铜铈镧复合金属氧化物催化臭氧氧化橡胶废水的研究

发布时间：2017-10-06 04:36

  本文关键词：铜铈镧复合金属氧化物催化臭氧氧化橡胶废水的研究

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【摘要】：近年来,化工行业的水污染问题日趋严重,化工废水的治理以成为了国家重点关注的环保问题。目前,我国大多数污水处理厂对化工废水的处理采用的是传统的水处理技术。但化工废水水量大、组成复杂、有机物多、难降解,经过传统的水处理技术处理后也很难达标排放,因此需要引入更高效的水处理技术应对此类废水的处理。催化臭氧氧化技术作为高效稳定的水处理技术,以其强氧化性以及良好的稳定性在化工废水深度处理方面有很好的前景。本课题以某污水厂的实际橡胶废水二级生化出水为处理对象,制备了铜铈镧复合金属氧化物催化剂,考察了催化剂的制备工艺条件和铜铈镧复合金属氧化物催化臭氧氧化橡胶废水二级生化出水的工艺条件。得到主要研究结果如下：(1)以经过涂覆γ-Al2O3的堇青石蜂窝陶瓷(Cordierite honeycomb, CH)作为载体,采用浸渍法制备了铜铈镧复合金属氧化物催化剂(Cu-Ce-La-O/CH),对催化剂制备工艺条件进行了优化。结果表明,当活性组分配比为n(Cu):n(Ce):n(La)=4:2:1,焙烧温度为550℃时,催化剂的催化活性最好。(2)通过间歇操作方式,考察了臭氧单独氧化和催化剂的吸附能力对铜铈镧复合金属氧化物催化剂催化臭氧氧化效果的影响,在此基础上研究了催化臭氧氧化深度处理橡胶废水的最佳工艺条件。结果说明,臭氧单独氧化和催化剂的物理吸附对催化臭氧氧化处理橡胶废水的结果影响很小；当初始CODCr为200mg-L-1、气体流速为0.3L·min-1、臭氧浓度为4.588mg-L-1、反应温度为20℃、催化剂的投加量为56.3g和停留时间为60min时,铜铈镧复合金属氧化物催化臭氧氧化橡胶废水二级生化出水的CODCr去除率最高,达到了60.4%,出水CODCr小于8Omg·1L-1,符合《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB18918-2002)的二级排放标准。(3)采用连续操作方式,研究了铜铈镧复合金属氧化物催化臭氧氧化橡胶废水性能的稳定性和Cu2+的溶出问题。结果显示,当连续进出水运行84小时过程中,催化剂对橡胶废水的催化臭氧氧化效率依然稳定,当初始CODcr为200mg·L-1时,CODcr的去除率保持在55%-57%范围内,且出水中Cu2+的含量小于0.5mg·L-1,符合《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB18918-2002)的污染物最高允许排放浓度。(4)通过加入羟基自由基抑制剂—叔丁醇,对反应机理进行了初步讨论。结果发现,催化臭氧氧化反应过程符合羟基自由基反应机理,且反应过程遵循一级动力学,催化臭氧氧化的反应速率常数远大于臭氧单独氧化。
【关键词】：金属氧化物 催化臭氧氧化 COD_(Cr) 橡胶废水 深度处理
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X783.3;O643.3
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 绪论16-36
• 1.1 化工行业废水污染的概述16-19
• 1.1.1 我国化工行业废水污染的现状16-17
• 1.1.2 化工废水的特点及危害17-18
• 1.1.3 化工废水的处理现状及存在的问题18-19
• 1.2 化工废水处理技术的研究进展19-26
• 1.2.1 物理化学法19-20
• 1.2.2 生化法20-21
• 1.2.3 高级氧化技术21-25
• 1.2.4 高级氧化技术在水处理方面存在的问题25-26
• 1.3 催化臭氧氧化技术26-31
• 1.3.1 催化臭氧氧化技术的概述26-27
• 1.3.2 多相催化臭氧氧化反应机理的研究27-29
• 1.3.3 多相催化臭氧氧化技术在水处理中的应用29-30
• 1.3.4 影响催化臭氧氧化性能的因素30-31
• 1.4 催化剂的制备方法31-33
• 1.4.1 浸渍法31-32
• 1.4.2 沉淀法32
• 1.4.3 溶胶-凝胶法32-33
• 1.4.4 离子交换法33
• 1.5 论文研究的目的和内容33-36
• 1.5.1 论文研究的目的33-34
• 1.5.2 论文研究的内容34-36
• 第二章 试验部分36-42
• 2.1 实验原料及主要实验设备36-37
• 2.1.1 主要实验原料36
• 2.1.2 主要实验设备36-37
• 2.2 试验装置37-38
• 2.3 试验废水的来源及其性质38-39
• 2.4 试验过程及分析方法39-42
• 2.4.1 试验过程39-40
• 2.4.2 分析测试方法40-42
• 2.4.2.1 化学需氧量(COD_(cr))的检测方法40
• 2.4.2.2 臭氧浓度的测定40-42
• 第三章 催化剂的制备及其表征42-52
• 3.1 催化剂的制备42-44
• 3.1.1 涂覆γ-Al_2O_3的堇青石蜂窝陶瓷复合载体的制备42-43
• 3.1.1.1 堇青石蜂窝陶瓷的预处理42-43
• 3.1.1.2 γ-Al_2O_3涂层的制备43
• 3.1.2 Cu-Ce-La-O/CH催化剂的制备43-44
• 3.2 催化剂制备条件的研究44-47
• 3.2.1 活性组分配比的影响44-46
• 3.2.2 焙烧温度的影响46-47
• 3.3 催化剂的表征47-49
• 3.3.1 BET的表征结果47-48
• 3.3.2 催化剂的SEM及EDS表征结果48-49
• 3.4 小结49-52
• 第四章 间歇操作处理橡胶废水的研究52-62
• 4.1 催化臭氧氧化试验的可靠性验证52-54
• 4.1.1 臭氧氧化试验52-53
• 4.1.2 催化剂吸附试验53-54
• 4.2 催化臭氧氧化试验条件的研究54-60
• 4.2.1 臭氧浓度对橡胶废水COD_(cr)的影响54-55
• 4.2.2 停留时间对橡胶废水COD_(cr)的影响55-56
• 4.2.3 反应温度对橡胶废水COD_(cr)的影响56-57
• 4.2.4 pH值对橡胶废水COD_(cr)的影响57-59
• 4.2.5 催化剂的使用寿命评价59-60
• 4.3 小结60-62
• 第五章 连续操作催化臭氧氧化处理橡胶废水的研究62-66
• 5.1 连续操作催化臭氧氧化试验62-63
• 5.2 催化剂的稳定性试验63-65
• 5.3 出水中Cu~(2+)的浓度的检测65
• 5.4 小结65-66
• 第六章 复合金属氧化物催化臭氧氧化橡胶废水过程的研究66-74
• 6.1 反应机理的研究66-69
• 6.1.1 羟基自由基的检测66-68
• 6.1.2 反应机理的讨论68-69
• 6.2 反应动力学的研究69-73
• 6.2.1 反应级数的确定69-72
• 6.2.2 反应速率常数的考察72-73
• 6.3 小结73-74
• 第七章 结论74-76
• 参考文献76-82
• 致谢82-84
• 攻读学位期间发表的学术论文84-86
• 作者和导师简介86-88
• 附录88-91
• 附件91-92

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