分析（XPS）31-33
• 第四章 碳纳米量子点催化氧化醇的性能研究33-48
• 4.1 引言33
• 4.2 实验部分33-34
• 4.2.1 醇的催化氧化33-34
• 4.3 结果与讨论34-48
• 4.3.1 碳纳米量子点催化氧化性能研究34-43
• 4.3.1.1 不同氧化剂对催化性能的研究34-35
• 4.3.1.2 不同碳纳米催化剂催化性能比较35-36
• 4.3.1.3 不同溶剂对碳纳米量子点催化苯甲醇氧化性能的影响36-37
• 4.3.1.4 反应时间对碳纳米量子点催化苯甲醇氧化性能的影响37-38
• 4.3.1.5 反应温度对碳纳米量子点催化苯甲醇氧化性能的影响38-39
• 4.3.1.6 催化剂用量对碳纳米量子点催化苯甲醇氧化性能的影响39-40
• 4.3.1.7 碳纳米量子点催化氧化醇的可能机理40-41
• 4.3.1.8 碳纳米量子点催化剂的稳定性研究41-43
• 4.3.2 掺氮碳纳米量子点的催化性能研究43-46
• 4.3.2.1 掺氮碳纳米量子点催化苯甲醇氧化性能研究43-44
• 4.3.2.2 掺氮碳纳米量子点催化苯甲醇氧化反应的稳定性研究44-46
• 4.3.3 碳纳米量子点催化氧化其他醇类46-48
• 第五章 碳纳米量子点选择性光催化氧化性能研究48-56
• 5.1 前言48
• 5.2 实验部分48-49
• 5.2.1 苯甲醇的选择性氧化和其他醇的催化反应48-49
• 5.2.2 碳纳米量子点的光电流响应测试49
• 5.3 结果与讨论49-56
• 5.3.1 碳纳米量子点选择性光催化氧化苯甲醇性能研究49-50
• 5.3.2 不同碳基纳米材料的紫外可见漫反射光谱分析50-51
• 5.3.3 碳纳米量子点的光电化学性质分析51-52
• 5.3.4 碳纳米量子点光催化苯甲醇的可能反应机理52-53
• 5.3.5 碳纳米量子点光催化其他醇类选择性氧化53-56
• 第六章 总结与展望56-58
• 6.1 总结56-57
• 6.2 展望57-58
• 参考文献58-68
• 在学期间发表论文68-69
• 致谢69

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