汞离子印迹聚合物的制备及其应用研究
发布时间:2017-09-30 01:32
本文关键词:汞离子印迹聚合物的制备及其应用研究
更多相关文章: Hg~(2+) 吸附 沉淀聚合法 表面印迹法 双模板印迹法
【摘要】:水是自然界中最重要的一部分资源,是人类生存、生产、生活的基础,同时也是物质生物化学反应的储库。水是生态环境中不可或缺的重要组成部分,对外界环境变化存在敏感性。鉴于工业化的影响,进入水环境中的污染物质越来越多,以重金属为首的污染物对水体以及水中的动植物产生了巨大的危害,进而通过食物链的传播影响我们的身体健康,且重金属的难降解性和强稳定性加大了治理的难度。重金属汞是一种具有高度持久性、易挥发性与生物蓄积性等性质的有害物质,暴露在空气中,严重影响着环境与人类的安全。目前,汞不仅是美国环境保护署优先控制污染物名单中十三种金属元素之一,同时在欧盟《水框架指令》中,汞也被列入黑名单,属于优先控制污染物,所以,找到一种合适的方法控制汞污染迫在眉睫。早期,科学家Pauling提出的以抗原为模板来合成抗体的理论是分子印迹技术的雏形。在很多领域已有发展成果,如高分子材料合成、环境保护、食品检测和生物工程等。分子印迹技术发展到今天,大多数研究集中在分子水平上的识别,但关于金属配件在识别中的作用的研究还较少。鉴于金属离子与如蛋白质这样的生物大分子或药物分子进行配位以后,生成的络合物具有较高的选择性,键的结合断裂均条件温和的特点,故金属离子印迹有广泛的发展前景。第二章实验以Hg~(2+)为模板,马来酰亚胺为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,用沉淀聚合法制备Hg~(2+)印迹聚合物。使用紫外光谱法分析模板与功能单体的结合情况,扫描电镜和傅里叶红外光谱表征其表面形态和化学结构,并确定了最佳吸附条件:吸附平衡时间为90min,吸附适宜温度为60℃,溶液pH为7,最大吸附容量为5.43μg/10mg。选择性实验中,汞离子印迹聚合物对铜离子、铅离子和钴离子的选择性系数分别为12.33、27.17、13.37。循环吸附实验中,第六次实验测得的吸附容量为第一次的86.3%。运用于实际样品中,自来水和河水的加标回收率均在89.80%~100.66%之间。第三章实验以Hg~(2+)为模板,马来酰亚胺为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,改性后的硅烷化硅胶为载体,用表面印迹法制备Hg~(2+)印迹聚合物。使用扫描电镜表征其表面形态,热失重实验证实了聚合物反应前后质量的变化。并确定了最佳吸附条件:吸附平衡时间为70min,吸附适宜温度60℃,溶液pH为8,最大吸附容量为8.96μg/10mg。选择性实验中,汞离子印迹聚合物对铜离子、铅离子和钴离子的选择性系数分别为90.77、55.81、87.83。循环吸附实验中,第六次实验测得的吸附容量为第一次的58.4%。运用于实际样品中,自来水和河水中Hg~(2+)的加标回收率均在86.88%~104.33%之间。第四章实验以Hg~(2+)为模板,马来酰亚胺为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,引入新的模板,表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,用沉淀聚合法制备Hg~(2+)印迹聚合物。使用扫描电镜表征其表面形态,热失重实验证实了聚合物反应前后质量的变化,并确定了最佳吸附条件:吸附平衡时间为110min,吸附适宜温度50℃,溶液pH为7,最大吸附容量为9.01μg/10mg。选择性实验中,印迹聚合物对铜离子、铅离子和钴离子的选择性系数分别为111.08、93.18、49.7。循环吸附实验中,第六次实验测得的吸附容量为第一次的77.3%。运用于实际样品中,自来水和河水的加标回收率均在90.72%~101.44%之间。本实验选择马来酰亚胺为功能单体,利用分子结构中的N、O原子对Hg~(2+)的配位作用制备印迹聚合物。沉淀聚合法是一种简单可行的制备方法,制备出来的印迹聚合物表面具备有特异性吸附功能的空穴,但将识别位点嫁接在载体表面上的表面印迹技术,更能加速识别位点与模板离子的反应,进而印迹聚合物吸附分离的效果提升。其结合速度,大大快于沉淀聚合法所制备的聚合物,吸附率能达到90%左右,对于竞争性离子的选择性优于沉淀聚合法制备的聚合物。双模板印迹聚合物新引入表面活性剂,各方面的性能都对比单模板也更有优势。以上三种用不同方法制备的聚合物应用在在水样中都能够有效地吸附Hg~(2+)。
【关键词】:Hg~(2+) 吸附 沉淀聚合法 表面印迹法 双模板印迹法
