贵金属负载的磁性多孔材料的制备及其催化性能的研究

发布时间：2017-09-25 02:13

  本文关键词：贵金属负载的磁性多孔材料的制备及其催化性能的研究

  更多相关文章： 金属有机框架 超顺磁性 多孔碳材料 贵金属负载 多相催化应用

【摘要】：金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks),简称MOFs,是指由一种由金属离子和其他有机配体自组装成的具有多孔结构的晶体材料。这种材料具有特殊的结构和优异的性能,已引起科研工作者广泛研究。与其他传统的多孔材料相比,除比表面积大之外,MOFs还具有制备过程简单,原料易得,组成它的金属离子和有机配体具有多样性等特点,同时,可以通过选择不同的金属离子和有机配体来调节MOFs的孔径尺寸或引入其它所需官能团进行表面改性。MOFs中还具有高密度的配位不饱和金属活性位点,使其可以用于多相催化,并表现出良好的催化活性。近年来,MOFs在气体储存和分离、传感、药物载体和催化等领域具有广泛的应用。但是,由于MOFs是金属离子与多功能有机配体通过配位键形成的,MOFs中配位键可直接影响它的稳定性及抗酸抗碱性,导致在一些极端条件下的应用受到很大限制。一般有两种思路解决这一问题:一是通过制备MOFs材料的衍生多孔碳材料;二是参杂一些稳定性高的无机物。基于MOFs的特征,本论文提出一种基于MOFs的磁性多孔复合催化剂的简单合成方法,并通过参杂和碳化的手段克服了MOFs材料的化学和热不稳定性,并详细研究了其催化性能。研究内容主要有:1.通过一种简单的层层自组装的方法合成了负载Au纳米粒子的MOFs、Fe3O4和氧化还原石墨烯(rGO)的复合材料,即rGO@Fe3O4@MIL-100/Au。详细研究了该材料的形态,结构和组成。通过控制自组装的次数来控制MIL-100层的厚度,并将MIL-100层厚度不同的复合材料应用到对硝基苯酚(4-NP)的还原反应当中,同时对它们的催化活性及稳定性进行考察。结果表明,rGO的参杂能显著提高催化剂的稳定性,并且自组装包裹10次的催化剂材料的综合性能最好。2.利用一锅法制备核-壳结构的Fe3O4@MIL-100复合材料,加入到PdCl2溶液中搅拌,使PdCl2均匀分散在MOFs的孔道中。接着在450℃的N2氛围中碳化,这样就制备了一种比MOFs更稳定的多孔材料Fe3O4@MC-Pd。对所制备的催化剂进行一系列形貌、结构和组成的表征分析,确定了其微观结构。将制得的纳米微球催化剂应用于亚甲基蓝(MB)的还原反应中,详细研究了其催化活性,探讨了其抗酸碱及热稳定性。结果表明,经过碳化后的Fe3O4@MC-Pd催化剂的稳定性显著增强,在重复使用10次之后,其催化活性几乎保持不变,催化转化率可达100%。
【关键词】：金属有机框架 超顺磁性 多孔碳材料 贵金属负载 多相催化应用
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 中文摘要3-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-24
• 1.1 金属-有机框架材料的简介10
• 1.2 金属-有机框架材料的研究背景和发展现状10-12
• 1.3 金属-有机框架材料的特点12-14
• 1.3.1 比表面积大12
• 1.3.2 孔径可调12-13
• 1.3.3 结构多样13
• 1.3.4 含有高活性的不饱和金属离子13-14
• 1.4 金属-有机框架材料的设计与合成14-15
• 1.4.1 水(溶剂)热法14
• 1.4.2 机械研磨法14
• 1.4.3 溶剂扩散法14-15
• 1.5 金属-有机框架材料在催化领域的应用15-18
• 1.6 金属-有机框架材料制备多孔碳材料18
• 1.7 本论文的选题意义和研究内容18-20
• 1.7.1 本课题的选题目的和意义18-19
• 1.7.2 本课题的主要研究内容19-20
• 参考文献20-24
• 第二章 负载Au纳米粒子的金属有机框架/氧化还原石墨烯复合材料的制备及其催化性能的研究24-44
• 2.1 引言24-25
• 2.2 实验部分25-27
• 2.2.1 实验试剂及测试仪器25-26
• 2.2.2 rGO@Fe_3O_4@MIL-100(Fe)/Au纳米粒子的制备26-27
• 2.2.3 实验过程27
• 2.3 结果与讨论27-39
• 2.3.1 rGO@Fe_3O_4@MIL-100/Au纳米催化剂的结构和形貌表征27-33
• 2.3.2 复合材料的磁性能分析33-34
• 2.3.3 对硝基苯酚(4-NP)还原为对氨基苯酚(4-AP)的催化反应34-36
• 2.3.4 rGO@Fe_3O_4@MIL-100/Au磁性纳米催化剂的循环催化测试36-39
• 2.4 本章小结39-40
• 参考文献40-44
• 第三章 负载Pd纳米粒子的金属有机框架衍生多孔碳复合材料的制备及其催化性能研究44-64
• 3.1 引言44-45
• 3.2 实验部分45-48
• 3.2.1 实验试剂及测试仪器45-46
• 3.2.2 Fe_3O_4@MC-Pd纳米颗粒的制备46-47
• 3.2.3 实验过程47-48
• 3.3 结果与讨论48-59
• 3.3.1 Fe_3O_4@MC-Pd纳米催化剂的结构和形貌表征48-53
• 3.3.2 制备复合材料的磁性测试53-54
• 3.3.3 Fe_3O_4@MC-Pd的催化性能测试54-56
• 3.3.4 Fe_3O_4@MC-Pd磁性纳米催化剂的稳定性测试56-59
• 3.4 本章小结59-60
• 参考文献60-64
• 第四章 主要结论64-65
• 在学期间的研究成果65-66
• 致谢66

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本文编号：914777