二氧化碳和水的电化学催化转化实验研究

发布时间：2017-09-30 17:01

  本文关键词：二氧化碳和水的电化学催化转化实验研究

  更多相关文章： 近零碳排放电厂 二氧化碳减排 可再生能源 电催化 甲醇合成

【摘要】：利用可再生能源将CO_2和H_2O转化为液体燃料是近年来的研究热点,此种液体燃料可应用于近零碳排放概念电厂,形成“可再生能源+CO_2+H_2O→液体燃料→电力+CO_2+H_2O”的循环利用模式,其不仅在减少CO_2排放上发挥着非常重要且明显的作用,而且可实现将不稳定的可再生能源进行转化储存的目的。目前,CO_2和H_2O的转化主要有三条路径:CO催化加氢、CO_2催化加氢以及CO_2和H_2O的直接转化,其中CO和H_2分别来自CO_2和H_2O的电解,而实现CO_2和H_2O的直接转化包括电催化和光催化两种方法。为对比研究三条转化路径的可行性,以及整体近零碳排放电厂的运行特征,本文利用商业软件Aspen Plus对三条路径分别进行建模并做热力学分析。结果表明若CO_2的转化率高于42%时,电催化转化CO_2和H_2O为合成液体燃料甲醇的最佳路径;而若CO_2的转化率低于42%时,则CO_2和CO的催化加氢同为最优路径。对采用电催化法合成甲醇的近零排放电厂和采用催化加氢法合成甲醇的近零排放电厂分别进行建模分析,并得出两种电厂在CO_2完全转化为液体燃料甲醇的条件下,其CO_2的排放均降低到44 kg/MW,占超临界燃煤机组排放量的6.45%,但在能量效率方面电催化近零排放电厂有着较好的优势。因此从长远来看,对电催化法合成液体燃料甲醇的研究有着非常深远的意义。本文提出并开发了利用电晕放电法催化活化CO_2的电催化反应器,可实现CO_2和H_2O在常温常压下的反应。产物的产率与电晕电压成正比关系,而与电晕放电间距成反比关系。CO的产生主要来自于CO_2在局部极强静电场下的解离以及高能自由电子的碰撞作用,而CH4的生成则来自于CO与氢自由基、沉积碳与H_2或氢的自由基的反应。引入负载有纳米氧化铜催化剂的碳纸可有效促进C2以上烃类化合物的产生,但同时抑制了H_2、CO和CH4等的产生。而醇类等液体产物中的羟基在此种反应条件下易于捕获一个氢自由基而产生脱水反应,最终转变为烷烃类化合物。
【关键词】：近零碳排放电厂 二氧化碳减排 可再生能源 电催化 甲醇合成
【学位授予单位】：沈阳航空航天大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-12
• 主要符号表12-13
• 第1章 绪论13-25
• 1.1 研究背景及意义13-16
• 1.1.1 能源利用现状及二氧化碳排放13-14
• 1.1.2 二氧化碳减排方法14-15
• 1.1.3 NZCE概念电场15-16
• 1.2 二氧化碳的催化转化方法16-23
• 1.2.1 光化学法催化转化二氧化碳16-20
• 1.2.2 电化学法催化转化二氧化碳20-23
• 1.3 课题选择和研究内容23-25
• 第2章 研究方法与研究设备25-33
• 2.1 研究方法25-28
• 2.1.1 甲醇合成路径分析25-26
• 2.1.2 甲醇合成路径建模26-28
• 2.2 研究设备28-30
• 2.2.1 ASPEN PLUS商业化工过程模拟软件28-29
• 2.2.2 CO_2和H_2O实验台架29-30
• 2.3 研究准备和参数设定30-33
• 2.3.1 甲醇合成路径的模拟参数30-31
• 2.3.2 甲醇合成的催化加氢动力学方程31-32
• 2.3.3 CO_2和H_2O的催化转化实验方案32-33
• 第3章 NZCE电场的过程模拟结果与分析33-47
• 3.1 三种甲醇合成路径的比较33-35
• 3.2 催化加氢法NZCE电厂的过程模拟35-40
• 3.2.1 建模35-37
• 3.2.2 系统优化37-38
• 3.2.3 质能平衡分析38-40
• 3.3 电化学法NZCE电厂的过程模拟40-44
• 3.3.1 建模40-41
• 3.3.2 质能平衡分析41-43
• 3.3.3 CO_2排放和能量效率43-44
• 3.4 经济性分析44-47
• 第4章 CO_2和H_2O的电化学催化转化实验研究结果分析47-52
• 4.1 电晕放电电极的表征47-48
• 4.2 无催化剂下CO_2和H_2O的催化转化48-50
• 4.3 CO_2和H_2O在纳米CUO下的催化转化50-52
• 结论52-54
• 参考文献54-59
• 致谢59-60
• 攻读硕士期间发表的（含录用）的学术论文60

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本文编号：949335