苯酚与异丙醇烷基化合成异丙基苯酚的工艺条件及本征动力学研究

发布时间：2017-09-29 09:18

  本文关键词：苯酚与异丙醇烷基化合成异丙基苯酚的工艺条件及本征动力学研究

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【摘要】：异丙基苯酚(IPP)是一种重要的精细化工原料及药物中间体,传统的生产工艺采用间歇釜式反应生产异丙基苯酚,该工艺操作麻烦,易腐蚀,分离困难,耗能高,产量较低。本文以苯酚(P)和异丙醇(IPA)为原料,以ZSM-5分子筛为催化剂,在改进的气固非均相催化性能评价装置上连续进行的烷基化反应。此工艺既能克服传统工艺对设备的腐蚀及高耗能性,又可获得较高的苯酚转化率及对异丙基苯酚的选择性。本文主要从反应的工艺条件、热力学分析和本征动力学过程对此工艺进行研究。采用单因素实验法,从苯酚／异丙醇摩尔比(0.5：1～2：1)、反应温度(235～330℃)和空速(0.5～10h-1)三种因素对苯酚转化率及邻、对异丙基苯酚选择性的影响进行研究,同时对所用催化剂进行了表征及其稳定性与活性的研究。通过实验结果与分析得到较适宜的条件为：苯酚/异丙醇摩尔比1.25：1,反应温度270℃,空速3h-1。在此工艺条件下得到：苯酚转化率在40%以上,邻、对异丙基苯酚的选择性分别在7%左右和90%左右。P与IPA在ZSM-5分子筛催化剂上进行烷基化反应的热力学研究的主要内容为：根据质谱和色谱所检测到的物质得到可能发生的反应,通过Benson基团贡献法计算出所有反应的平衡常数及平衡转化率,从而确定能反映热力学性质的反应方程式并建立反应的网络结构。动力学研究首先要排除内、外扩散影响,然后在苯酚/异丙醇摩尔比为0.5～2、温度为240～300℃的条件下进行实验。然后通过变空速实验确定用于动力学研究的主反应和副反应,并做出合理说明。再根据相关文献及经验建立幂数型动力学模型,并对参数进行估值。以MATLAB编程软件进行数值积分得到模型的计算值,结合动力学实验得到数据对参数进行优化,最后对模型进行检验,并确定ZSM-5催化剂上P与IPA烷基化反应的幂数型本征动力学方程。
【关键词】：异丙基苯酚 烷基化 ZSM-5 苯酚 动力学 热力学
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ243.1;O643
【目录】：

• 学位论文数据集3-4
• 摘要4-6
• ABSTRACT6-17
• 第一章 文献综述17-31
• 1.1 概论17
• 1.2 异丙基苯酚合成工艺简介17-19
• 1.2.1 合成异丙基苯酚的传统工艺17-18
• 1.2.2 合成异丙基苯酚新工艺的研究18-19
• 1.2.3 合成异丙基苯酚的专利技术19
• 1.3 合成异丙基苯酚所用催化剂简介19-26
• 1.3.1 不同分子筛及V-Al_2O_3催化烷基化性能20-21
• 1.3.2 MCM系列分子筛催化剂21-23
• 1.3.3 ZSM系列分子筛催化剂23-24
• 1.3.4 其他催化剂24-26
• 1.4 苯酚与异丙醇烷基化反应过程研究26-29
• 1.4.1 苯酚烷基化反应机理26-27
• 1.4.2 苯酚烷基化反应条件的研究27-28
• 1.4.3 苯酚烷基化反应热力学和动力学研究28-29
• 1.5 本论文研究内容29-31
• 第二章 苯酚与异丙醇烷基化合成异丙基苯酚的工艺研究31-45
• 2.1 实验材料31
• 2.2 实验装置及流程31-33
• 2.3 分析方法的建立33-36
• 2.3.1 产物分布定性分析33
• 2.3.2 色谱分析条件的确定33-34
• 2.3.3 校正因子的测定34-35
• 2.3.4 转化率、选择性和产率的计算35-36
• 2.4 反应工艺条件的研究36-43
• 2.4.1 催化剂性能评价36-40
• 2.4.2 原料配比的影响40-41
• 2.4.3 反应温度的影响41-42
• 2.4.4 空速的影响42-43
• 2.5 小结43-45
• 第三章 苯酚与异丙醇烷基化合成异丙基苯酚的热力学研究45-55
• 3.1 合成异丙基苯酚反应的热力学分析45-54
• 3.1.1 合成异丙基苯酚主要化学反应的平衡常数45-50
• 3.1.2 计算各反应的平衡转化率50-53
• 3.1.3 合成异丙基苯酚的反应网络结构的提出53-54
• 3.2 小结54-55
• 第四章 苯酚与异丙醇烷基化反应的本征动力学研究55-73
• 4.1 本征动力学实验方法55-57
• 4.1.1 外扩散影响的消除55-56
• 4.1.2 内扩散影响的消除56-57
• 4.2 本征动力学实验57-62
• 4.2.1 活塞流判定57
• 4.2.2 外扩散检验实验57-58
• 4.2.3 内扩散检验实验58-59
• 4.2.4 本征动力学的实验条件59
• 4.2.5 本征动力学实验数据的采集与结果59-62
• 4.3 反应体系中主体反应结构的确定62-64
• 4.4 本征动力学的模型建立方法64-68
• 4.4.1 模型的建立方法64
• 4.4.2 反应的选择及物料衡算64-65
• 4.4.3 本征动力学模型的确立65-66
• 4.4.4 本征动力学模型参数估值的策略66-68
• 4.5 本征动力学模型参数估值的结果与检验68-71
• 4.5.1 本征动力学模型的参数估值结果68
• 4.5.2 本征动力学模型的结果检验68-71
• 4.6 小结71-73
• 第五章 结论73-75
• 参考文献75-81
• 附录Ⅰ81-89
• 致谢89-91
• 作者与导师简介91-92
• 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书92-93

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本文编号：941219