光刺激响应性自振荡凝胶的制备与时空动力学

发布时间：2017-10-04 15:14

  本文关键词：光刺激响应性自振荡凝胶的制备与时空动力学

  更多相关文章： 自振荡 BZ反应 催化剂 主体单体 时空动力学 光频曲线

【摘要】：本文以光刺激响应性Belousov-Zhabotinsky振荡凝胶为研究体系,研究BZ反应中催化剂的性能、凝胶的微观结构以及凝胶体系化学波传播及凝胶运动。凝胶结构中的高分子链由主体单体和催化剂聚合而成。主体单体构建凝胶骨架,其化学结构影响凝胶微观空隙,从而导致溶液的反应扩散动力学。而催化剂作为连接凝胶与BZ反应的桥梁,决定凝胶膨胀收缩性能和能量转化率,更是自振荡凝胶将化学能转化为机械能的发动机。凝胶化学动力学的研究为智能材料提供设计理念,促进凝胶在仿生科学和质量传输等领域的潜在应用。首先合成二(六氟磷酸)二(2,2,-联吡啶)·(4-丙烯酰氧甲基-4,-甲基联吡啶)合钌(Ⅱ)、二(六氟磷酸)二(1,10-菲Up啉)·5-丙烯酰氨基-1,10-菲Up啉合钌(Ⅱ)和二(六氟磷酸)二(5-硝基-1,10-菲Up啉)·5-丙烯酰氨基-1,10-菲Up啉合钌(Ⅱ)三种催化剂配合物,通过循环伏安法测试三种催化剂在不同硝酸浓度下的稳定情况,测量不同温度所含不同催化剂凝胶的膨胀收缩体积比。然后,运用扫描电镜观测比较异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)、丙烯酰胺(PAAm)和甲基丙烯酰胺(MPAAm)三种单体为主体单体凝胶的微观结构。研究发现二(六氟磷酸)二(2,2,-联吡啶)·(4-丙烯酰氧甲基-4,-甲基联吡啶)合钌(Ⅱ)与其它两种催化剂相比,在强酸介质中能够稳定存在,电极电势最大,不同价态催化剂的颜色差异明显以及膨胀收缩体积差值最大。以异丙基丙烯酰胺为主体单体凝胶的微观结构相对疏松,空隙较大易于溶液扩散。对含有光敏性联吡啶钌催化剂的BZ反应耦合响应性凝胶光敏动力学进行研究,发现光刺激响应性振荡凝胶频率不仅与光强有关,且受膨胀收缩影响。光频曲线分为两个区域:第一个区域是1.5 h以内的诱导期,频率与光强的随机性较强,反应时间较短,振荡反应没有稳定;第二区域是8-9.5 h间的稳定期间,频率随光强的增大先升高后降低,先出现频率加强区域再出现抑制区域。从时空动力学图和局点动力学图中的稳定期表明,低光强和中等光强时反应频率明显高于高光强区域。差异光强驱动凝胶运动,其位移时间曲线表现为三个阶段:慢行阶段,加速运动阶段和稳态阶段。每个阶段始终都与反应频率有关。慢行阶段由诱导期频率决定,加速运动阶段由两端频率差驱动加速,是最为重要的阶段,对凝胶运动起到决速的作用,而到了稳态阶段位移不再发生变化。
【关键词】：自振荡 BZ反应 催化剂 主体单体 时空动力学 光频曲线
【学位授予单位】：中国矿业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O648.17
【目录】：

• 致谢4-5
• 摘要5-6
• Abstract6-17
• 变量注释表17-18
• 1 绪论18-21
• 1.1 概述18-19
• 1.2 研究背景19-20
• 1.3 研究意义20
• 1.4 研究内容20
• 1.5 研究方法20-21
• 2 研究进展21-30
• 2.1 自振荡凝胶简介21-22
• 2.2 自振荡凝胶的设计22-24
• 2.3 自振荡凝胶机械行为的调控24-27
• 2.4 仿生驱动设计27-28
• 2.5 小结28-30
• 3 实验部分30-42
• 3.1 试剂与仪器30-31
• 3.2 催化剂的制备31-35
• 3.3 凝胶的制备35-39
• 3.4 实验方法39-42
• 4 凝胶的性能研究42-56
• 4.1 催化剂稳定性研究43-47
• 4.2 凝胶膨胀收缩性能研究47-51
• 4.3 凝胶微观结构研究51-54
• 4.4 小结54-56
• 5 自振荡凝胶的时空动力学研究56-66
• 5.1 光频关系57-62
• 5.2 光驱动凝胶运动62-65
• 5.3 小结65-66
• 6 结论与展望66-69
• 6.1 结论66-67
• 6.2 展望67-69
• 参考文献69-77
• 作者简历77-79
• 学位论文数据集79

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本文编号：971365