纳米铁基催化剂的制备及其光催化水氧化性能研究

发布时间：2017-09-29 05:32

  本文关键词：纳米铁基催化剂的制备及其光催化水氧化性能研究

  更多相关文章： 水氧化催化剂 FeS_2 MIL-101(Fe) Fe2C

【摘要】：受到绿色植物和一些微生物在太阳辐照下发生光合作用的启发,人们将太阳能的开发与利用公认为是解决环境和能源问题的最优途径。水分解反应的一个半反应-水氧化反应,是一个缓慢的动力学过程,所以该反应需要快速、有效、稳定、廉价的水氧化催化剂(WOCs)促进反应的进行。到目前为止,对于铁基纳米材料的研究十分广泛,人们热衷于铁基纳米材料的研究不仅仅是因为它是过渡金属材料中重要的一员,并且作为过渡金属-铁基纳米材料存在特有的性质:来源广泛、价格低廉、同时不缺乏应有的金属活性,在催化、水处理、传感器等领域都有较好的潜力。本文首先利用通用合成策略-两相溶剂热法合成了花状FeS_2纳米材料;然后采用溶剂热法和水热法合成了一系列不同结构的含铁有机骨架化合物;另外将纳米级MIL-88B-NH_2(Fe)作为模板焙烧碳化制备得到纺锤状Fe_2C纳米材料;将所合成的样品进行物相、形貌、电化学等方面的表征,最后将铁基纳米材料应用到光催化水氧化性能研究中。首先,本论文以硫酸亚铁为铁源、硫粉为硫源,通过简单的两相溶剂热法合成出花状FeS_2纳米材料,研究发现,通过改变硫粉用量和NaOH用量可以有效调控FeS_2纳米材料的物相和形貌,并探讨了两相溶剂热反应体系充分发生硫化反应生成纯相FeS_2的形成机理。此外,在可见光的驱动下,将FeS_2作为水氧化催化剂(WOCs)催化发生水氧化反应,结果表明,FeS_2可以有效的催化发生水氧化反应,并且具有优异的循环使用性能。其次,采用简单的水热法和溶剂热法,通过改变Fe~(3+)、对苯二甲酸(H_2BDC)/氨基对苯二甲酸(NH_2-BDC)、N,N二甲基甲酰胺(DMF)三者之间的比例制备出六种不同拓扑结构的含铁有机骨架化合物(MOFs)。利用MOFs材料所特有的较大比表面积和高孔隙率等性质,将其应用到光催化水氧化领域。相比其他铁基催化剂,MIL-101(Fe)拥有较高的电流密度、较早的起始电位,展现出优异的光催化水氧化性能。最后,通过简单的水热法合成得到纳米级MIL-88B-NH_2(Fe)并将其作为前驱体,经过600C°焙烧碳化处理制备得到Fe_2C纳米材料。在可见光驱动下,由催化水氧化结果可以发现,Fe_2C具有催化水氧化反应的能力,并且在循环实验的过程中,Fe_2C因为特有的磁学性质,方便有效的进行催化剂的回收与再次利用,揭示出磁性材料在催化领域的应用价值。
【关键词】：水氧化催化剂 FeS_2 MIL-101(Fe) Fe2C
【学位授予单位】：新疆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要2-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 绪论8-18
• 引言8-9
• 1.1 光合作用9-12
• 1.1.1 自然光合作用9-11
• 1.1.2 人工光合作用11-12
• 1.2 水氧化催化剂12-15
• 1.2.1 基于金属锰的水氧化催化剂12-13
• 1.2.2 基于贵金属的水氧化催化剂13-14
• 1.2.3 基于过渡金属（Fe、Co、Cu）的水氧化催化剂14-15
• 1.3 铁基纳米材料的催化应用15-16
• 1.4 本文研究目的、意义和主要内容16-18
• 第二章 两相溶剂热法合成二硫化铁纳米材料及其光催化水氧化性能研究18-35
• 2.1 引言18-19
• 2.2 实验部分19-23
• 2.2.1 实验所用试剂与仪器19-21
• 2.2.2 二硫化铁（FeS_2）纳米材料的制备21
• 2.2.3 材料的表征21-22
• 2.2.4 二硫化铁（FeS_2）的电化学性能测试22
• 2.2.5 二硫化铁（FeS_2）催化剂光催化水氧化实验22-23
• 2.2.6 二硫化铁（FeS_2）催化剂光催化水氧化循环实验23
• 2.3 结果与讨论23-34
• 2.3.1 二硫化铁（FeS_2）的结构和形貌表征23-29
• 2.3.2 常见铁基催化剂的结构和形貌表征29-30
• 2.3.3 二硫化铁（FeS_2）电催化性能研究30-31
• 2.3.4 二硫化铁（FeS_2）光催化水氧化性能研究31-33
• 2.3.5 二硫化铁（FeS_2）光催化水氧化稳定性研究33-34
• 2.4 结论34-35
• 第三章 铁基MOFS催化剂光催化水氧化性能研究35-52
• 3.1 引言35-36
• 3.2 实验部分36-39
• 3.2.1 原料与试剂36-37
• 3.2.2 铁基MOFs的制备37
• 3.2.3 材料的表征37-38
• 3.2.4 铁基MOFs催化剂电化学性能测试38
• 3.2.5 铁基MOFs催化剂光催化水氧化实验38-39
• 3.2.6 铁基MOFs催化剂光催化水氧化循环实验39
• 3.3 结果与讨论39-51
• 3.3.1 MIL-101(Fe) 的结构和形貌表征39-41
• 3.3.2 MIL-88B(Fe) 和MIL-53(Fe) 的结构和形貌表征41-43
• 3.3.3 不同结构的铁基MOFs催化剂水氧化性能测试43-46
• 3.3.4 MIL-101(Fe)的光催化水氧化性能测试46-48
• 3.3.5 MIL-101(Fe)的光催化水氧化性能的稳定性研究48-51
• 3.4 结论51-52
• 第四章 碳化铁的合成及其光催化水氧化性能的研究52-60
• 4.1 引言52-53
• 4.2 实验部分53-54
• 4.2.1 原料与试剂53
• 4.2.2 MIL-88B-NH2(Fe)纳米材料的制备53
• 4.2.3 碳化铁（Fe_2C）纳米材料的制备53-54
• 4.2.4 材料的表征54
• 4.2.5 碳化铁（Fe_2C）催化剂光催化实验54
• 4.2.6 碳化铁（Fe_2C）催化剂光催化循环实验54
• 4.3 结果与讨论54-58
• 4.3.1 产物的形貌和结构表征54-56
• 4.3.2 光催化性能研究56-58
• 4.4 结论58-60
• 第五章 结论与展望60-62
• 5.1 结论60-61
• 5.2 展望61-62
• 参考文献62-70
• 攻读硕士期间发表论文情况70-71
• 致谢71-72

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