【学位授予单位】:上海海洋大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X52;O631.3
【目录】:
- 摘要4-6
- Abstract6-12
- 第一章 绪论12-19
- 1.1 前言12
- 1.2 金属离子印迹技术原理12-13
- 1.3 模板与功能单体13-14
- 1.3.1 模板的选择13
- 1.3.2 功能单体的选择13-14
- 1.4 金属离子印迹聚合物的制备方法14-16
- 1.4.1 沉淀聚合法14-15
- 1.4.2 溶胶-凝胶法15
- 1.4.3 乳液聚合法15
- 1.4.4 表面印迹法15-16
- 1.5 金属离子印迹聚合物的表征方法16
- 1.6 金属离子印迹技术的应用16-17
- 1.7 汞离子印迹技术的发展17
- 1.8 本论文研究内容及意义17-19
- 第二章 沉淀聚合法制备汞离子印迹聚合物及其性能研究19-28
- 2.1 实验部分19-22
- 2.1.1 仪器和试剂19-20
- 2.1.2 实验方法20-22
- 2.1.2.1 Hg~(2+)印迹聚合物的制备20
- 2.1.2.2 Hg~(2+)浓度的测定20-21
- 2.1.2.3 吸附容量实验21
- 2.1.2.4 选择性实验21-22
- 2.2 结果与讨论22-27
- 2.2.1 Hg~(2+)印迹聚合物的表征22-23
- 2.2.1.1 Hg~(2+)与马来酰亚胺相互作用的紫外光谱表征22
- 2.2.1.2 扫描电镜表征22-23
- 2.2.1.3 红外光谱表征23
- 2.2.2 最佳吸附条件的选择23-25
- 2.2.2.1 时间对吸附率的影响23-24
- 2.2.2.2 温度对吸附率的影响24
- 2.2.2.3 pH对吸附率的影响24-25
- 2.2.3 选择性实验25
- 2.2.4 循环吸附实验25-26
- 2.2.5 应用26-27
- 2.3 本章结论27-28
- 第三章 硅胶表面汞离子印迹聚合物的制备及其性能研究28-37
- 3.1 实验部分28-31
- 3.1.1 仪器和试剂28-29
- 3.1.2 实验方法29-31
- 3.1.2.1 硅胶载体的活化和硅烷化29
- 3.1.2.2 Hg~(2+)印迹聚合物的修饰与制备29
- 3.1.2.3 热失重实验29-30
- 3.1.2.4 Hg~(2+)浓度的测定30
- 3.1.2.5 吸附容量实验30-31
- 3.1.2.6 选择性实验31
- 3.2 结果与讨论31-36
- 3.2.1 Hg~(2+)印迹聚合物的表征31-32
- 3.2.1.1 扫描电镜表征31-32
- 3.2.1.2 热失重分析32
- 3.2.2 最佳吸附条件的选择32-34
- 3.2.2.1 时间对吸附容量的影响32-33
- 3.2.2.2 温度对吸附容量的影响33-34
- 3.2.2.3 pH对吸附率的影响34
- 3.2.3 选择性实验34-35
- 3.2.4 循环吸附实验35
- 3.2.5 应用35-36
- 3.3 本章结论36-37
- 第四章 双模板汞离子印迹聚合物及其性能研究37-46
- 4.1 实验部分37-40
- 4.1.1 仪器和试剂37-38
- 4.1.2 实验方法38-40
- 4.1.2.1 Hg~(2+)印迹聚合物的制备38
- 4.1.2.2 热失重实验38-39
- 4.1.2.3 Hg~(2+)浓度的测定39
- 4.1.2.4 吸附容量实验39-40
- 4.1.2.5 选择性实验40
- 4.2 结果与讨论40-45
- 4.2.1 Hg~(2+)印迹聚合物的表征40-41
- 4.2.1.1 扫描电镜表征40-41
- 4.2.1.2 热失重分析41
- 4.2.2 最佳吸附条件的选择41-43
- 4.2.2.1 时间对吸附容量的影响41-42
- 4.2.2.2 温度对吸附容量的影响42
- 4.2.2.3 pH对吸附率的影响42-43
- 4.2.3 选择性实验43-44
- 4.2.4 循环吸附实验44
- 4.2.5 应用44-45
- 4.3 本章结论45-46
- 第五章 结论46-48
- 参考文献48-50
- 附录 合成反应装置50-51
- 致谢51-52
- 硕士期间科研成果52
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本文编号:945411
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