纤维素与果糖催化转化制备乳酸

发布时间：2017-10-04 20:12

  本文关键词：纤维素与果糖催化转化制备乳酸

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【摘要】：为了减少对化石燃料的依赖和限制二氧化碳的排放,越来越多的研究工作集中在生物质资源催化转化成优质的生物燃料和化学品。纤维素和果糖是可再生的生物质资源,纤维素是分布在自然界中最丰富的糖类物质,可为人们带来巨大的社会和经济效益,目前已成为不可再生资源的优良替代品。乳酸是一种重要的多功能平台化学品,乳酸在食品、制药、医疗和化妆品行业中有广泛应用。目前,乳酸主要由糖类经酶水解得到。但酶催化水解反应速率慢,时空产率低,能耗高,原料纯化难度大。因此,发展环境友好型生物质资源催化转化的化学方法已成为人们目前努力探索的主要方向。本文主要以纤维素和果糖作为原料,分别考察了Er_2O_3/Al_2O_3催化剂催化转化纤维素制备乳酸和La-HPMo均相催化剂催化转化果糖。主要结果如下：采用浸渍法合成了一系列不同氧化铒负载量的Er_2O_3/Al_2O_3催化剂,该催化剂在催化转化纤维素制备乳酸过程中展现了良好的催化活性,分别考察了反应时间、反应温度、纤维素量来确定最优反应条件,最终确定为：当催化剂用量为0.05 g,纤维素用量为0.2 g,反应初始压力为2MPaN2,反应时间为3 h,反应温度为240℃,纤维素转化率为100%,乳酸的收率为45.8%。反应回收的催化剂经过双氧水处理循环利用三次后,发现产物中乳酸的产率略有下降,采用XRD、XPS、FT-IR和ICP-OES等化学分析方法对新鲜催化剂及第三次循环利用后的催化剂进行表征,结果发现循环后乳酸产率降低是因为反应过程中负载在载体Al_2O_3表面的活性组分Er_2O_3有少量的流失,因而催化活性略有下降。采用离子交换法合成了La-HPMo催化剂,并应用在催化果糖水解制乳酸的反应中,通过对不同反应条件的考察,确定最优反应条件：果糖0.1 g,催化剂0.07 g,反应温度170℃,反应时间1 h,果糖的转化率为100%,乳酸的选择性和收率高,其产率在60%以上,反应后所得产物与催化剂互溶,经过乙醚萃取和旋转蒸发的分离方式回收催化剂,回收的催化剂可循环使用,且循环使用活性高,连续多次反应乳酸产率保持不变且催化剂不失活性。
【关键词】：纤维素 果糖 乳酸 Er_2O_3/Al_2O_3催化剂
【学位授予单位】：陕西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ225.4
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 绪论9-19
• 1.1 前言9-10
• 1.2 纤维素与果糖的性质10-11
• 1.2.1 纤维素的性质10
• 1.2.2 果糖的性质10-11
• 1.3 乳酸的性质11-12
• 1.3.1 乳酸的物理性质11
• 1.3.2 乳酸的化学性质11-12
• 1.3.3 乳酸的应用12
• 1.4 乳酸制备研究现状12-16
• 1.4.1 甘油转化制备乳酸12-13
• 1.4.2 丙糖制备乳酸13-14
• 1.4.3 六碳糖及其聚合物水解法14-16
• 1.5 选题意义及研究内容16-19
• 第2章 实验部分19-27
• 2.1 实验试剂和仪器19-21
• 2.1.1 实验试剂19-20
• 2.1.2 实验仪器20-21
• 2.2 催化剂的表征21-23
• 2.2.1 X射线衍射分析21
• 2.2.2 比表面积测定21
• 2.2.3 化学吸附测定21
• 2.2.4 傅立叶红外光谱分析21-22
• 2.2.5 红外吡啶光谱分析22
• 2.2.7 电感耦合等离子体发射光谱分析22-23
• 2.3 产物的定性与定量23-25
• 2.3.1 产物分析条件23
• 2.3.2 产物定性分析23
• 2.3.3 产物定量分析23-25
• 2.4 原料转化率及产物收率的计算25-27
• 第3章 Er_2O_3/Al_2O_3催化剂催化纤维素制备乳酸27-49
• 3.1 引言27-28
• 3.2 实验部分28-29
• 3.2.1 催化剂制备28
• 3.2.2 实验过程28-29
• 3.3 催化剂表征29-37
• 3.3.1 催化剂组成及孔径和比表面积29-30
• 3.3.2 红外光谱30-31
• 3.3.3 X射线衍射31-32
• 3.3.4 催化剂NH_3-TPD-MS程序升温脱附曲线32-33
• 3.3.5 吡啶吸附FTIR分析33-35
• 3.3.6 X射线光电子能谱35-37
• 3.4 分析结果与讨论37-43
• 3.4.1 不同氧化铒负载量Er_2O_3/Al_2O_3催化剂对乳酸收率的影响37-40
• 3.4.2 不同反应温度对纤维素转化率及乳酸收率的影响40-41
• 3.4.3 不同反应时间对纤维素转化率及乳酸收率的影响41-42
• 3.4.4 不同原料用量对乳酸收率的影响42-43
• 3.5 催化剂循环稳定性43-46
• 3.6 催化反应机理46-47
• 3.7 本章小结47-49
• 第4章 镧基磷钼酸盐催化剂催化果糖制备乳酸49-63
• 4.1 引言49
• 4.2 实验部分49-50
• 4.2.1 催化剂制备49-50
• 4.2.2 实验过程50
• 4.3 催化剂表征50-54
• 4.3.1 红外光谱50-51
• 4.3.2 X射线荧光51-52
• 4.3.3 吡啶吸附FTIR分析52-54
• 4.4 分析结果与讨论54-60
• 4.4.1 不同La/Mo的La-HPMo催化剂对果糖转化率及乳酸收率的影响54-55
• 4.4.2 不同反应温度对果糖转化率及乳酸收率的影响55-56
• 4.4.3 不同反应时间对乳酸收率的影响56-57
• 4.4.4 不同催化剂用量对乳酸收率的影响57-58
• 4.4.5 不同反应压力对乳酸收率的影响58-59
• 4.4.6 不同原料对乳酸收率的影响59-60
• 4.5 催化剂循环稳定性60-61
• 4.6 本章小结61-63
• 第5章 论文总结63-65
• 参考文献65-73
• 致谢73-75
• 攻读硕士期间科研成果75

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 郑明远;庞纪峰;王爱琴;张涛;;纤维素直接催化转化制乙二醇及其他化学品:从基础研究发现到潜在工业应用(英)[J];催化学报;2014年05期

2 邹水洋;郭祀远;肖凯军;;生物转化木质纤维素原料生产乳酸的研究进展[J];现代食品科技;2008年04期

3 张毅民;杨静;吕学斌;马沛生;;木质纤维素类生物质酸水解研究进展[J];世界科技研究与发展;2007年01期

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本文编号：972611