共轭有机材料在气体检测和催化氧还原中的应用

发布时间：2017-10-01 16:11

  本文关键词：共轭有机材料在气体检测和催化氧还原中的应用

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【摘要】：环境污染与能源危机一直是全球关注的问题,在一定的程度下,二者限制着一个国家的发展,并且对人们的日常生活产生了严重的影响。气体传感器可以检测低浓度的气体,尤其是对人类的有害气体,通过气体传感器的检测结果,人类可以提前做好预防和处理,降低有害气体的危害程度,但是,传感器的活化层材料直接影响到传感器的检测灵敏度,从而影响传感器的性能,高分子导电材料由于其受环境影响大,而可以作为传感器的活性层。低温燃料电池作为一种新的清洁能源设备,可以将一些可再生清洁燃料(甲醇、乙醇、氢气等)的化学能转化为电能,为人们所用;然而,其大范围应用还存在一些问题,解决这些问题的关键因素之一是寻找一种高效、廉价的催化剂,N、Fe共掺杂碳材料作为低温燃料电池的催化剂,已经得到一定程度的研究,并取得了很好的效果,有望在燃料电池中得到广泛应用。本论文中,我们主要以廉价的共轭高分子聚(3-己基噻吩)(P3HT)和四氰基对醌二甲烷(TCNQ)为原料,分别来制作气体传感器的活化层和原料电池的催化剂,性能测试结果表明,二者在各自的应用领域都表现突出,有望在现实中得到应用。主要工作包括以下几个方面:首先,我们利用无定型的导电高聚物P3HT为原料,通过前后热处理得到含纳米线的高分子膜,经过四氯金酸掺杂处理后,不仅膜的颜色由棕红变成蓝紫色,而且膜的电导率得到了很大的提高(原始膜的电导率σ=47.2 uS/cm,氯金酸溶液掺杂后膜的电导率σ=71.7 S/cm)。根据掺杂膜对甲胺和硫醇气体,不同的颜色和电导率变化,可以检测出不同的气体,并与电化学氧化噻吩膜结合,制备了一个气体检测与辨别的传感器,来检测环境中的有机胺与硫醇气体,检测的下限可以达到几个ppm。其次,首次以TCNQ作为氮源和碳源,以FeCl3作为Fe源和活化剂,控制温度为700℃~1100℃、质量比为1:1~15:1,来制备获得微量N、Fe共掺杂碳材料。XPS测试表明,所制备材料中,N、Fe的含量比较低,其中当混合质量比为10:1、活化温度为1000℃时,所制备材料的铁的含量十分低(0.25 at.%),氮含量最高(3.92 at.%),.氮、铁的摩尔含量比最高为15.68。电化学性能研究表明,与商业Pt/C相比,混合质量比为10:1、活化温度为1000℃所制备样品具有优异的氧还原催化性质,它拥有更正的起始电位-0.03V vs.Ag/AgCl,此外,该样品还表现出比商业Pt/C更好的稳定性,这些为共轭高分子作为原始材料,用作氧还原催化剂提供了参考作用。
【关键词】：共轭有机材料 纳米纤维 气体传感器 氧还原反应 催化剂
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 绪论11-35
• 1.1 高分子传感器12-13
• 1.2 高分子传感器的结构13
• 1.3 高分子探测效果13-18
• 1.3.1 电介质14
• 1.3.2 导电高分子复合材料14-15
• 1.3.3 高分子电解质和聚合物电解质15
• 1.3.4 导电共轭聚合物15-16
• 1.3.5 高分子吸水涂料16
• 1.3.6 分子位点聚合物16-17
• 1.3.7 高分子分离膜17
• 1.3.8 聚合离子选择性膜17
• 1.3.9 光敏感聚合物17-18
• 1.4 导电高分子膜在气体检测中应用18-33
• 1.4.1 导电聚合物的制备及导电聚合物膜的合成19-21
• 1.4.2 感应原理21-28
• 1.4.3 不同传感器的装置的感应原理28-33
• 1.5 本论文研究的内容和意义33-35
• 第二章 实验方法35-40
• 2.1 主要仪器35-36
• 2.2 实验试剂36-37
• 2.3 材料形貌、物相及结构性能表征37-40
• 2.3.1 透射电子显微镜（Transmission Electron Microscopy, TEM）37
• 2.3.2 X-射线衍射 （XRD）37-38
• 2.3.3 X-射线光电子能谱（XPS）38
• 2.3.4 紫外可见光吸收光谱（UV-Vis）38
• 2.3.5 吉时利源表38-39
• 2.3.6 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）39
• 2.3.7 电化学氧化与测试39-40
• 第三章 氯金酸掺杂高导聚噻吩膜作为挥发性硫醇和氨类双模传感器40-53
• 3.1 引言40-41
• 3.2 传感器活性层的制备41-43
• 3.2.1 P3HT纳米线、氯金酸掺杂聚噻吩膜和电氧化膜的制备41-42
• 3.2.2 掺杂膜的电导率测量42-43
• 3.3 结果与讨论43-52
• 3.4 本章小结52-53
• 第四章 氮、铁共掺杂碳材料制备及其在碱性介质中氧还原性能的研究53-64
• 4.1 引言53-54
• 4.2 Fe、N共掺杂碳材料氧还原催化剂的制备54-55
• 4.2.1 Fe、N共掺杂碳材料的制备54
• 4.2.2 电化学测试样品的制备54-55
• 4.3 结果与讨论55-63
• 4.3.1 铁、氮共掺杂的碳基材料的表征55-58
• 4.3.2 氧还原电催化活性58-63
• 4.4 本章小结63-64
• 结论与展望64-65
• 参考文献65-82
• 攻读博士/硕士学位期间取得的研究成果82-83
• 致谢83-84
• Ⅳ-2答辩委员会对论文的评定意见84

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本文编号：954394