生物质多级孔碳材料的制备及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究

发布时间：2017-09-30 09:13

  本文关键词：生物质多级孔碳材料的制备及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究

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【摘要】：磺胺类抗生素是人工合成的一类抗菌性药物,在人、畜及水生生物感染性疾病的治疗与预防方面起到了重要的作用。但长期持久的使用使得水体中磺胺类抗生素残留超标,破坏生态系统的平衡。吸附法由于其能耗较低,无副产物且吸附剂可循环利用等特点已成为去除水环境中磺胺类抗生素残留最常用的方法。为了解决传统吸附剂合成原料种类繁多,价格昂贵,生产工艺复杂,比表面积较小,吸附速率较低等缺点,本文以单一、廉价的生物质材料为碳源,通过先碳化后活化的生产工艺,制备出具有高比表面积、较强吸附速率的吸附剂材料。本论文选取磺胺二甲基嘧啶(SMZ)为研究对象。以廉价、产量丰富、可再生且富含碳元素及氮元素的虾壳、牛骨、酵母菌三种生物质材料为碳源。首先将原材料在N2的保护下高温碳化,然后经KOH高温活化制备出一系列的多级孔吸附材料,并通过表征及静态吸附试验判定出最佳活化条件。通过扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)等先进的表征手段分析产物的结构和形貌等特点。通过吸附等温线、吸附动力学和再生性能测试等方法来研究生物质多级孔碳材料的吸附特征。具体研究工作如下:(1)以虾壳为原料,通过自模板法碳化和KOH活化制备出虾壳基N掺杂多级孔碳材料(N-HPCs)。分别对其形貌特征、各元素含量百分比及比表面积等参数进行表征。结果表明:产物的比表面积、孔隙率及产量与KOH质量比、活化温度有关。考察参数影响发现:当KOH与碳化虾壳的质量比为2:1且活化温度为850oC时,所制备的吸附剂材料(N-HPC-850-2)产量较高且比表面积和孔体积最大分别为3171 m2 g-1和1.934 cm3 g-1,是最佳制备条件。与Freundlich模型相比吸附实验数据更好的吻合Langmuir吸附等温线模型能,且随温度的升高吸附量增大。准二级动力学模型可以更好的描述吸附动力学数据。同时再生性实验表明N-HPC-850-2具有良好的再生稳定性,为快速、高效的去除水环境中磺胺类抗生素的残留提供了可能。(2)以牛骨为原材料采用KOH活化方法制备出拥有优良性能的牛骨基多级孔碳材料,且其具有较大的比表面积和孔隙率、较好的化学稳定性和多种尺寸的孔道结构。通过FT-IR,SEM,TEM,Raman及元素分析等方法对多级孔碳材料的物理化学性质进行了表征。分析结果表明:当活化温度大于700oC时有利于孔道结构的发展,当活化温度达到850oC且KOH与碳化牛骨的质量比为3:1时,BHPC-850-3的比表面积和总孔隙率均达到最大值分别为3232m2 g-1和1.976cm3g-1。通过SEM,TEM和FT-IR的表征图中可以看到活化前后材料的形貌结构发生了较大变化。由Freundlich和Langmuir吸附方程对实验数据进行分析。准一级和准二级动力学模型对吸附动力学数据进行拟合。静态吸附结果表明:与Freundlich等温线方程相比BHPC-850-3对SMZ的吸附数据更符合Langmuir等温模型。准二级动力学曲线拟合能更好的符合动力学行为。从热力学实验参数(ΔG°,ΔS°和ΔH°)可以看出BHPC-850-3对SMZ的吸附是自发的吸热过程。同时BHPC-850-3表现出良好的再生性和稳定性,为生物质材料在高效去除水环境中磺胺类抗生素残留提供了可行性方案。(3)酵母菌作为繁殖能力强、环境友好型可再生生物质资源,其含有大量的碳元素及氮元素,是制备吸附性碳材料的优选原料。通过自模板法碳化及KOH活化两步制备出富含多级孔的碳材料(YHPC-3)。通过FT-IR、SEM、Raman及元素分析等表征方法其物理化学性质进行分析。结果显示YHPC-3具有最大的比表面积(3808 m2 g-1)和最高的空隙率(2.202 cm3 g-1),且能高效地去除水环境中残留的SMZ。静态吸附结果表明:SMZ的去除率随反应温度的升高而增长,但溶液的pH值对其影响较小。YHPC-3对SMZ的去除过程属于Langmuir单分子层吸附,准二级动力学曲线能更好的描述吸附动力学过程。热力学实验参数表明YHPC-3对SMZ的去除过程为自发的吸热反应。同时通过再生性实验YHPC-3展现出了良好的稳定性和再生性。YHPC-3展现出优良的吸附性能和良好的化学稳定性,为环境中抗生素残留的有效去除提供了重要的参考价值。
