金属膜上纳米颗粒和纳米线体系中的表面增强拉曼散射研究

发布时间：2017-09-29 10:38

  本文关键词：金属膜上纳米颗粒和纳米线体系中的表面增强拉曼散射研究

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【摘要】：表面等离极化激元指束缚在金属-介质界面上的电子集体振荡与电磁波的耦合模式的元激发。金属纳米颗粒,因局域表面等离激元共振能产生巨大的电磁场增强而被广泛应用。电磁场的重新分布,在金属纳米结构-膜系统中,显示极好的限制光的能力。这对于分子和二维材料的表面增强拉曼散射是很有意义的。本文借助于金属纳米颗粒-纳米线结构主要研究了单分子的表面增强拉曼散射,并通过表面增强拉曼散射光谱实验与有限元法理论计算相结合的方法讨论了拉曼增强效应和催化效应,及对基底的依赖性。表面增强拉曼散射(surface enhanced Raman scattering,SERS)是指吸附在粗糙金属表面的样品,在合适的激发区域内,由于样品表面或样品近表面的电磁场增强而导致吸附分子的拉曼散射信号比普通拉曼散射信号大大增强的现象。增强拉曼能克服拉曼光谱灵敏度低的缺点,常规拉曼不易得到的结构信息,可以通过增强拉曼准确地得到,在表面研究、界面吸附、生物分子的构型与界面取向等领域被广泛应用。本文中通过设计金属纳米线-纳米颗粒在膜上的系统,吸附在金属表面的PATP(p-aminothiophenol)和4NBT分子的拉曼信号显著增强,增强因子达到102。表面等离激元能驱动金属表面吸附分子的催化反应,大量实验和理论结果表明,PATP分子和4NBT分子在电磁场的作用下耦合生成p,p'-dimercaptoazobenzene(DMAB),通过表面增强拉曼散射光谱,其催化反应的结果可以被表示出。对比分子在单颗粒和单根金属纳米线处的拉曼信号,在金属纳米线-纳米颗粒相邻处,电场增强和催化效果达到最佳,而且对接触颗粒的形状无依赖性。这种结果减小了此种结构应用的局限性。针对拉曼增强和催化效果对于基底的依赖性的研究,选择了不同的基底做对比试验。由于金属膜和非金属膜的表面粗糙度不同,我们预言不同的基底对相同拉曼分子的催化和增强有所不同。实验结果表明,金属基底相对于硅和二氧化硅基底的增强效果更显著,而且金属基底显示了明显地催化效果。
【关键词】：表面等离激元 表面增强拉曼散射光谱 光催化反应 有限元法
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.37
【目录】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-8
• 1 绪论8-30
• 1.1 引言8-9
• 1.2 等离激元的概述9-13
• 1.2.1 表面等离激元的产生9-10
• 1.2.2 金属的介电常数与等离激元10-11
• 1.2.3 表面等离激元的应用11-12
• 1.2.4 表面等离激元电磁场增强作用的简单介绍12-13
• 1.3 表面增强拉曼散射13-14
• 1.3.1 拉曼散射的基本原理13-14
• 1.3.2 表面增强拉曼散射14
• 1.4 表面等离激元驱动催化反应14-15
• 1.5 电磁增强的计算方法15-16
• 1.5.1 Mie理论15-16
• 1.5.2 有限元法16
• 1.6 表面增强拉曼及表面等离激元驱动表面催化反应的研究现状16-29
• 1.6.1 表面增强拉曼的研究现状16-23
• 1.6.2 表面等离激元驱动表面催化反应的研究现状23-29
• 1.7 本文研究的主要内容及创新之处29-30
• 1.7.1 本文研究的主要内容29
• 1.7.2 本文的创新之处29-30
• 2 实验材料制备及表征技术30-32
• 2.1 实验材料制备30
• 2.1.1 Au纳米颗粒、Au纳米线的制备30
• 2.1.2 Au film的制备30
• 2.1.3 样品的制备30
• 2.2 表征技术30-32
• 2.2.1 场发射扫描电子显微镜30-31
• 2.2.2 原子力显微镜31
• 2.2.3 拉曼光谱仪31-32
• 3 表面增强拉曼散射及表面催化反应32-45
• 3.1 Au film上不同金属体系的SERS和表面催化反应34-44
• 3.1.1 Au film上的SERS研究34-35
• 3.1.2 Au film上单颗粒和单纳米线体系的SERS和表面催化反应35-37
• 3.1.3 Au film上纳米颗粒-纳米线体系的SERS和表面催化反应37-44
• 3.2 本章总结44-45
• 4 不同基底对SERS的影响45-51
• 4.1 Au膜为基底的SERS研究45-46
• 4.2 Si片为基底的SERS研究46-48
• 4.3 不同基底SERS的对比48-50
• 4.4 本章小结50-51
• 5 总结与展望51-53
• 致谢53-54
• 参考文献54-58
• 附录58
• A.攻读学位期间发表论文与获奖情况58

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本文编号：941542