【关键词】：环境污染物 多级孔碳材料 生物质材料 磺胺二甲基嘧啶 吸附分离
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.3
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-25
• 1.1 磺胺类抗生素的简介及处理方法12-16
• 1.1.1 磺胺类抗生素简介12
• 1.1.2 环境中磺胺类抗生素的主要来源12-14
• 1.1.3 环境中磺胺类抗生素残留的危害14
• 1.1.4 环境中磺胺类抗生素残留常用的处理方法14-16
• 1.2 生物质资源的简介及利用现状16-19
• 1.2.1 生物质资源简介16-17
• 1.2.2 生物质资源的排放与环境污染17-18
• 1.2.3 生物质资源利用现状18-19
• 1.3 生物质多级孔碳材料的简介及应用19-22
• 1.3.1 生物质多级孔碳材料简介19-20
• 1.3.2 生物质多级孔碳的制备方法20-21
• 1.3.3 生物质多级孔碳在生态环境方面的应用21-22
• 1.4 选题依据及主要研究内容22-25
• 1.4.1 选题依据22-23
• 1.4.2 研究内容23-25
• 第二章 虾壳基多级孔碳材料的制备及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究25-44
• 2.1 引言25-26
• 2.2 实验部分26-28
• 2.2.1 实验试剂26
• 2.2.2 实验仪器26
• 2.2.3 虾壳基多级孔碳材料的制备26-27
• 2.2.4 吸附实验27-28
• 2.3 结果与讨论28-42
• 2.3.1 虾壳基多级孔碳材料的表征28-32
• 2.3.2 活化参数对吸附过程的影响32-33
• 2.3.3 KOH在多孔碳材料形成过程中的作用33-34
• 2.3.4 溶液pH值对吸附性能的影响34
• 2.3.5 吸附等温线研究34-36
• 2.3.6 吸附动力学研究36-40
• 2.3.7 吸附热力学研究40-41
• 2.3.8 再生性能研究41-42
• 2.3.9 吸附机理42
• 2.4 结论42-44
• 第三章 牛骨基多级孔碳材料的制备及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究44-60
• 3.1 引言44-45
• 3.2 实验部分45-46
• 3.2.1 实验试剂45
• 3.2.2 实验仪器45
• 3.2.3 牛骨基多级孔碳材料的制备45-46
• 3.3 结果与讨论46-59
• 3.3.1 牛骨基多级孔碳材料的表征46-51
• 3.3.2 最佳吸附剂选择51-52
• 3.3.3 溶液的pH对吸附量的影响52-53
• 3.3.4 吸附等温线研究53-54
• 3.3.5 吸附动力学研究54-57
• 3.3.6 吸附热力学研究57-58
• 3.3.7 再生性研究58-59
• 3.4 BHPC8503 与其他骨碳的性能比较59
• 3.5 结论59-60
• 第四章 酵母菌基多级孔碳材料的制备及其吸附水中磺胺二甲基嘧啶性能研究60-73
• 4.1 引言60-61
• 4.2 实验部分61-62
• 4.2.1 实验试剂61
• 4.2.2 实验仪器61
• 4.2.3 酵母菌基多级孔碳材料的制备61-62
• 4.3 结果与讨论62-72
• 4.3.1 表征62-66
• 4.3.2 溶液的pH对吸附量的影响66-67
• 4.3.3 吸附等温线67-68
• 4.3.4 吸附动力学68-71
• 4.3.5 吸附热力学研究71
• 4.3.6 再生性研究71-72
• 4.4 结论72-73
• 第五章 结论、创新点及下一步工作建议73-76
• 5.1 结论73-74
• 5.2 创新点74
• 5.3 进一步工作建议74-76
• 参考文献76-83
• 致谢83-84
• 硕士期间的主要研究成果84

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本文编号：947331